阅读说明：本技术 外循环式高放废液连续蒸发浓缩脱硝器 (External circulation type high-level radioactive waste liquid continuous evaporation concentration denitrator ) 是由 徐聪 于 2020-04-24 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器,包括：蒸发浓缩脱硝釜、外部循环管、加热器,背压过热区和除沫净化塔,其中,蒸发浓缩脱硝釜一侧底部开口与外循环管相连,外循环管与加热器相连,加热器上部与背压过热区相连,背压过热区与蒸发浓缩脱硝釜的另一侧面开口相连,蒸发浓缩脱硝釜顶部与除沫净化塔相连。该蒸发浓缩脱硝器产生的沉淀不会大量沉积,有效分离小液滴和破除泡沫,防止爆沸发生,可适用于产生沉淀和/或易爆沸的高放废液的蒸发浓缩脱硝处理。(The invention discloses an external circulation type high-level radioactive waste liquid evaporation concentration denitrator, which comprises: concentrated denitration cauldron of evaporation, external circulating pipe, heater, backpressure overheat district and defoaming purifying column, wherein, the concentrated denitration cauldron of evaporation one side bottom opening links to each other with the external circulating pipe, and the external circulating pipe links to each other with the heater, and heater upper portion links to each other with the backpressure overheat district, and the backpressure overheat district links to each other with the another side opening of the concentrated denitration cauldron of evaporation, and the concentrated denitration cauldron top of evaporation links to each other with defoaming purifying column. The evaporation concentration denitrator can not generate a large amount of sediment, effectively separates small liquid drops and breaks foam, prevents bumping, and is suitable for evaporation concentration denitration treatment of high-level radioactive waste liquid generating sediment and/or bumping.)

外循环式高放废液连续蒸发浓缩脱硝器

技术领域

本发明涉及核能乏燃料后处理技术领域，特别涉及一种外循环式高放废液连续蒸发浓缩脱硝设备。

背景技术

核反应堆在运行一定时间后，对内燃料燃耗在达到一定程度成为乏燃料后需要卸出并进行后处理，回收其中的铀、钚以及其它贵重核素。目前乏燃料后处理广泛采用PUREX流程。在PUREX流程以及其它类似流程中，乏燃料均是被硝酸溶解形成料液，然后再通过液液萃取操作实现硝酸溶液中铀钚的提取和分离。上述硝酸溶液在提取铀钚后，里面仍含有高放射性、长寿命周期的其它核素，被称为高放废液。高放废液通常需要通过蒸发-浓缩-脱硝处理来减少废液体积，以便进行后续的临时贮存并继续进行玻璃固化或者进一步的分离减容等操作。因此，在乏燃料后处理主工艺流程和高放废液辅助工艺流程之间，高放废液的蒸发浓缩脱硝操作是关键的衔接环节。

对于高放废液蒸发浓缩脱硝来说，其3个基本操作过程为：加热溶液、过热溶液沸腾蒸发、甲醛(或甲酸)脱硝反应。目前上述步骤采用的典型设备是加热室和汽液分离室分开设置的外加热式蒸发器。该设备的一个显著特点是将上述3个基本操作过程都集中在加热室中完成，在操作方法上则普遍采用分段蒸发浓缩－脱硝(首先加热蒸发溶液使硝酸浓缩至一定浓度，而后停止加热，加入甲醛或甲酸脱硝使硝酸浓度降至一定数值，然后再次加热溶液进行蒸发浓缩并重复上述过程，直至溶液体积和硝酸浓度符合要求为止)或者清蒸(一次性地将溶液加热蒸发浓缩至所需体积，而后停止加热，再逐渐地加入甲醛或甲酸一次性地脱硝至所需酸度)的操作方法对料液进行处理。对外加热式蒸发器的结构特点分析可知，对于蒸发浓缩脱硝过程产生沉淀的料液，由于3个基本操作过程都集中在加热室内完成，因此如有沉淀产生，则沉淀必然会沉积在加热室中，严重时将引起管道堵塞从而导致操作无法正常进行。对应燃耗较深的动力反应堆乏燃料，高放废液中锆含量相对较高，在对该废液进行蒸发浓缩脱硝的过程中，当硝酸浓度降至一定程度时，锆离子和钼离子将以钼酸锆沉淀的形式沉积出来，因此普遍采用的外加热式蒸发器以及其它类似的，如夹套釜式蒸发器等都不适用。此外，现有类型的高放废液蒸发浓缩脱硝设备均存在容易爆沸的问题，即高放废液产生大量泡沫并溢流出设备进入后续管路的问题，这将导致设备状态失稳和放射性泄漏等严重问题。综合上述，目前尚没有可解决沉淀析出、爆沸问题的高放废液蒸发浓缩脱硝设备。

