阅读说明：本技术 一种超快激光光子时间拉伸下的薄膜热响应单脉冲探测方法 (Film thermal response single-pulse detection method under ultrafast laser photon time stretching ) 是由 王志 张露鹤 胡金耀 刘艳格 岳洋 刘波 张昊 于 2019-11-26 设计创作，主要内容包括：一种超快激光光子时间拉伸下的薄膜热响应单脉冲探测方法。包括：利用拉伸元件对超短飞秒激光进行时间尺度上的拉伸；通过光学元件将泵浦光和探测光集成为平行且间距可控的模块；将集成的泵浦光和探测光经聚焦透镜聚焦射入薄膜后反射光由耦合系统将探测光耦合进入单模光纤；对带有薄膜热反射率信息的脉冲光经光电探测器和高速示波器输出的高通量数据进行分析。本发明在探测光进入空间光路之前通过色散拉伸元件进行拉伸,大大提高了热反射率的探测精度；同时,用时间拉伸的方法对探测光进行拉伸可以避免原有逐点测量的繁琐,减小了实验的探测时间。本发明是一种针对连续探测薄膜热反射率的高通量、精确的实验方法。(A film thermal response single pulse detection method under ultrafast laser photon time stretching. The method comprises the following steps: stretching the ultrashort femtosecond laser on a time scale by using a stretching element; integrating the pump light and the probe light into parallel modules with controllable spacing through an optical element; the integrated pump light and the detection light are focused by a focusing lens and then enter a film, and then the reflected light couples the detection light into a single-mode optical fiber through a coupling system; and analyzing high-flux data output by the photoelectric detector and the high-speed oscilloscope of the pulsed light with the film thermal reflectivity information. According to the invention, before the detection light enters the space light path, the detection precision of the thermal reflectivity is greatly improved by stretching the dispersion stretching element; meanwhile, the detection light is stretched by a time stretching method, so that the original complexity of point-by-point measurement can be avoided, and the detection time of an experiment is shortened. The invention relates to a high-flux and accurate experimental method for continuously detecting the thermal reflectivity of a thin film.)

一种超快激光光子时间拉伸下的薄膜热响应单脉冲探测方法

技术领域

本发明涉及飞秒激光光子时间拉伸下的薄膜反射率单脉冲探测方法，在研究高通量信息探测和薄膜热输运过程方面由广泛应用。

背景技术

微尺寸薄膜器件的微观载流子的热传递过程和不同材料之间的热传导等热物理量的测量并不能被直接表征，而是反映为样品材料的热反射率的瞬态变化。当器件的尺寸降低到与器件本身特征尺度相当时，器件内的热物性则会表现出明显的尺度效应，因此，非常有必要从热载流子的微观角度去研究热输运过程。以此同时，随着超快激光技术飞速发展，使得微纳尺度能量输运问题向着飞秒纳米尺度拓展。将飞秒纳米尺度的传热机理应用在微电子光电子器件、材料科学及微加工等领域时，将出现一些挑战性的问题。包括怎样在飞秒尺度连续的探测到可以表征材料热物性的物理量---瞬态热反射率，和如何利用实验手段得到飞秒分辨率的高通量数据。

面对这些挑战，找到可以在飞秒尺度上实现对于材料热扩散研究的实验方法有着至关重要的作用。随之衍生出将光子拉伸技术应用于对材料的瞬态热反射探测上这一探测方法，摒弃了原有逐点测量工作量大、耗时长、稳定性低等缺点，对于实现功能材料高通量、瞬态动力学特性研究具有重要的理论意义和应用价值。

瞬态热反射技术(Transient Thermoreflectance，TTR)，是一种抽运-探测技术。将飞秒激光作为瞬态热反射技术的光源，即飞秒瞬态反射技术(Femtosecond TransientThermoreflectance，FTTR)，可以将时间分辨率提高到飞秒量级，这大大增加了探测的精确度。在FTTR技术中，一束脉冲激光脉冲宽度一般为几十飞秒到几百飞秒，被分光棱镜分成两束。一束能量较强的飞秒脉冲激光用来加热被测样品，另外一束能量较弱的飞秒脉冲激光用来探测加热样品表面反射率的瞬时变化。探测光脉冲相对抽运光脉冲到达样品的时刻有一个精确设定的时间延迟。在测量过程中，每次只能测得一个时间点上的反射率，此时间点由那个预先精确设定的滞后时间所确定。当一系列时间点的反射率被测得后，就可以构建出一个激光脉冲作用后一段时间范围内反射率的变化曲线。得到反射率的瞬时变化后，再通过反射率随电子温度的变化函数求出电子温度在一个激光脉冲作用后的瞬时变化。一般可以通过改变两束激光的光程差来实现不同滞后时间的设定。

