具体实施方式

下面，基于附图所示的实施方式对本发明进行说明。

第一实施方式

首先，对本发明的一个实施方式的晶体的制造方法中使用的结晶制造装置进行说明。

(结晶制造装置)

如图1所示，本实施方式的结晶制造装置2具有坩埚4和耐火炉6。关于坩埚4，后面进行描述。耐火炉6双重覆盖坩埚4的周围。在耐火炉6上形成有用于观察来自坩埚4的熔液的下拉状态的观察窗18、20。

耐火炉6还被外壳8覆盖，在外壳8的外周设置有用于加热坩埚4整体的主加热器10。在本实施方式中，外壳例如由石英管形成，作为主加热器10，可以使用感应加热线圈10。在坩埚4的下方配置有由晶种保持夹具12保持的晶种14。

作为晶种14，可以使用与要制造的晶体相同或相同种类的结晶。例如，如果要制造的晶体是掺杂有M元素(副成分)的YAG晶体(主成分)，则使用不含添加物的YAG单晶(Y₃Al₅O₁₂)等。另外，如果是掺杂有M元素的LuAG晶体(主成分)，则使用不含添加物的LuAG单晶(Lu₃Al₅O₁₂)等。此外，作为M元素，例如是Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Tm及Yb中的至少一种元素。

晶种保持夹具12的原材料没有特别限定，但优选由在使用温度1900℃附近影响较小的致密氧化铝等构成。晶种保持夹具12的形状和大小也没有特别限定，但优选为不与耐火炉6接触的程度的直径即棒状的形状。

如图2A所示，在坩埚4的下端外周设置有筒状的后加热器16。后加热器16在与耐火炉6的观察窗20相同的位置形成有观察窗22。后加热器16与坩埚4连结来使用，配置成坩埚4的模具部34的模具流出口38位于筒状的后加热器16的内部空间，并且可以加热模具部34和从模具流出口38引出的熔液。后加热器16例如由与坩埚4同样(不需要相同)的材质等构成，与坩埚4同样地，通过由高频线圈10感应加热后加热器16，能够从后加热器16的外表面产生辐射热，加热后加热器16的内部。

此外，虽然未图示，但在结晶制造装置2中设有对耐火炉6的内部进行减压的减压装置、监视减压的压力测定装置、测定耐火炉6的温度的温度测定装置及向耐火炉6的内部供给惰性气体的气体供给装置。

从结晶的熔点高等理由来看，坩埚4的材质优选为铱、铼、钼、钽、钨、铂或它们的合金。另外，坩埚4也可以为碳制。另外，为了防止由坩埚4的材质的氧化引起的异物向结晶的混入，更优选使用铱(Ir)作为坩埚4的材质。

此外，在以1500℃以下的熔点的物质为对象的情况下，可以使用Pt作为坩埚4的材质。另外，在使用Pt作为坩埚4的材质的情况下，能够在大气中进行结晶生长。在以超过1500℃的高熔点物质为对象的情况下，因为使用Ir等作为坩埚4的材质，所以结晶生长优选在Ar等惰性气体气氛下进行。耐火炉6的材质没有特别限定，但从保温性、使用温度、防止杂质混入结晶的观点来看，优选为氧化铝。

接着，对本实施方式的晶体的制造方法中使用的坩埚4进行详细地说明。如图2A所示，本实施方式的坩埚4具有贮存成为结晶原料的熔液30的熔液贮存部24和控制结晶的形状的模具部34，它们形成为一体。此外，在坩埚4为大型的情况下，也可以在熔液贮存部24的长边方向的中途接合多个部件来构成坩埚4。

在本实施方式中，坩埚4被用于μ-PD法，模具部34位于熔液贮存部24的铅垂方向的下侧，贮存于熔液贮存部24的熔液30通过晶种14，被从形成于模具部34的下端面42的模具流出口38引出到铅垂方向的下侧。

熔液贮存部24由筒状的侧壁26和与侧壁26连续形成的底壁28构成。通过侧壁26的内表面和底壁28的内表面，能够将一定量的熔液30贮存于熔液贮存部24。在底壁28的大致中央部形成有贮存部流出口32。贮存部流出口32与形成于模具部34的模具流路36连通。关于模具流路36，后面进行描述。