发明内容

本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。

为此，本发明的目的在于提出一种外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器。

为达到上述目的，本发明实施例提出了外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器，包括：蒸发浓缩脱硝釜、外部循环管、加热器，背压过热区和除沫净化塔，其中，所述蒸发浓缩脱硝釜一侧底部开口与所述外循环管相连，所述外循环管与所述加热器相连，所述加热器上部与所述背压过热区相连，所述背压过热区与所述蒸发浓缩脱硝釜的另一侧面开口相连，所述蒸发浓缩脱硝釜顶部与所述除沫净化塔相连；所述蒸发浓缩脱硝釜包括脱硝剂分布器、隔板、溢流区和旋风分离器，其中，所述脱硝剂分布器设置在所述蒸发浓缩脱硝釜的底部，所述旋风分离器设置在所述蒸发浓缩脱硝釜的顶部，所述蒸发浓缩脱硝釜侧面靠近底部开口一侧通过所述隔板形成与蒸发浓缩脱硝区相隔离的溢流区。

本发明实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器，通过采用加热区和蒸发浓缩脱硝区相分离、蒸发浓缩脱硝区和外循环管入口相分隔、外循环管中流速足够大的策略，使蒸发浓缩脱硝区产生的沉淀不会大量进入并沉积在加热室中，同时，采用旋风分离器对进入除沫净化塔前的蒸汽进行处理，有效分离其中的小液滴并破除泡沫，可以有效地防止爆沸发生，尤其适用于产生沉淀和/或易爆沸的高放废液的蒸发浓缩脱硝处理，可广泛应用放射性核化工领域。

另外，根据本发明上述实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器还可以具有以下附加的技术特征：

进一步地，在本发明的一个实施例中，所述蒸发浓缩脱硝釜中的液体高于所述隔板，使液体溢流入所述溢流区。

进一步地，在本发明的一个实施例中，蒸发浓缩脱硝过程中产生的沉淀受重力作用不会进入所述溢流区。

进一步地，在本发明的一个实施例中，所述加热器与所述蒸发浓缩脱硝釜通过所述背压过热区相分隔，所述蒸发浓缩脱硝釜与所述外部循环管通过溢流区相分隔，所述蒸发浓缩脱硝釜与所述除沫净化塔通过旋风分离器相分隔。

进一步地，在本发明的一个实施例中，所述背压过热区的高度大于理论值，以保证经过所述加热器的高放废液在进入所述蒸发浓缩脱硝釜后才开始沸腾蒸发。

本发明附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。

附图说明

本发明上述的和/或附加的方面和优点从下面结合附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：

图1为根据本发明一个实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器的总体结构示意图；

图2为根据本发明一个实施例的蒸发浓缩脱硝器内部结构和原理示意图；

图3为根据本发明一个具体实施例的高放废液蒸发浓缩脱硝流程图。

附图标记说明：

1-蒸发浓缩脱硝釜，2-外部循环管；3-加热器；4-背压过热区；5-除沫净化塔；6-旋风分离器；7-蒸发浓缩脱硝区；8-隔板；9-溢流区；10-脱硝剂分布器；11-背压过热区出口；12-外部循环管入口；13-蒸发浓缩脱硝釜排料口；14-旋风分离器进口；15-旋风分离器液封；16-旋风分离器水相排出口；A-蒸发浓缩脱硝区液位；B-脱硝反应区；C-脱硝反应产生的沉淀。

具体实施方式

下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。

下面参照附图描述根据本发明实施例提出的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器。

图1是本发明一个实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器的结构示意图。

如图1所示，该蒸发浓缩脱硝器包括：蒸发浓缩脱硝釜1、外部循环管2、加热器3，背压过热区4和除沫净化塔5。

其中，如图2所示，蒸发浓缩脱硝釜1一侧底部开口12与外部循环管2相连，外部循环管2在U型弯转后与加热器3相连，加热器3上部与具有预设高度的背压过热区4相连，背压过热区4与蒸发浓缩脱硝釜侧面开口11相连，蒸发浓缩脱硝釜1顶部与除沫净化塔5相连。

进一步地，蒸发浓缩脱硝釜1包括旋风分离器6、蒸发浓缩脱硝区7、隔板8、溢流区9和脱硝剂分布器10，具体地，旋风分离器6设置在蒸发浓缩脱硝釜1的内部顶部，蒸发浓缩脱硝釜1侧面通过隔板8形成与蒸发浓缩脱硝区7相隔离的溢流区9，溢流区9底部设有开口12与外循环管2相连，脱硝剂分布器10设置在蒸发浓缩脱硝釜1内的底部。

进一步地，加热区3通过背压过热区4与蒸发浓缩脱硝区7相分隔，蒸发浓缩脱硝区7与外循环管2通过溢流区9相分隔，蒸发浓缩脱硝区7通过旋风分离器6与顶部除沫净化塔5相分隔。

需要说明的是，蒸发浓缩脱硝区7的液位A超过隔板8的高度，可以溢流入溢流区9；蒸发浓缩脱硝过程中产生的沉淀C由于重力作用不会进入溢流区9；外循环管2中流速足够快，可防止沉淀在其中沉积；背压过热区4高度需足够高，要大于理论值，进而可以保证经过加热器3的高放废液在进入蒸发浓缩脱硝区7后才开始沸腾蒸发。