FTTR技术实现了飞秒尺度上微尺寸薄膜器件的微观载流子的热传递过程和不同材料之间的热传导等热物理量的测量，然而考虑到现有FTTR技术中通过改变两束激光的光程差来实现不同滞后时间这一设定的非连续性，每次测量需反复调节探测光相对于泵浦光的时间滞后量的繁琐，和将多次测量结果得到的数据拟合成连续量的误差较大等缺点，衍生出了将光子时间拉伸技术与FTTR技术相结合这一方案。

光子时间拉伸又被称为色散傅里叶变换技术，是近年来出现的高通量实时信息采集技术。它是一种可以实现快速实时光谱探测的方法，DFT技术是利用色散的方式将脉冲的光谱映射到一个时域波形上，其强度包络能够模拟出实际光谱的形状。利用光子时间拉伸技术能够克服电子设备带宽和采样速率的限制，实现超快的信息测量，其成像帧速率主要由锁模激光器的脉冲重复频率决定，可以达到惊人的几十MHz/s甚至GHz/s。光子时间拉伸技术被广泛应用于超高速显微成像、微波信息分析、光谱分析以及耗散孤子结构、相对论电子簇、巨波等瞬态物理过程的观察中。

在现有对探测光的光程控制这一装置中，改为对其在时间上进行色散傅里叶变换处理，将～100fs的脉冲进行拉伸，使其达到几十ps到ns量级。在每一个泵浦脉冲影响薄膜开始产生热传递时，由于探测光的脉宽足够覆盖整个热传递弛豫过程，可以达到在飞秒量级上对样品薄膜反射率的连续测量。摒弃了现有逐点测量工作量大，需反复调整光程差的缺陷，并且在已有皮秒TTR技术上提高热反射率的分辨率，能在飞秒量级上连续测样品薄膜热反射率、热传导率、样品边界电导率等参数。

综上所述，将光子时间拉伸技术与飞秒量级超短脉冲结合，利用飞秒瞬态热反射技术，在同一光源的基础上实现飞秒尺度的连续测量，既摒弃了已有逐点测量的繁琐、难以操作的缺陷，又在上世纪PTTR技术上提高了分辨率。该项技术实现后可进行多种薄膜材料的热反射率测量和蓝宝石、MoS2、GaAs等多种材料的热传导率和材料边界的热电导测量。可以被广泛应用于各种材料的热反射、热传导、电-声子耦合因子的测量中。

发明内容

本发明的目的是要解决当前传统薄膜热反射探测存在逐点测量的繁琐、操作量大且不能高通量采集数据的技术问题，提出一种飞秒激光光子时间拉伸下的薄膜连续探测方法。该方法只需将飞秒尺度的激光脉冲在时间上拉伸到ps-ns量级，将其入射到被激光加热的薄膜上，即可携带反射率变化信息，用高速示波器进行数据采集，可得到高通量反射率数据。具有操作复杂度低，瞬时数据采集方便，高通量数据精度高，处理速度快，探测结果精确等特点。这种简单又精确的方法可以成为薄膜热输运过程的有效方法，具有很强的应用价值。

本发明采用的技术方案是：

一种超快激光光子时间拉伸下的薄膜热响应单脉冲探测方法，该方法包括：

第1步、利用光纤耦合器和色散元件将飞秒光源处理成一束功率较高的泵浦光和一束功率较低的探测光；具体过程如下：

采用飞秒脉冲激光光源，用耦合比较高的光纤耦合器将该光源分为两束光，其中功率较高的一束作为泵浦光，用来对样品薄膜进行加热，功率较低的一束作为探测光，用来采集热反射率数据。

第2步、利用色散元件将探测光脉冲进行光子时间拉伸。利用色散傅里叶变换技术将探测光从100fs左右的脉宽拉伸至ps-ns量级，使探测光脉冲的持续时间大于被测薄膜材料的热响应时间，以供加载薄膜完整的反射率信息。

第3步、将泵浦光和探测光同时聚焦到待测薄膜的相同位置；具体过程如下：

通过空间光学元件将泵浦光和探测光调试为准直且互相平行的两束光，将这两束光同时由同一聚焦透镜聚焦至样品表面。调整两束光时需加入可控泵浦光与探测光距离的元件，以供两束光经样品反射后角度足够大满足将探测光分离采集的目的。