底壁28的内表面成为朝向下方内径变小的倒锥状的倾斜面，熔液贮存部24内的熔液30容易向贮存部流出口32流动。底壁28的外侧面优选与侧壁26的外侧面齐平，进而，也优选与后加热器16的外侧面齐平。底壁28的下表面28a成为与熔液30的流动方向(也称为引出方向或下拉方向)Z大致垂直的平面，在其外周部连结有后加热器16。

在底壁28的下表面28a的大致中央部，以向下方突出的方式形成有模具部34的至少一部分。如图2A1所示，模具部34的下端面42从底壁28的下表面28a以规定距离Z1突出。形成于模具部34的下端面42的大致中央部的模具流出口38和形成于底壁28的大致中央部的贮存部流出口32通过形成于模具部34的模具流路36而连接。

在本实施方式中，模具流路36具有以贮存部流出口32为入口的导入部36a和与导入部36a连通的流路主体部36b，流路主体部36b的出口成为模具流出口38。模具流路36也可以不具有导入部36a，还可以仅为流路主体部36b，但优选具有导入部36a。

在本实施方式中，导入部36a的流路截面积(垂直于流动方向的截面积)也可以沿着流动方向而变化，但优选导入部36a由流路截面积沿着引出方向Z大致恒定的直胴部构成。在本实施方式中，大致恒定也可以稍微变化，但截面积的变化比形成于流路主体部36b的扩展部40小很多，截面积的变化优选为±10％以内程度的变化，进一步优选为±5％以内。导入部36a的流路也可以从贮存部流出口32向流路主体部36b稍微变宽，还可以稍微变窄。

在本实施方式中，在导入部36a(包含贮存部流出口32、导入部36a的中途、或导入部36a和流路主体部36b的边界)形成有狭窄部36a1。在导入部36a为直胴部的情况下，狭窄部36a1在直胴部的中途、或贮存部流出口32、或导入部36a和流路主体部36b的边界处，形成于流路截面积最小的部分。通过在导入部36a形成有狭窄部36a1，容易调节贮存于贮存部24的熔液通过模具流路36的流量，能够以稳定的速度从模具流出口38引出熔液，结晶组成的均匀化(特别是引出方向上的均匀化)提高。

在本实施方式中，所谓狭窄部36a1是在模具流路36中流路截面积小于模具流出口38的开口面积，并且沿着引出方向Z与比其更靠上游侧的开口面积同等以下，并且小于比其更靠下游侧的开口面积的部分。此外，在狭窄部36a1沿着模具流路36存在两个以上的情况下，最接近模具流出口38的狭窄部成为本实施方式的狭窄部36a1。

例如，在本实施方式中，如图2A1所示，因为导入部36a由直胴部构成，所以狭窄部36a1形成于导入部36a的中途、或贮存部流出口32、或导入部36a和流路主体部36b的边界。

在本实施方式中，在流路主体部36b具有流路截面积沿着下拉方向Z从狭窄部36a1向模具流出口38扩大的扩展部40。在本实施方式中，扩展部40形成为流路截面积从导入部36a的狭窄部36a1向模具流出口38逐渐增大的锥状。

沿着引出方向Z的导入部36a的长度Z2优选为0～5mm，进一步优选为0.5～2mm。通过形成由直胴部构成的导入部36a，更容易调节贮存于贮存部24的熔液通过模具流路36的流量，能够以稳定的速度从模具流出口38引出熔液，结晶组成的均匀化(引出方向的均匀化)提高。

沿着引出方向Z的流路主体部36b的长度Z3例如通过与模具流路36的总长Z0(＝Z2+Z3)的关系等来确定，其比率(Z3/Z0)优选为0.1～1，进一步优选为0.2～0.8，特别优选为0.3～0.7。或者，沿着引出方向Z的流路主体部36b的长度Z3优选为1～5mm，进一步优选为1.5～2.5mm。

沿着引出方向Z的流路主体部36b的长度Z3可以与从底壁28的下表面28a到模具部34的下端面42的距离Z1相同，也可以不同。沿着引出方向Z的从底壁28的下表面28a到模具部34的下端面42的距离Z1优选以从模具流出口38引出的熔液不附着于底壁28的下表面28a的方式确定，例如为1～2mm。

