阅读说明：本技术 一种沉铁过程出口离子预测方法及其系统 (Method and system for predicting outlet ions in iron precipitation process ) 是由 陈宁 万晶莹 戴佳阳 桂卫华 阳春华 陈嘉瑶 袁小锋 郭宇骞 于 2019-08-22 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种沉铁过程出口离子预测方法及其系统,通过获取同时包含溶解氧浓度的过程数据及其对应的溶解氧浓度数据的有标签样本集和仅包含溶解氧浓度的过程数据的无标签样本集；构建溶解氧浓度动态预测模型；并将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合,建立沉铁过程出口离子预测模型；使用粒子群算法和优化目标Ω求解出所述预测模型中的最优解,根据所述最优解对应的离子浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度；相比起现有技术而言,使沉铁过程出口离子预测模型达到整体最优的同时保证预测值与实际值趋势相同,提高了预测的出口离子浓度的可信度和准确性。(The invention discloses a method and a system for predicting outlet ions in an iron precipitation process, wherein a labeled sample set which simultaneously contains process data of dissolved oxygen concentration and corresponding dissolved oxygen concentration data and a non-labeled sample set which only contains process data of dissolved oxygen concentration are obtained; constructing a dynamic prediction model of the dissolved oxygen concentration; combining a dynamic prediction model of the dissolved oxygen concentration with mechanism analysis to establish an outlet ion prediction model in the iron precipitation process; solving an optimal solution in the prediction model by using a particle swarm algorithm and an optimization target omega, and adjusting the inlet oxygen concentration of the reactor according to the ion concentration corresponding to the optimal solution; compared with the prior art, the prediction model of the outlet ions in the iron precipitation process achieves the overall optimization, meanwhile, the predicted value and the actual value have the same trend, and the reliability and the accuracy of the predicted outlet ion concentration are improved.)

一种沉铁过程出口离子预测方法及其系统

技术领域

本发明属于湿法炼锌沉铁过程控制技术领域，尤其涉及一种沉铁过程出口离子预测方法及其系统。

背景技术

锌是一种能应用在各个领域的重要金属。湿法冶炼由于高产出和低能耗成为最主要的锌冶炼方法，主要包括磨矿、浸出、净化、电解等工序。该方法中的硫酸锌溶液需要经过净化除杂后，方可进行电解得到锌单质。目前，针铁矿法常用来去除硫酸锌溶液中的主要杂质铁离子。沉铁过程的主要生产设备为连续搅拌釜式反应器(CSTR)，然而单个反应器不能将浸出液中过量铁离子直接降低到工艺要求范围内，因此需要在四个由高到低级联的反应器中进行除铁。前一反应器的出口离子浓度为下一个反应器的入口离子浓度，各个反应器出口铁离子浓度需按要求依次降低，保证硫酸锌溶液离开最后一个反应器后其中铁离子含量降低至工艺指标要求范围内。为了达到这个目的，需根据每个反应器入口离子浓度(即上一反应器的出口离子浓度)分别对其中添加的氧气和焙砂进行调节，然而在实际沉铁过程中，反应器自身的密闭性及检测装置的局限性使得反应器出口溶液中各离子的浓度只能通过人工定期抽样检测获得。导致对操作参数(氧气和焙砂)的调节具有很大的滞后性，降低沉铁效率。因此，建立沉铁过程模型，预测反应器出口离子浓度，对调整操作参数的盲目性、提高沉铁效率具有重大意义。

实际沉铁过程中，合理控制Fe²⁺的氧化速率即氧化反应速率是实现高效除铁的关键。Fe²⁺的氧化速率过快，会使Fe³⁺的含量过高，生成氢氧化铁胶体，影响水解反应的正常进行；氧化速率过慢，会使沉铁后液铁离子含量超标，达不到需要的除铁效果。而氧化反应速率除了受催化剂Cu²⁺含量的影响以外，主要由通入反应器的氧气流量来控制。因此，获取溶解氧浓度是对沉铁过程进行机理建模的重要的一环。可是实际生产过程中由于检测难度高等原因，对沉铁溶液进行离线抽样检测并没有检测溶解氧浓度。且氧气溶解度受到多种因素影响，机理模型难以在考虑众多影响因素的同时兼顾可计算性和精确度。由于现有的沉铁过程出口离子浓度预测模型中难以检测溶解氧浓度，造成预测的出口离子浓度精确度不高，使得根据预测出口离子调节氧气流量的控制行为，并不能实现合理控制Fe²⁺的氧化速率，达到高效除铁的作用。