第4步、对加载薄膜反射率信息的探测光进行采集分析；具体过程如下：

首先将从薄膜材料反射的探测光通过耦合系统耦合到单模光纤中，单模光纤连接高速光电测试系统，记录光子时间拉伸后的探测光脉冲强度随时间的变化，获得薄膜反射率随时间的变化，即可分析薄膜的热响应特性。

第5步、对得到的探测光进行二次拉伸，将光强变化显著的部分经二次光子时间拉伸后，进行高分辨率的薄膜热输运过程分析。

其中，所述色散拉伸元件，可以是标准单模光纤、色散补偿光纤、啁啾光纤光栅、空间光栅对等所有能利用色散效应对超短脉冲激光进行时间拉伸的光学元件。

所述超快脉冲激光，其特征在于脉冲宽度小于1ps。

所述耦合系统，需达到由耦合透镜、调节架、光阑等元件组合起来能将探测光收集进单模光纤的功能，耦合透镜参数应和和光纤模场直径相匹配，包括聚焦透镜、透镜组、物镜等所有可以将空间光耦合进单模或多模光纤的元件。

所述高速光电探测器和高速示波器，是指对于探测光可以完成瞬时高通量的数据采集，利用高带宽和高采样速率，可以采集到飞秒量级高分辨率的实验数据。

本发明的优点和积极效果：

本发明提出一种飞秒激光光子时间拉伸下的薄膜连续探测方法，在高通量分析薄膜热输运过程的研究方面有广泛应用。本发明给出的方法将光子时间拉伸技术与FTTR相结合，解决了原有测量方法中需每次控制空间光程差来改变两束光时间延迟量的操作繁琐、复杂的缺点。现有FTTR技术中，需在每一个泵浦光脉冲到达样品薄膜，使样品的反射率发生变化的时间范围内，通过步进电机多次改变探测光相对于泵浦光的时间延迟，来测量样品反射率变化时间内每一点的相对反射率变化，见示意图4；本发明方法，可以通过对探测光进行时间拉伸，将探测光持续时间覆盖样品反射率变化时间，即可达到在一个周期内连续实时测量样品反射率变化量，见示意图5；同时，本发明在光路设计上，在原有的全空间光路方式上，采用光纤和空间光路相结合的方式，提高了对探测光时间尺度上的稳定控制。另外，对于已经加载样品反射率变化信息的探测光，可以进行二次时间拉伸，可以提高样品反射率的灵敏度。因此，本发明是一种针对薄膜热反射率变化、热输运过程分析的高效、精确的计算方法，具有重要的应用价值。

附图说明

图1是依据本发明的飞秒激光光子时间拉伸下的薄膜连续探测方法的示意图。

图中：1、保偏光纤耦合器；2、泵浦光；3、探测光；4、色散拉伸元件；5、时间延迟线；6、光纤准直器；7、偏振分束镜；8、反射镜；9、聚焦透镜；10、样品薄膜；11、光纤耦合系统；12、光电探测器；13、高速示波器；14、光学系统。

图2是光学系统模块的具体实施方法示意图。整体由FiberBench和壁板搭载光学元件实现。

图中：1、可调节水平位置的反射镜；2、泵浦光输入端壁板；3、探测光输入端壁板；4、波片；5、偏振分束镜；6、聚焦透镜壁板；7、样品及样品调节架；8、FiberBench底板。

图3为飞秒脉冲激光在被色散元件拉伸前后的脉冲宽度对比图。

图中：1为未被拉伸的飞秒脉冲；2为经过色散补偿光纤进行光子时间拉伸后的脉冲；3和4为原始飞秒脉冲的半高全宽，约为100fs；5为经光子时间拉伸后的脉冲宽度，约为10ns。

图4是传统飞秒激光泵浦-探测技术中泵浦光、样品反射率变化、探测光在时间尺度上相对关系示意图。

图中：1为泵浦光脉冲在6ps内归一化强度随时间的变化；2为经泵浦光激发样品后，样品反射率随时间的变化；3为探测光脉冲归一化强度随时间变化；4为探测光相对与泵浦光的时间延迟量；5为在情况4下，探测光所探测到样品在该时间上对应的反射率变化。