如图3A所示，在模具部34的下端面42中，在模具流出口38的周围形成有与引出方向Z(参照图2A)实质上垂直且平坦的端周面42a。在模具部34的下端面42的外形和模具流出口38的外形之间形成有端周面42a。

模具流出口38的开口面积(垂直于引出方向Z的面积)S2与端周面42a的面积(垂直于引出方向Z的面积)S3和S2之和的比(S2/(S2+S3))优选为0.10～0.95，进一步优选为0.5～0.90。另外，模具流出口38的开口面积(S2)与狭窄部36a1的流路截面积(S1)的比率(S2/S1)优选为3～3000，进一步优选为10～2000。另外，在本实施方式中，狭窄部36a1的流路截面积(S1)与成为直胴部的导入部36a的流路截面积相同，以使从模具流路36的模具流出口38引出的熔液的速度等恒定的方式确定，优选为0.008～0.2mm²。

此外，在本实施方式中，模具部34的下端面42的外形与得到的晶体的横截面(垂直于引出方向Z的截面)形状一致为矩形，模具流出口38的形状为圆形，但不限定于此。例如，模具部34的下端面42的外形也可以根据得到的晶体的截面形状而制成圆形、多边形、椭圆形、其他形状，另外，模具流出口38的截面形状也不限于圆形，也可以制成多边形、椭圆形、其他形状。另外，导入部36a及流路主体36b的截面形状也不限于圆形，也可以制成多边形、椭圆形、其他形状，导入部36a的截面形状和流路主体36b的截面形状可以相同，也可以不同，但优选为相同。

图1所示的本实施方式的方法中使用的坩埚4优选被用于μ-PD法等。投入到坩埚4的熔液贮存部24的原料由主加热器10等加热，成为图2A所示的熔融液30，通过模具部34的模具流路36，通过晶种14从模具流出口38引出，通过下拉晶种14，使结晶生长，得到晶体。

(晶体的制造方法)

接着，对本实施方式的晶体的制造方法进行说明。在本实施方式的方法中，首先，将要得到的晶体的原料装入坩埚4的熔液贮存部24，用N₂或Ar等惰性气体置换炉内。接着，一边使惰性气体流入，一边由感应加热线圈(加热用高频线圈)10加热坩埚4，使原料熔融，得到熔液。

通过熔液贮存部24被加热，原料在熔液贮存部24内熔融成为熔液30，从模具部34的贮存部流出口32导入模具流路36。导入到模具流路36的熔液30经由导入部36a、流路主体部36b，在模具流出口38与晶种14的上端接触。在从导入部36a经由流路主体部36b到达模具流出口38的过程中，熔液30从狭窄部36a1通过扩展部40，从模具流出口38流向晶种14的上端。

在其前后，后加热器16也被起动，对模具部34附近进行加热。一边用CCD照相机或热像照相机观察固液界面的情形，一边手动控制结晶生长速度和温度。通过感应加热线圈10的移动，温度梯度可以在10℃/mm～100℃/mm的范围内选择。另外，单晶的生长速度也可以在0.01mm/min～30mm/min的范围内选择。

使晶种下降到坩埚4内的熔液不流出为止，在晶种离开了坩埚4之后，进行冷却，以不使单晶产生裂纹。这样，通过在坩埚4和后加热器16以下设定为急剧的温度梯度，能够提高熔液的引出速度。在上述的结晶生长及冷却期间，也在与加热时相同的条件下，使惰性气体流入耐火炉6内部。炉内气氛优选使用N₂或Ar等惰性气体。

通过采用本实施方式的方法，由晶种14从模具流出口38下拉的熔液的温度特别是在垂直于下拉方向Z的面上大致均匀。

另外，通过使用本实施方式的方法，从模具流出口38生长的晶体中的组成(含有作为活化剂的M成分)的浓度分布特别是在垂直于下拉方向Z的面上大致均匀。另外，在平行于下拉方向Z的面上也大致均匀。在使用本实施方式的装置2来制造例如Ce：YAG的情况下，能够得到均匀分散有如Ce那样的活化剂的Ce：YAG的晶体。