因此，现有的沉铁过程出口离子浓度预测模型中难以检测溶解氧浓度，造成预测的出口离子浓度精确度不高已成为本领域技术人员亟待解决的技术问题。

发明内容

本发明提供了一种沉铁过程出口离子预测方法，用于解决有的沉铁过程出口离子浓度预测模型中难以检测溶解氧浓度，造成预测的出口离子浓度精确度不高的技术问题。

为解决上述技术问题，本发明提出的技术方案为：

一种沉铁过程出口离子预测方法，包括以下步骤：

获取包含实际测试所得溶解氧浓度的过程数据及其对应单个沉铁反应器内的溶解氧浓度数据的有标签样本集，构建仅包含溶解氧浓度的过程数据的无标签样本集；

分析针铁矿法沉铁过程影响氧气溶解过程的因素，使用所述有标签样本集和无标签样本集，构建以所述过程数据为第一输入数据，以前后采样时刻之间溶解氧浓度的变化量为第一输出数据的溶解氧浓度变化量预测模型；

根据前后采样时刻溶解氧浓度守恒原理，通过所述溶解氧浓度变化量预测模型构建以溶解氧浓度变化量和溶解氧浓度为第二输入数据，以溶解氧浓度为第二输出数据的溶解氧浓度动态预测模型；

以单个沉铁反应器为基础，将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合，建立以反应器入口溶液中亚铁离子浓度、反应器入口溶液中三价铁离子浓度、反应器入口溶液中氢离子浓度、添加氧化锌的质量、氧化锌颗粒密度以及氧化锌颗粒半径为第三输入数据，以反应器出口溶液中亚铁离子浓度、反应器出口溶液中三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度为第三输出数据的沉铁过程出口离子预测模型；

获取待预测的反应器中第三输入数据输入到所述沉铁过程出口离子预测模型中，使用粒子群算法和优化目标Ω求解出沉铁过程出口离子预测模型的最优解；

根据所述最优解所对应的反应器出口溶液中的三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度。

优选的，所述过程数据包括反应器溶液中亚铁离子浓度、反应器溶液中三价铁离子浓度、反应器溶液中铜离子浓度、反应器溶液中锌离子浓度、反应器中溶液的流量、反应器中生成铁渣的质量、添加的氧化锌的质量以及通入反应器中氧气流量。

优选的，构建所述溶解氧浓度动态预测模型具体包括：

使用半监督加权概率偏最小回归的即时学习算法构建前后采样时刻间初步的溶解氧浓度变化量预测模型，确定所述初步的溶解氧浓度变化量预测模型的模型参数；

获取查询样本，并从所述有标签样本集中和无标签样本集中选择有标签样本和无标签样本构成所述查询样本的相似样本集，并分别使用所述有标签似然样本和无标签似然样本中的输入数据计算所述似然样本集中各个有标签似然样本的权值和各个无标签似然样本的权值；

使用各个有标签似然样本的权值和各个无标签似然样本的权值，构建包含所述有似然标签样本、所述无标签似然样本及其对应的隐变量的加权对数似然函数；

使用所述加权对数似然函数求解出优化的模型参数，并使用所述优化的模型参数估算出所述模型参数的隐变量后验分布；

将所述优化的模型参数和所述模型参数的隐变量后验分布代入到所述初步的溶解氧浓度变化量预测模型中得到所述溶解氧浓度变化量预测模型；

再根据前后采样时刻间溶解氧浓度变化的守恒关系，得到溶解溶解氧浓度动态预测模型。

优选的，所述初步的溶解氧浓度变化量预测模型为：

x＝PH^s+QH^b+m_x+e_x

y＝CH^s+m_y+e_y

其中，设隐变量H^s表示第一输入数据和第一输出数据之间的关系，而隐变量H^b表示第一输入数据之间的相关关系；第一输入数据x∈R^D和第一输出数据y∈R^M，第一输入数据和第一输出数据分别由隐变量

经过线性变换生成；

和

为第一输入数据的负载矩阵，

为第一输出数据的负载矩阵；m_x和m_y分别为第一输入数据和第一输出数据的均值或者偏移量；e_x和e_y分别为第一输入数据和第一输出数据的噪声项，其均服从各向同性的高斯分布e_x～N(0,ε_xI)和e_y～N(0,ε_yI)；隐变量