图5是本方法实现的飞秒激光泵浦-探测技术中泵浦光、样品反射率变化、被拉伸后的探测光在时间尺度上的相对关系示意图。

图中：1为泵浦光脉冲在6ps内归一化强度随时间的变化；2为经泵浦光激发样品后，样品反射率随时间的变化；3为探测光经光子时间拉伸后的脉冲归一化强度随时间的变化；4为探测光在被拉伸到该情况下，对应能测到的样品反射率变化的时间范围。

具体实施方式

以下结合附图，以基于中心波长1560nm，脉宽100fs的飞秒激光为光源的120nm金膜的瞬态热反射率变化连续测量为例为本发明作进一步说明，附图仅用于事例目的，而不是限制本发明的适用范围。

首先，通过功率比为9∶1保偏光纤耦合器将激光器输出光分为两路，本例选用中心波长为1560nm的飞秒脉冲激光，重频50MHz，脉宽100fs，峰值功率50mW，单慢轴工作。保偏光纤耦合器将光源分为两束，一束能量较强的光作为泵浦光，另外一束能量较弱的光作为探测光。用功率计测得泵浦光平均功率30mW，探测光平均功率3mW。

其次，将探测光一路连接色散补偿光纤，目的是将100fs的脉冲光进行光子时间拉伸伸，拉伸元件使用1.5km的色散补偿光纤，色散值-100～-170ps/km/nm。在本实验的中心波长1560nm的飞秒脉冲激光情况下，实验测得色散值约为146.2ps/km·nm，脉宽从～100fs被拉伸至约10ns。被拉伸后的探测光功率会减弱，在探测光进行拉伸后，用光纤放大器对其进行放大，以便满足后端探测的功率要求。

然后，将泵浦光和探测光集成为准直且互相平行的光学系统。首先将泵浦光和探测光用搭载光纤准直器的壁板相互连接，两壁板会保证两束光出射点在水平方向有相同高度。通过调节准直器三个俯仰调节螺母的俯仰角度使两束光保持平行且互相垂直的状态。完成两束光的平行准直后，在探测光经过的空间位置上分别放置1/4波片、1/2波片、1/4波片，通过调整三个波片的角度使探测光的偏振方向尽可能的为水平方向；在泵浦光的空间路径上放置反射镜，泵浦光经反射镜反射后，和探测光一同经过Tp∶Ts＞99∶1的偏振分束镜(PBS)，见示意图2。垂直方向偏振的泵浦光和水平方向偏振的探测光便可同时经过PBS后合为同一束光，接着将泵浦光和探测光经同一聚焦透镜聚焦到被测薄膜的同一点。将泵浦光的反射镜放置在一维手动位移台上，调整位移台的水平位置即可达到经PBS后的两束光成为平行且相聚几个毫米的状态，经过薄膜反射后便可分开一定的角度。

将调整好的两束光与聚焦透镜集成为一部分整体，三个方向位置可调。保证探测光沿聚焦透镜中轴线射向样品薄膜，通过调节整体的水平位置和样品薄膜的俯仰、水平角度保证探测光垂直进入耦合系统；通过调节泵浦光偏离聚焦透镜中轴线的距离保证经样品薄膜反射后与探测光分离角度足够大，来减小泵浦光耦合进单模光纤对实验结果造成的误差。

要实现用泵浦光影响薄膜后产生的反射率实时变化能被反映到探测光上，需要满足当有一个泵浦光脉冲打在薄膜上时，要紧跟一个时间被拉伸到足够覆盖薄膜反应时间的探测光，

这就需要将两束光的脉冲到达时间进行匹配。

完成泵浦光和探测光的空间位置调试后，经薄膜反射后一同通过耦合系统采集携带薄膜反射信息的探测光和用来激发薄膜热反应的泵浦光。用装有光阑、耦合透镜、光纤转接头的耦合系统将两束光耦合进单模光纤，用高速的光电探测器和高速示波器观察两束光的时域信息。通过在探测光进入空间光路之前增加单模光纤的长度，改变两束光脉冲起始位置，直到被拉伸后的探测光的起始位置近似与泵浦光同步。

经时间同步后的泵浦光用只允许水平偏振方向通过的偏振片滤掉，只剩下探测光进行数据采集，由于薄膜热输运时间在几十ps就会完成，对于ns量级的脉冲来说延续时间过小，采集到的反射率信息分辨率不够。要分析在几十ps内的薄膜反射率的瞬时变化，需对输出的探测光进行二次拉伸，再用高速示波器观察被二次拉伸后的探测光可以在ps尺度上分析被测薄膜的热输运过程。