即，在本实施方式中，使熔液30从坩埚4的熔液贮存部24通过模具流路36的导入部36a所具备的狭窄部36a1，其后，从狭窄部36a1通过扩展部40流向模具流出口38，从模具流出口38将熔液与晶种14一同下拉。通过这样构成，由晶种引出的熔液的温度分布的均匀化(特别是沿着与熔液的引出方向垂直的面的均匀化)和得到的晶体的组成的均匀化都会提高。特别是晶体截面上的M成分的均匀区域的面积会增大。

另外，在本实施方式中，通过在导入部36a形成有狭窄部36a1，容易调节贮存于贮存部26的熔液通过模具流路36的流量，能够以稳定的速度从模具流出口38将熔液引出进行结晶化，晶体组成的均匀化(引出方向上的均匀化)也提高。

另外，在本实施方式中，因为在模具部36的下端面42且在模具流出口38的周围具备与引出熔液30的方向Z实质上垂直且平坦的端周面42a，所以能够容易控制使用坩埚4得到的晶体的外周面形状。进而，在本实施方式中，模具流出口38的开口面积(S2)与端周面42a的面积(S3)和S2之和的比(S2/(S2+S3))设定在规定范围内，模具流出口38的开口面积(S2)与狭窄部36a1的流路截面积(S1)的比率(S2/S1)也设定在规定范围内。通过这样构成，由晶种引出的熔液的温度分布的均匀化和得到的晶体的组成的均匀化都会进一步提高。

(单晶荧光体)

图3C所示的单晶荧光体50可通过上述的晶体的制造方法来得到，具有由YAG或LuAG构成的主成分和包含Ce、Pr、Sm、Eu、Tb、Dy、Tm及Yb中的至少一种元素的副成分(M元素)。

荧光体50为单晶可以通过利用XRD确认单晶的结晶峰来确认。另外，本实施方式的单晶荧光体在将YAG或LuAG的特定元素Y或Lu与M元素的合计含量设定为100摩尔份时，M元素的含量优选为0.7摩尔份以上，进一步优选为1.0摩尔份以上，特别优选为1.0摩尔份～2.0摩尔份。

在图3C所示的单晶荧光体50的横截面(与图2A1所示的下拉方向Z大致垂直的截面)中，M元素均匀分布的均匀浓度区域C1以包含横截面的中心的方式位于中央部。并且，单晶荧光体50的均匀浓度区域C1的截面积优选为0.1mm²以上，进一步优选为0.2mm²以上。

在本实施方式中，均匀浓度区域C1的截面形状为大致圆形，但也可以根据模具流出口38的形状制成矩形，或者也可以制成其他形状。另外，单晶荧光体50整体的横截面具有矩形的形状，但也可以为圆形，还可以为其他形状。单晶荧光体50在与图3C的纸面垂直的方向(引出方向Z)上具有规定长度，沿着其规定长度，具有与图3C所示的横截面同样的截面形状。在本实施方式中，沿着引出方向Z的规定长度至少为5mm以上，相对于图3C所示的单晶荧光体50的横截面的截面积，均匀浓度区域C1的面积比例为整体的35％以上，优选为40％以上。

此外，M元素的浓度如下那样进行定义。即，在将成为主成分的代表的特定元素Y或Lu的原子％定义为β，且将M元素的原子％定义为α时，α×100/(α+β)被表示成M元素的浓度(理论上100原子％为上限)。

在本实施方式中，在均匀浓度区域C1中，M元素的浓度在C_M±0.07原子％的范围内，均匀浓度区域C1为规定面积以上。M元素的浓度C_M没有特别限定，优选为0.7原子％以上，进一步优选为1.0原子％以上。M元素的浓度例如可以通过LA-ICP映射法来测定。

具有这样比较大的截面尺寸且具有规定以上的面积比例的均匀浓度区域C1的单晶荧光体在以往是不能得到的。根据本实施方式的单晶荧光体50，不易产生亮度偏差，并且不易产生荧光色度偏差，特别优选用作大型的照明装置、投影仪用色调转换装置、车载用前照灯等。

此外，在本实施方式中，作为结晶组成的均匀化的判断指标，使用横截面中的均匀浓度区域的比例。所谓均匀浓度区域是指相当于活化剂的副成分在规定的浓度范围内存在的区域的面积比例。因此，根据浓度范围的截取方法，在一个横截面上存在多个均匀浓度区域。