先验分布服从高斯分布H^s～N(0,I)，类似的，隐变量

先验分布服从H^b～N(0,I)，模型的参数集为Θ＝{m_x,m_y,P,Q,C,ε_x,ε_y}，R^D表示D×1的实数矩阵，R^M表示M×1的实数矩阵，表示表示K_s×1的实数矩阵，表示K_b×1的实数矩阵，I表示单位矩阵，ε_y表示第一输入数据的噪声方差，ε_x表示第一输出数据的噪声方差。

优选的，计算所述似然样本集中各个有标签似然样本的权值和各个无标签似然样本的权值，包括：

使用所述有标签似然样本和无标签似然样本中的输入数据，通过样本距离计算公式分别计算查询样本与有标签似然样本之间的第一距离数据和查询样本与无标签似然样本之间的第二距离数据；

其中，样本距离计算公式为：

其中，d_r,s为有标签样本与查询样本的距离计算公式，d_r,t为无标签样本与查询样本的距离计算公式；Δ_s为有标签样本中的第一输入数据的方差组成的对角阵的逆矩阵，Δ_t为无标签样本中的第一输入数据的方差组成的对角阵的逆矩阵；x_t为无标签样本中的第一输入数据，x_q为查询样本，x_s为有标签样本中的第一输入数据，s表示有标签样本，t表示无标签样本，L₁和L₂分别表示有标签样本数目和无标签样本数目，T表示转置符号。

使用所述第一距离数据和第二距离数据，并通过有标签样本和无标签样本的权值计算公式分别计算出所述有标签似然样本和无标签似然样本的权值；

其中权值计算公式为：

其中，i表示有标签似然样本，j表示无标签似然样本，ω_i表示有标签似然样本的权值，ω_j表示无标签似然样本的权值，σ为距离参数，d_r,i表示第一距离数据，d_r,j表示第二距离数据，n₁和n₂分别表示有标签似然样本数目和无标签似然样本的数目。

优选的，所述加权对数似然函数J为：

其中，J表示为加权对数似然函数；p表示概率函数；x_i表示有标签似然样本的输入数据；y_i有标签似然样本的第一输出数据；x_j表示无标签似然样本的第一输入数据；H_i ^s,H_i ^b分别表示有标签似然样本中的隐变量；

分别表示无标签似然样本中的隐变量。

优选的，使用所述加权对数似然函数求解出优化的模型参数为：

其中，E表示期望函数，M表示第一输出数据维度，Tr表示矩阵的迹，D表示第一输入数据维度。

优选的，所述隐变量后验分布进行估计为：

其中，

表示为隐变量后验分布满足高斯分布的均值，

表示为隐变量后验分布满足高斯分布的方差，

为无标签数据隐变量H_j ^s的方差。

优选的，所述溶解氧浓度变化量预测模型的输出子模型为：

其中，

为查询样本的预测溶解氧浓度变化量,

中为C为溶解氧浓度变化量的负载矩阵，表示为隐变量后验分布满足高斯分布的均值。

优选的，所述沉铁过程出口离子预测模型为：

其中，

为所述溶解氧浓度动态预测模型的输出子模型；t表式t时刻，Δt表示步长，V是反应器的体积，F是反应器中溶液的流量，分别是反应器入口溶液中Fe2+浓度，Fe3+浓度，H+浓度，

分别为反应器出口溶液中的离子浓度，k₁,k₂,k₃分别为氧化、水解和中和反应的反应速率常数，α,β,γ分别为二价铁离子、氢离子和溶解氧参与沉铁过程的三大反应的反应级数，m为添加的中和剂氧化锌的质量，ρ为氧化锌颗粒密度，R_s为氧化锌颗粒半径。

优选的，所述优化目标Ω为

其中，优化目标J₁为获取与查询样本误差最小的预测值的优化目标，优化目标J₂为获取与查询样本变化趋势最接近的预测值的优化目标，y_i表示第i个训练样本的实际第三输出数据，

表示第i个训练样本的预测的第三输出数据，为第i个训练样本的均值，y_i-1第i-1个训练样本的实际第三输出数据，

表示第i-1个训练样本的预测的第三输出数据，则为第i-1个训练样本的均值，N为测试样本数。

一种计算机系统，包括存储器、处理器以及存储在存储器上并可在处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现上述任一所述方法的步骤。