可以理解的是，本发明实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器的工作流程为：将高放废液放入蒸发浓缩脱硝釜1中，使用加热器3对高放废液进行加热，被加热的高放废液经过背压过热区后，在蒸发浓缩脱硝釜1内沸腾蒸发，脱硝剂分布器10释放脱硝剂，发生脱硝反应，沸腾过程中蒸发产生大量水蒸气、产生的氮氧化物气体会夹带部分小液滴、泡沫进入旋风分离器6，密度大的小液滴在分离后重新回到釜内，水蒸汽、氮氧化物气体和少量泡沫进入顶部的除沫净化塔5，除沫净化塔5进行彻底除沫和挥发性核素的回收，蒸发浓缩脱硝过程的持续进行，但金属元素的浓度不断增大，酸度较低，则会有部分金属元素形成沉淀，沉积在蒸发浓缩脱硝釜1底部，其中，控制外部循环管2流速足够快，防止沉淀在外部循环管2中沉积。

下面结合一个具体实施例对本发明实施例的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器进一步说明。

外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器中的蒸发浓缩脱硝釜1内径为410mm，中间直段高度为1770mm，下部渐缩段高度为370mm，外部循环管内径为60mm，加热器3采用列管式蒸汽加热器，换热面积为3.2m²，背压过热区4高度为2.5m。蒸发浓缩脱硝区7底部设置脱硝剂甲醛分布器10，侧面靠近外循环管2进口12一侧通过高度为610mm的隔板8设置溢流区9，顶部设置旋风分离器6。蒸发浓缩脱硝釜1顶部连接有除沫净化塔5，内径为60mm，高度为990mm，内部设置有5块筛板。

如图3所示，以上述的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器为例，具体地高放废液蒸发浓缩脱硝流程为：

采用37-40％的甲醛溶液作为脱硝剂，在进料量为10L/h、105℃的条件下，连续地将含有16.5g-NaNO₃/L、0.45g-Cs/L、0.44g-Ce/L的2.5mol/L硝酸溶液中的硝酸浓度蒸发浓缩脱硝至1.0mol/L。在脱硝反应区B发生如下的脱硝反应：

蒸发导致大量水份蒸发为水蒸气，导致料液被浓缩，同时上述脱硝反应不断降低硝酸浓度，保证酸度不会过高，防止设备严重腐蚀。生成的水蒸气、产生的氮氧化物气体会夹带部分小液滴、泡沫进入旋风分离器6。在旋风分离器6中，密度较大的小液滴被甩到外壁并向下通过液封15、排出口16重新回到釜内，其中，泡沫由于外面包裹的液膜被破坏同时起到了消除泡沫的效果，而蒸汽、气体和少量泡沫则进入顶部的除沫净化塔5。除沫净化塔顶部连接有蒸汽冷凝器，塔内上行的汽体与塔顶回流的冷凝液接触实现彻底的除沫和挥发性核素的回收。从蒸汽冷凝液排出的不凝气体则进一步进入后面的尾气吸收环节，对其中的氮氧化物进行吸收，排出的冷凝液则进入储罐进行回收。随着蒸发浓缩脱硝的不断进行，蒸发浓缩脱硝釜1中溶液中的酸度虽然始终保持在1.0mol/L左右，但金属元素的浓度不断增大，且由于酸度较低，会有部分金属元素形成沉淀沉积在脱硝区B下部的渐缩段中。当溶液中金属氧化物总浓度达到200g/L时，停止进料和蒸发浓缩脱硝操作，并通过底部排料口13将料液(含沉淀)排出。在排料完毕后再重新进行蒸发浓缩脱硝操作。按照上面的条件和操作步骤操作，最终完成蒸发浓缩脱硝的料液酸度在0.9～1.1mol-HNO₃/L，产生的沉淀没有发现在外循环管2和加热器3中沉积并可由蒸发浓缩脱硝釜1底部排料口13顺利排出，没有发生明显的泡沫溢出事故。

上述实施例的实验结果表明：本发明实施例可有效的解决高放废液蒸发浓缩脱硝过程中的沉淀生成和爆沸问题。

根据本发明实施例提出的外循环式高放废液蒸发浓缩脱硝器，通过采用加热区和蒸发浓缩脱硝区相分离、蒸发浓缩脱硝区和外循环管入口相分隔、外循环管中流速足够大的策略，使蒸发浓缩脱硝区产生的沉淀不会大量进入并沉积在加热室中，同时，采用旋风分离器对进入除沫净化塔前的蒸汽进行处理，有效分离其中的小液滴并破除泡沫，可以有效地防止爆沸发生，尤其适用于产生沉淀和/或易爆沸的高放废液的蒸发浓缩脱硝处理，可广泛应用放射性核化工领域。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。

在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。

尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。