例如，在将作为指标水准的副成分浓度设为1.00原子％，且设浓度范围为±0.07原子％的情况下，某个均匀浓度区域中的活化剂浓度成为0.94～1.07原子％。同样地，在将另一指标水准设为0.7原子％，且同样地将浓度范围设为±0.07原子％的情况下，均匀浓度区域中的活化剂浓度成为0.64～0.77原子％。

在本发明中，将副成分的平均浓度作为指标水准，从其平均浓度起的上下幅度满足0.07原子％的浓度区域表示一个均匀浓度区域。另外，在本发明中，所谓横截面的中央部是指包含荧光体截面形状的重心的区域。例如，在截面形状为四边形的情况下，因为对角线的交点成为重心，所以包含对角线交点的区域成为中央部。“位于横截面的中央部”意味着在包含中央部的区域存在均匀浓度区域。

另外，均匀浓度区域优选连续地存在。这里，“连续地存在”是指在横截面中单独岛状地存在均匀浓度区域的状态，意味着除多个均匀浓度区域分别位于分离的位置的状态以外的状态。

第二实施方式

如图2B所示，本实施方式的晶体的制造方法中使用的装置仅仅是坩埚4a的模具部34a的结构与第一实施方式不同，共同部分的说明省略了一部分，下面，对不同的部分进行详细地说明。下述中未说明的部分与第一实施方式的说明相同。

在坩埚4a的模具流路36中，流路截面从形成于导入部36a的狭窄部36a1向模具流出口38扩大的扩展部40a的形状不是截面积直线地扩大的锥状，而是截面积以凹状曲线扩大的形状。扩展部40a也可以在模具流出口38的附近具有截面积沿着下拉方向Z大致相同的直胴部，但直胴部优选短。此外，在本实施方式中，扩展部40a的形状也可以不是截面积以凹状曲线扩大的形状，而是截面积以凸状曲线或其他曲线扩大的形状。

在使用本实施方式的坩埚4a制造单晶荧光体的情况下，也能够得到与具有图3C所示的横截面的单晶荧光体50同样的单晶荧光体。

第三实施方式

如图2C所示，本实施方式的晶体的制造方法中使用的装置仅仅是坩埚4b的模具部34b的结构与第一实施方式或第二实施方式不同，共同部分的说明省略了一部分，下面，对不同的部分进行详细地说明。下述中未说明的部分与第一实施方式或第二实施方式的说明相同。

在坩埚4a的模具流路36中，在流路主体部36b形成有狭窄部41a。在流路主体部36b形成有狭窄部41a的情况下，形成流路截面从该狭窄部41a向模具流出口38扩大的扩展部40b。在本实施方式中，也可以在形成于流路主体部36b的狭窄部41a和导入部36a之间形成流路截面积比导入部36a和狭窄部41a两者都大的中间扩大部。

狭窄部41a对应于上述的第一或第二实施方式的狭窄部36a1，其流路截面积S1在与模具流出口38的开口面积S2的关系上具有同样的关系。另外，从狭窄部41a到模具流出口38的距离Z3也具有与上述的第一或第二实施方式同样的关系。

导入部36a的内径优选为与狭窄部41a的内径同等以上，但如果熔液30能够通过，则也可以减小。在本实施方式中，也可以在导入部36a形成流路截面积比模具流出口38的开口面积小的部分。但是，在本实施方式中，大大地有助于由晶种14引出的熔液的温度分布的均匀化的部分是成为面向模具流出口38的扩展部40b的起点的狭窄部41a。

在使用本实施方式的坩埚4b制造单晶荧光体的情况下，也能够得到与具有图3C所示的横截面的单晶荧光体50同样的单晶荧光体。

第四实施方式

如图2D所示，本实施方式的晶体的制造方法中使用的装置仅仅是坩埚4c的模具部34c的结构与第一～第三实施方式不同，共同部分的说明省略了一部分，对不同的部分进行详细地说明。下述中未说明的部分与第一～第三实施方式的说明相同。

在坩埚4a的模具部34中，形成有多个(例如2～8)模具流路36。各模具流路36具有与第一～第三实施方式中的任一个同样的结构。多个(例如2～8)的模具流路36优选分别具有相同的结构，但也可以不同。例如，多个模具流路36中的任一个是与第一实施方式的模具流路36相同的结构，其他也可以是与第二实施方式或第三实施方式的模具流路36相同的结构。