与现有技术相比，本发明的有益效果为：

本发明中的沉铁过程出口离子预测方法及其系统，通过将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合，得到沉铁过程出口离子预测模型。最后在对沉铁过程出口离子预测模型进行整体辨识优化时，将趋势一致性指标加入优化目标。使沉铁过程出口离子预测模型达到整体最优的同时保证预测值与实际值趋势相同，提高模型的可信度。相比现有技术而言，使用本发明中的沉铁过程出口离子预测模型预测出的出口离子浓度准确性更高，根据所述最优解所对应的三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度，更能合理控制Fe²⁺的氧化速率，达到高效除铁的作用。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1是本发明中沉铁过程出口离子预测方法的流程图；

图2是本发明中对沉铁系统进行机理分析采用的单个反应器的CSTR系统；

图3是本发明所提集成模型预测值与真实值对比图。

具体实施方式

为了便于理解本发明，下文将结合说明书附图和较佳的实施例对本发明做更全面、细致地描述，但本发明的保护范围并不限于以下具体实施例。

除非另有定义，下文中所使用的所有专业术语与本领域技术人员通常理解含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。

除非另有特别说明，本发明中用到的各种原材料、试剂、仪器和设备等均可通过市场购买得到或者可通过现有方法制备得到。

实施例一：

由于沉铁过程中可得到的过程数据与溶解氧浓度存在未知的函数关系，且企业在生产时通过小试法能获取一部分包含溶解氧浓度的过程数据。因此，通过沉铁过程数据获得溶解氧浓度动态变化，从而通过机理分析建立针铁矿法沉铁过程模型是对该过程建模的重要思路。

因此，如图1所示，本发明公开了一种沉铁过程出口离子预测方法，包括以下步骤：

获取包含实际测试所得溶解氧浓度的过程数据及其对应单个沉铁反应器内的溶解氧浓度数据的有标签样本集，构建仅包含溶解氧浓度的过程数据的无标签样本集；

分析针铁矿法沉铁过程影响氧气溶解过程的因素，使用所述有标签样本集和无标签样本集，构建以所述过程数据为第一输入数据，以前后采样时刻之间溶解氧浓度的变化量为第一输出数据的溶解氧浓度变化量预测模型；

根据前后采样时刻溶解氧浓度守恒原理，使用所述溶解氧浓度变化量预测模型构建以溶解氧浓度变化量和溶解氧浓度为第二输入数据，以溶解氧浓度为第二输出数据的溶解氧浓度动态预测模型；

以单个沉铁反应器为基础，将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合，建立以反应器入口溶液中亚铁离子浓度、反应器入口溶液中三价铁离子浓度、反应器入口溶液中氢离子浓度、添加氧化锌的质量、氧化锌颗粒密度以及氧化锌颗粒半径为第三输入数据，以反应器出口溶液中亚铁离子浓度、反应器出口溶液中三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度为第三输出数据的沉铁过程出口离子预测模型；

获取待预测的反应器中第三输入数据输入到所述沉铁过程出口离子预测模型中，使用粒子群算法和优化目标Ω求解出沉铁过程出口离子预测模型的最优解；

根据所述最优解所对应的反应器出口溶液中的三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度。

此外，本实施例还公开了一种计算机系统，包括存储器、处理器以及存储在存储器上并可在处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现上述方法实施例的步骤

本发明中的沉铁过程出口离子预测方法及其系统，通过将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合，得到沉铁过程出口离子预测模型。最后在对沉铁过程出口离子预测模型进行整体辨识优化时，将趋势一致性指标加入优化目标。使沉铁过程出口离子预测模型达到整体最优的同时保证预测值与实际值趋势相同，提高模型的可信度。相比现有技术而言，使用本发明中的沉铁过程出口离子预测模型预测出的出口离子浓度准确性更高，根据所述最优解所对应的三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度，更能合理控制Fe²⁺的氧化速率，达到高效除铁的作用。

实施例二：

实施例二是实施例一的拓展实施例，其与实施例一的不同之处在于，对如何构建溶解氧浓度动态预测模型、沉铁过程出口离子预测模型以及如何求解所述沉铁过程出口离子预测模型的最优解进行了细化，并且在本实施例中采用半监督加权概率偏最小二乘回归的即时学习算法建立溶解氧浓度变化量预测模型，根据前后采样时刻溶解氧浓度守恒原理，使用所述溶解氧浓度变化量预测模型构建溶解氧浓度动态预测模型。然后，将数据模型输出与沉铁过程进行机理分析相结合，得到针铁矿法沉铁过程的集成模型。最后在对集成模型参数进行整体辨识优化时，将趋势一致性指标加入优化目标。使集成模型参数达到整体最优的同时保证预测值与实际值趋势相同，提高模型的可信度。

本发明以中国某锌冶炼企业中实际生产数据为例，沉铁过程中的测量变量及其采样频率如表1所示。

表1沉铁过程中的测量变量及其采样频率

气体溶于液体的过程就是气体分子转移到液相主体的过程。影响气体在液体中的溶解度的因素通常有压强、温度、液体流速、溶液中离子浓度、溶液中固体含量、机械搅拌等。压强和温度变化时，液相主体间隙的变化使气体溶解度改变；通入氧气速率、溶液流速、机械搅拌通过影响与液面接触的氧气分子数目，改变溶解氧浓度。溶液中离子浓度引起溶液极性变化，氧气作为非极性分子的溶解度会发生改变。此外，沉铁过程中存在反应的动态平衡，其中针铁矿的存在对氧气溶解度也有影响。

如图2所示，以单个反应器为对象，分析针铁矿法沉铁过程影响氧气溶解过程的因素。设

分别是反应器入口溶液中Fe²⁺浓度，Fe³⁺浓度，H⁺浓度，

为反应器出口溶液中的离子浓度。其中发生的主要反应如下，

氧化反应：4Fe²⁺+4H⁺+O₂→4Fe³⁺+2H₂O (1)

水解反应：

中和反应：2H⁺+ZnO→Zn²⁺+H₂O (3)

假设沉铁反应器中温度保持不变，溶液机械搅拌均匀。则由化学反应动力学可以得到溶液中氧化、水解和中和反应速率方程分别为：

其中，k₁,k₂,k₃为反应速率常数，α,β,γ为反应级数，m为添加的中和剂氧化锌的质量，ρ为氧化锌颗粒密度，R_s为氧化锌颗粒半径。

分析针铁矿法沉铁过程影响氧气溶解过程的因素，构建溶解氧浓度动态预测模型：

使用半监督加权概率偏最小回归的即时学习算法构建初步的溶解氧浓度变化量预测模型，确定所述初步的溶解氧浓度变化量预测模型的模型参数；

实际沉铁过程中，压强和温度的影响忽略不计，机械搅拌速度恒定。小试法中的溶解氧浓度并不都属于同一时刻，也并非每个时刻都能采到，但存在包含上一采样时刻溶解氧浓度的过程数据及同时包含当前采样时刻和上一采样时刻溶解氧浓度的过程数据。因此，为了考虑过程的动态特性，还利用其前采样时刻的输入变量来预测当前采样时刻的输出变量。因此，浸出液中溶解氧浓度的动态模型可以描述成，

其中，

为溶解氧浓度，f为待求函数关系，n_FeOOH表示生成铁渣的质量，

为通入反应器中氧气流量，t表明该模型为一个与时间相关的动态模型。根据质量守恒定律，生成铁渣的质量n_FeOOH可以由式(8)表示。

通过前向差分的方法将式(7)进行离散处理，溶解氧浓度的动态模型可表示为式(9)

其中，t表示t时刻，Δt表示步长，ψ为溶解氧浓度在步长Δt内的变化量。所述初步的溶解氧浓度变化量预测模型为：

x＝PH^s+QH^b+m_x+e_x

y＝CH^s+m_y+e_y (10)

其中，设隐变量H^s表示第一输入数据和第一输出数据之间的关系，而隐变量H^b表示第一输入数据之间的相关关系；第一输入数据x∈R^D和第一输出数据y∈R^M，第一输入数据和第一输出数据分别由隐变量

经过线性变换生成；

和

为第一输入数据的负载矩阵，

为第一输出数据的负载矩阵；m_x和m_y分别为第一输入数据和第一输出数据的均值或者偏移量；e_x和e_y分别为第一输入数据和第一输出数据的噪声项，其均服从各向同性的高斯分布e_x～N(0,ε_xI)和e_y～N(0,ε_yI)；隐变量