在使用本实施方式的坩埚4c制造单晶荧光体的情况下，也能够得到与具有图3C所示的横截面的单晶荧光体50同样的单晶荧光体。

此外，本发明不限定于上述的实施方式，可以在本发明的范围内进行各种改变。例如，作为使用本发明的晶体的制造方法制造的结晶，不限于掺杂有M元素的YAG或LuAG的单晶，还可例示Al₂O₃(蓝宝石)、GAGG(Gd₃Al₂Ga₃O₁₂)、GGG(Gd₃Ga₅O₁₂)、GPS(Gd₂Si₂O₇)等单晶。另外，不限于单晶，也可以为YAG-Al₂O₃、LuAG-Al₂O₃等共晶。

实施例

下面，基于详细的实施例进一步对本发明进行说明，但本发明不限定于这些实施例。

实施例1

使用图1及图2A所示的坩埚4，制造Ce：YAG(掺杂有Ce的YAG)单晶荧光体50(参照图3C)。图2A所示的由直胴部构成的导入部36a的内径为0.4mm，模具流出口38的内径为4mm。另外，图2A1所示的导入部36a的长度Z2为0.5mm，流路主体36b的长度Z3为2mm。图3C所示的矩形横截面的单晶荧光体50的截面积为2.5mm×2.5mm。

Z3/Z0(Z0＝Z2+Z3)是0.8，在优选的范围即0.2～0.8的范围内，但脱离了特别优选的范围(0.3～0.7)。另外，图3A所示的模具流出口38的开口面积(垂直于引出方向Z的面积)S2与端周面42a的面积(垂直于引出方向Z的面积)S3和S2之和的比(S2/(S2+S3))是0.45，在优选的范围即0.10～0.95的范围内，但脱离了更优选的范围即0.5～0.95。

图3B表示使用本实施例的结晶制造装置2从模具部34的模具流出口38引出了熔液之后的熔液(固液界面附近)的温度分布。T1、T2、T3及T4分别表示指示区域的温度，温度是T1最低，逐渐升高为T2、T3、T4。例如，温度T1为1945～1953℃，温度T2为1953～1961℃，温度T3为1965～1973℃，温度T4为1973℃以上。温度分布的测定通过模拟分析来进行。

比较图3A和图3B可知，在与模具流出口38对应的部分中，成为均匀温度T1及T2的部分的面积较大。图3C示出用本实施例1的结晶制造装置2制造的Ce：YAG的横截面中的Ce的浓度分布。在图3C中，C1、C2、C3及C4分别表示指示区域的Ce的浓度(将Y的原子％定义为β，将Ce的原子％定义为α，α×100/(α+β))，浓度是C1最低，逐渐升高为C2、C3及C4。在本实施例中，浓度C1为0.94～1.07(1.00±0.07)原子％，浓度C2为1.08～1.22原子％，浓度C3为1.23～1.37原子％，浓度C4为1.38原子％以上。浓度分布的测定通过LA(激光烧蚀)-ICP映射来进行。

如图3C所示，生长的Ce：YAG的晶体的横截面中的Ce的浓度以与图3B所示的温度分布对应的方式分布，与图3A所示的模具流路36的流出口38对应，Ce的浓度均匀为C1的区域的面积较大，其最大的均匀浓度区域的大小(占有面积)与得到的晶体的横截面积整体相比为约43.4％。Ce的浓度均匀为C1的区域在单晶荧光体50的横截面中位于包含中心的中央部。

以图3D中的曲线Ex1表示以距截面中心的截面位置将图3C所示的单晶荧光体50的横截面中的Ce的浓度分布曲线化所得到的图。可以确认包含截面中心且Ce的浓度均匀的区域的宽度较宽。

另外，在本实施例中，如图3C所示，因为Ce的浓度均匀为C1(±0.07％以内)的区域是近似圆形的区域，所以也能够得到仅由截面积比较大且浓度均匀的区域C1构成的晶体。