先验分布服从高斯分布H^s～N(0,I)，类似的，隐变量

先验分布服从H^b～N(0,I)，模型的参数集为Θ＝{m_x,m_y,P,Q,C,ε_x,ε_y}，R^D表示D×1的实数矩阵，R^M表示M×1的实数矩阵，

表示表示K_s×1的实数矩阵，

表示K_b×1的实数矩阵，I表示单位矩阵，ε_y表示第一输入数据的噪声方差，ε_x表示第一输出数据的噪声方差。

由上述模型结构可知，第一输入数据x和第一输出数据y的边缘分布满足

x|Θ～N(m_x,PP^T+QQ^T+ε_xI)

y|Θ～N(m_y,CC^T+ε_yI) (11)

同样，第一输入数据x在给定隐变量H^s,H^b下、第一输出数据y在给定隐变量H^s下的条件概率分别满足

x|H^s,Θ～N(PH^s+m_x,QQ^T+ε_xI)

x|H^b,Θ～N(QH^b+m_x,PP^T+ε_xI)

y|H^s,Θ～N(CH^s+m_y,ε_yI) (12)

在SWPPLSR(半监督加权概率偏最小回归的即时学习算法)中，假定过程有标签数据集和无标签数据集分别为

和

对应的，有标签数据集和无标签数据集的隐变量数据集分别为

和

在SWPPLSR中所有样本的隐变量都是独立且恒等分布的。且所有隐变量也都是相互独立的。因此，完整的测试数据集记为完整数据集的隐变量记为

x_i表示有标签似然样本的输入数据；y_i有标签似然样本的第一输出数据，x_j表示无标签似然样本的第一输入数据。

在参数估计阶段，需要对隐变量在给定输入输出情况下的后验概率分布进行计算，该分布可通过如下贝叶斯推理规则得到：

p(H^s|x,y,Θ)∝p(H^s|Θ)p(x|H^s,Θ)p(y|H^s,Θ)

p(H^b|x,y,Θ)∝p(H^b|Θ)p(x|H^b,Θ)p(y|Θ)

p(H^s|x,Θ)∝p(H^s|Θ)p(x|H^s,Θ)

p(H^b|x,Θ)∝p(H^b|Θ)p(x|H^b,Θ) (13)

可以得出有标签数据隐变量H_i ^s,H_i ^b后验分布分别服从高斯概率分布

和

且满足：

A₁＝P^T(QQ^T/ε_x+I)^-1P/ε_x+C^TC/ε_y+I

A₂＝Q^T(PP^T/ε_x+I)^-1Q/ε_x+I (14)

无标签数据的隐变量H_j ^s,H_j ^b后验分布服从高斯概率分布

和

且满足：

A₃＝P^T(QQ^T/ε_x+I)^-1P/ε_x+I

A₄＝Q^T(PP^T/ε_x+I)^-1Q/ε_x+I (15)

为有标签数据隐变量H_i ^s的方差；为有标签数据隐变量H_i ^b的方差；

为无标签数据隐变量H_j ^s的方差；

为无标签数据隐变量H_j ^b的方差。

获取查询样本，并从所述有标签样本集中和无标签样本集中选择有标签样本和无标签样本构成所述查询样本的相似样本集，并利用所述计算出所述似然样本集中各个有标签似然样本的权值和各个无标签似然样本的权值；

记x_q＝{x^q ₁,x^q ₂,...,x^q _L}为查询样本，其中x^q ₁,x^q ₂,...,x^q _L为需要得到相应溶解氧浓度预测值的t时刻的过程变量，

为查询样本的预测输出，即t+1时刻的溶解氧浓度变化量预测值。x为训练数据模型时模型的输入向量，y为相应输出值。假定历史有标签样本集和无标签样本集分别为

和

其中L₁和L₂分别对应为样本数目。

当查询样本x_q到来，根据与其相似度来选择用于局部建模的包含有标签样本和无标签样本的似然样本，首先对这些样本与查询样本的距离进行计算。d_r,s为有标签样本与查询样本的距离计算公式，d_r,t为无标签样本与查询样本的距离计算公式:

其中，d_r,s为有标签样本与查询样本的距离计算公式，d_r,t为无标签样本与查询样本的距离计算公式；Δ_s为有标签样本中的第一输入数据的方差组成的对角阵的逆矩阵，Δ_t为无标签样本中的第一输入数据的方差组成的对角阵的逆矩阵；x_t为无标签样本中的第一输入数据，x_q为查询样本，x_s为有标签样本中的第一输入数据，s表示有标签样本，t表示无标签样本，L₁和L₂分别表示有标签样本数目和无标签样本数目，T表示转置符号。

其中

表示为第h个输入变量的方差，π_h(h＝1,2,...,n)为第h个输入变量变量的比例因子，对应为该变量与输出变量之间的皮尔森(Pearson)线性相关系数,其被定义为

E(x)表示单变量的期望，E(y)为输出的期望。

在似然样本选择之后，假定n₁个有标签似然样本和n₂个无标签似然样本被选定为相似样本用于局部建模，记为

和

然后，各个有标签似然样本和无标签似然样本的权重可计算为：

其中，i表示有标签似然样本，j表示无标签似然样本，ω_i表示有标签似然样本的权值，ω_j表示无标签似然样本的权值，σ为距离参数，d_r,i表示第一距离数据，d_r,j表示第二距离数据，n₁和n₂分别表示有标签似然样本数目和无标签似然样本的数目。

使用各个有标签似然样本的权值和各个无标签似然样本的权值，构建包含所述有似然标签样本、所述无标签似然样本及其对应的隐变量的加权对数似然函数；

SWPPLSR通过引入样本权重，对非线性化的函数关系进行逐段局部线性化处理，构建如下加权对数似然函数：

其中，J表示为加权对数似然函数；p表示概率函数；x_i表示有标签似然样本的输入数据；y_i有标签似然样本的第一输出数据；x_j表示无标签似然样本的第一输入数据；H_i ^s,H_i ^b分别表示有标签似然样本中的隐变量；

分别表示无标签似然样本中的隐变量。

使用所述加权对数似然函数求解出优化的模型参数，并使用所述模型优化参数估算出所述模型参数的隐变量后验分布；

在模型参数估计阶段，可采用EM算法进行逐步迭代直至参数收敛。为了简化计算，可先对输入输出的均值项求解极大似然估计解，即为

由此可以看出，第一输入数据和第一输出数据的均值项即为相对应变量的样本的加权均值。而后，假定所有数据已经经过去加权均值化处理。从而，加权对数似然函数简化为：

上式中已经略去不依赖与模型参数的常数项。而后，最大期望算法(Expectation-Maximization algorithm,EM)需要求取上述加权对数似然函数关于隐变量后验分布的期望值，即为

最后，即可通过E步和M步迭代求得模型优化参数

E步：

由加权对数函数的期望式可以看出，在E步需要对E(H_i ^s)，E(H_i ^b)，E(H_i ^sH_i ^sT)，E(H_i ^bH_i ^bT)，E(H_j ^s)，E(H_j ^b)，E(H_j ^sH_j ^sT)，E(H_j ^bH_j ^bT)进行估计，即

E(H_i ^s)＝A₁ ^-1[P^T(QQ^T/ε_x+I)^-1x_i/ε_x+C^Ty_i/ε_y]

E(H_i ^sH_i ^sT)＝A₁ ^-1+E(H_i ^s)E^T(H_i ^s)

E(H_i ^b)＝A₂ ^-1[Q^T(PP^T/ε_x+I)^-1x_i/ε_x]

E(H_i ^bH_i ^bT)＝A₂ ^-1+E(H_i ^b)E^T(H_i ^b)

E(H_j ^s)＝A₃ ^-1[P^T(QQ^T/ε_x+I)^-1x_j/ε_x]

E(H_j ^sH_j ^sT)＝A₃ ^-1+E(H_j ^s)E^T(H_j ^s)

E(H_j ^b)＝A₄ ^-1[Q^T(PP^T/ε_x+I)^-1x_j/ε_x]

E(H_j ^bH_j ^bT)＝A₄ ^-1+E(H_j ^b)E^T(H_j ^b) (24)

M步：

在M步中，分别计算加权对数似然函数期望式关于各个模型参数的导数并令导数为0，即可求得模型参数更新式。首先，期望式关于模型各参数的导数式为

令上述导数式分别为0，即可得到模型参数更新方程为

其中，E表示期望函数，M表示第一输出数据维度，Tr表示矩阵的迹，D表示第一输入数据维度。

由上述结果可以看出，输入参数u_x,P_x,ε_x是由有标签数据集和无标签数据集的输入变量共同决定，而参数u_y,P_y,ε_y只由有标签数集的输出变量更新，因为无标签数据中缺少输出标签。