接着，对所得到的单晶荧光体50进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光的光度测定。

如图3E所示，就测定而言，从2.5mm见方×厚度0.10mm的荧光体50的背面，照射输出0.4W、光点直径的蓝色单色激光(波长460nm)，使用光度计传感器60，测定荧光体正面(0°正对位置)及从荧光体正面旋转了±45°的位置处的各个光度。

关于利用上述测定方法得到的测定值，将显示最大光度的位置(0°位置)和其他位置(从荧光体正面倾斜了45°的位置)处的比作为“荧光的光度比”。荧光的光度比对使用时的距光源的每个位置的亮度偏差有影响。从该观点来看，荧光的光度比优选为80％以上。在本实施例中，荧光的光度比为83％。此外，在图3E中，符号A表示按角度的光度比分布。表1表示光度比的测定结果。

[表1]

表1

接着，对所得到的单晶荧光体50进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。测定方法如下所示。

关于Ce：YAG单晶，使用F-7000型分光荧光光度计(Hitachi High-TechCorporation制造)，测定单晶荧光体50的内部量子产率。将气氛温度设定为25℃，将测定模式设定为荧光光谱，将激发波长设定为460nm，将光电倍增电压设定为400V。此外，各特性通过从单晶荧光体50的短边方向的端面的高浓度区域露出的面照射激发光来测定。

将利用上述测定方法得到的值作为内部量子产率[％]。内部量子产率[％]是根据由荧光体产生的荧光强度和荧光体吸收的激发光(在本实施例的情况下，为蓝色激光)的强度之比而计算出的值，是表示荧光体的光色转换效率的指标。从该观点来看，内部量子产率[％]优选为100％。

表1表示测定结果。如表1所示，实施例1的试样的内部量子产率良好为100％。

实施例2

除了下述所示的以外，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。除了具有图2B所示的坩埚4a以外，使用与实施例1相同的装置，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。

得到了与图3C所示的单晶荧光体50的横截面同样的截面的单晶荧光体。Ce的浓度均匀为C1的区域在单晶荧光体50的横截面中位于包含中心的中央部，其面积比例为38.2％。

另外，用图3D中的曲线Ex2表示以距截面中心的截面位置将Ce的浓度分布曲线化所得到的图。在实施例2中，可以确认包含截面中心且Ce的浓度均匀的区域的宽度是次于实施例1的宽。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度的测定。将该结果表示在表1中。如表1所示，根据所得到的试样的荧光光度的测定，荧光的光度比为81％并且良好。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。如表1所示，所得到的试样的内部量子产率良好为100％。

实施例3

除了下述所示的以外，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。除了具有图2C所示的坩埚4a以外，使用与实施例1相同的装置，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。

得到了与图3C所示的单晶荧光体50的横截面同样的截面的单晶荧光体。Ce的浓度均匀为C1的区域在单晶荧光体50的横截面中位于包含中心的中央部，其面积比例为35.0％。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度的测定。将该结果表示在表1中。如表1所示，根据所得到的试样的荧光光度的测定，荧光的光度比为80％并且良好。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。如表1所示，所得到的试样的内部量子产率良好为100％。

实施例4

除了下述所示的以外，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。如下述所示，除了变更Z3/Z0和(S2/(S2+S3))的值以外，使用与实施例1相同的装置，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。在本实施例中，Z3/Z0(Z0＝Z2+Z3)是特别优选的范围(0.3～0.7)内的0.5。另外，(S2/(S2+S3))是进一步优选的范围(0.5～0.95)内的0.72。

得到了与图3C所示的单晶荧光体50的横截面同样的截面的单晶荧光体。Ce的浓度均匀为C1的区域在单晶荧光体50的横截面中位于包含中心的中央部，其面积比例为70.0％。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度的测定。将该结果表示在表1中。如表1所示，根据所得到的试样的荧光光度的测定，荧光的光度比为88％并且良好。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。如表1所示，所得到的试样的内部量子产率良好为100％。

比较例1

除了下述所示的以外，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。除了具有图4及图5A所示的现有的坩埚4α以外，使用与实施例1相同的装置，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。

如图4所示，比较例1中使用的坩埚4α具有熔液贮存部24和模具部34α，在熔液贮存部24的底壁26的中央部形成有五个贮存部流出口32，各贮存部流出口32通过各自的模具流路36α，分别与五个模具流出口38连通。五个各模具流路36α由流路截面积从贮存部流出口32向模具流出口38相同的直胴部构成，各自的内径与实施例1的导入部36a的内径相同。