使用所述加权对数似然函数求解出优化的模型参数，并使用所述模型优化参数估算出所述模型参数的隐变量后验分布；对于查询样本x_q，可对其隐变量后验分布进行估计，其满足高斯分布

其中，

表示为隐变量后验分布满足高斯分布的均值，

表示为隐变量后验分布满足高斯分布的方差。

将所述优化的模型参数和所述模型参数的隐变量后验分布代入到所述溶解氧气浓度变化量模型，其中，所述溶解氧浓度变化量的输出子模型为：

其中，

为查询样本的预测的溶解氧浓度变化量。

所述溶解氧浓度动态预测模型的输出子模型为：

构建沉铁过程出口离子预测模型：

假设沉铁反应器中温度保持不变，溶液机械搅拌均匀。根据反应速率方程和质量守恒定律，单个反应器沉铁过程出口离子预测模型模型如式(34)所示，

其中，V是反应器的体积，F是反应器中溶液的流量，

分别是反应器入口溶液中Fe²⁺浓度，Fe³⁺浓度，H⁺浓度，

分别为反应器出口溶液中的离子浓度，k₁,k₂,k₃分别为氧化、水解和中和反应的反应速率常数，α,β,γ分别为二价铁离子、氢离子和溶解氧参与沉铁过程的三大反应的反应级数，m为添加的中和剂氧化锌的质量，ρ为氧化锌颗粒密度，R_s为氧化锌颗粒半径。

求解沉铁过程出口离子预测模型的最优解:

在模型(34)中，定义待优化的参数向量为ξ＝[k₁,k₂,k₃,α,β,γ,σ,K₁,K₂]，通过优化目标(35)得到集成模型最优参数

优化目标J₁为获取与查询样本误差最小的预测值的优化目标，优化目标J₂为获取与查询样本变化趋势最接近的预测值的优化目标，y_i表示第i个训练样本的实际第二输出数据，

表示第i个训练样本的预测的第二输出数据，

为第i个训练样本的均值，y_i-1第i-1个训练样本的实际第二输出数据，

表示第i-1个训练样本的预测的第二输出数据，

则为第i-1个训练样本的均值，N为测试样本数。其中，训练样本是一条用来训练的数据，训练是通过训练数据，模型进行学习的过程，包括一些用来输入的特征向量和一个输出的标记。在对集成模型参数进行辨识及优化前，将式(35)的多目标优化问题转化为如式(36)所示优化问题，

取χ＝0.8，利用PSO算法(Particle Swarm Optimization，粒子群算法)优化模型参数，首先需要对PSO算法的参数进行设定：设置群体规模数为32，距离参数σ寻优范围为[0,1]，参数k₁,k₂,k₃，α,β,γ寻优范围为[-10,100]，设置两种隐变量个数K1、K2的寻优范围为[3,8]中的正整数。迭代次数为200次，所获集成模型参数如表3所示。通过试错法确定溶解氧浓度动态数据模型中局部建模样本数为60，标签比为50％，步长Δt取为0.01s。迭代次数为200次，所获集成模型参数如表3所示。

表3.参数辨识结果

将300组数据作为测试数据集，以反应器出口二价铁离子为例，本发明中集成模型的预测效果如图3所示。可以看出，本发明中的预测离子浓度和实际离子浓度趋势相同，预测离子浓度准确率高，可信度高。

综上所述，本发明中的沉铁过程出口离子预测方法，通过将溶解氧浓度动态预测模型与机理分析相结合，得到沉铁过程出口离子预测模型。最后在对沉铁过程出口离子预测模型进行整体辨识优化时，将趋势一致性指标加入优化目标。使沉铁过程出口离子预测模型达到整体最优的同时保证预测值与实际值趋势相同，提高模型的可信度。相比现有技术而言，使用本发明中的沉铁过程出口离子预测模型预测出的出口离子浓度准确性更高，根据所述最优解所对应的三价铁离子浓度、反应器出口溶液中氢离子浓度以及反应器出口溶液中氧浓度来调节所述反应器的入口氧气浓度，更能合理控制Fe²⁺的氧化速率，达到高效除铁的作用。

以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。