图5B表示使用比较例1的结晶制造装置从模具部34α的模具流出口38引出了熔液之后的熔液的温度分布。T1a、T2a、T3a及T4a分别表示指示区域的温度，温度是T1a最低，逐渐升高为T2a、T3a、T4a。例如温度T1a为1972～1974℃，温度T2a为1974～1976℃，温度T3a为1976～1977℃，温度T4a为1977℃以上。

图5C表示用比较例1的结晶制造装置制造的Ce：YAG的横截面中的Ce的浓度分布。在图5C中，C1、C2、C3及C4分别表示指示区域的Ce的浓度，浓度是C1最低，逐渐升高为C2、C3及C4。浓度C1、C2、C3及C4的定义与实施例1同样。

如图5C所示，Ce的浓度均匀为C1的区域的大小(占有面积)与得到的晶体的横截面积整体相比为约30.2％。另外，用图3D中的曲线Cx1表示以距截面中心的截面位置将Ce的浓度分布曲线化所得到的图。

如图5C所示，Ce的浓度均匀为C1的区域位于晶体的中央部，但因为面积狭窄，并且不是圆形，具有变形的形状，所以会在由晶体表面产生的荧光的量、色上产生偏差，难以得到均质的发光状态。另外，在比较例1中，虽然Ce的浓度均匀为C4的区域的大小(占有面积)本身较大，但在周向上分布不均，这些也会成为在由晶体表面产生的荧光的量、色上产生偏差的主要原因，所以难以得到均质的发光状态。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度比的测定。将该结果表示在表1中。

如表1所示，根据所得到的试样的测定，荧光的光度比为50％，是不充分的。接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。如表1所示，所得到的试样的内部量子产率为82％。作为内部量子产率降低的主要原因，推测是由Ce极端偏析导致结晶性变差而造成的。

比较例2

除了下述所示的以外，与比较例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。在图4及图5A所示的现有的坩埚4α中，除了将五个模具流路36α设为仅中央的一个模具流路36α以外，使用与比较例1相同的装置，与比较例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体的试样。

用图3D中的曲线Cx2表示以距截面中心的截面位置将所得到的试样的Ce的浓度分布曲线化所得到的图。包含截面中心的Ce的浓度均匀的区域的大小(占有面积)为5％以下。

另外，比较例2的单晶荧光体的横截面中的Ce浓度的平均值为0.6原子％，比比较例1低。

接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度比的测定。将该结果表示在表1中。

如表1所示，根据所得到的试样的测定，荧光的光度比为20％，是不充分的。接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样进行激发光波长460nm下的内部量子产率[％]的测定。如表1所示，所得到的试样的内部量子产率为94％。

实施例5

除了下述所示的以外，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。除了变更Ce原料粉所含的副成分浓度，调节均匀浓度区域的副成分浓度以外，使用与实施例1相同的装置，与实施例1同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。包含截面中心的Ce的浓度均匀的区域的大小(占有面积)相对于横截面的面积具有35％的浓度区域。

另外，所得到的试样的横截面中的Ce浓度的平均值为0.1原子％，比实施例3低。接着，在与实施例1同样的条件下，对所得到的试样(试样编号10)进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度比的测定。将该结果表示在表2中。

[表2]

如表2所示，内部量子产率为85％。此外，荧光的光度比为80％。

实施例6

除了下述所示的以外，与实施例3同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。除了变更Ce原料粉所含的副成分浓度，调节均匀浓度区域的副成分浓度以外，使用与实施例3相同的装置，与实施例3同样地制造Ce：YAG单晶荧光体。

包含截面中心的Ce的浓度均匀的区域的大小(占有面积)相对于横截面的面积具有35％的均匀浓度区域。另外，实施例6的单晶荧光体的横截面中的Ce浓度的平均值为0.7原子％。

接着，在与实施例3同样的条件下，对所得到的试样进行0°(激发光入射方向正对面)和45°(荧光体侧面方向)上的荧光光度比的测定。

如表2所示，内部量子产率为100％，与实施例3的荧光体试样同等。荧光的光度比为80％。