阅读说明：本技术 一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法 (Method for producing radioactive isotope based on commercial pressurized water reactor irradiation target ) 是由 王帅 唐霄 刘晓黎 李满仓 于颖锐 汪量子 肖鹏 王丹 沈云海 谢运利 蒋朱敏 于 2020-08-12 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法,利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素；具体地,利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的操作包括以下步骤：S1.在商业压水反应堆停堆期间,将辐照靶件安装在燃料组件的导向管中；S2.辐照靶件随燃料组件进入堆芯辐照,在堆内中子场环境下发生反应产生目标放射性同位素；S3.反应堆再次停堆后,取出辐照靶件,提取目标放射性同位素。该技术的应用为放射性同位素的生产提供了新的方法,也可更为充分地利用压水反应堆内的中子场环境,提高其经济性能。(The invention discloses a method for producing radioactive isotopes based on commercial pressurized water reactor irradiation target pieces, which comprises the steps of producing the radioactive isotopes by using the commercial pressurized water reactor irradiation target pieces; specifically, the operation of producing radioisotopes using commercial pressurized water reactor irradiation targets includes the steps of: s1, installing an irradiation target in a guide pipe of a fuel assembly during shutdown of a commercial pressurized water reactor; s2, allowing the irradiation target piece to enter a reactor core along with the fuel assembly for irradiation, and reacting in a neutron field environment in the reactor to generate a target radioisotope; and S3, after the reactor is stopped again, taking out the irradiation target piece, and extracting the target radioisotope. The application of the technology provides a new method for producing the radioactive isotope, and can also more fully utilize the neutron field environment in the pressurized water reactor and improve the economic performance of the pressurized water reactor.)

一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法

技术领域

本发明涉及核反应堆技术领域，具体涉及一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法。

背景技术

目前放射性同位素的主要生产方式包括核反应堆生产、加速器生产、化学分离和电磁富集及提纯。核反应堆生产方面，主要利用研究堆或生产堆而非商业压水堆进行生产。研究堆辐照靶件生产放射性同位素时，将目标核素对应的靶件放入反应堆内特定的辐照孔道中，在堆内的中子场内经过一定时间的辐照，通过一些核反应产生目标核素。以全球使用最为广泛的^99mTc为例，^99mTc是全球使用最广泛的医学成像放射性核素，在全世界核医学放射性同位素的使用中所占比例高达80％。该核素目前主要通过⁹⁹Mo的衰变来制备。由于这两种核素的半衰期都很短，不能长时间保存，因此必须定期生产并送至医疗显像中心。目前全球供医疗使用的几乎所有的⁹⁹Mo均是采用在研究堆中辐照高浓缩铀靶的方式生产，原理为²³⁵U(n，f)⁹⁹Mo。截至2016年6月，全球95％的医用⁹⁹Mo来自分别位于澳大利亚、加拿大、欧洲和南非的7座研究堆以及与部分研究堆位于同一场址的5座靶处理设施。

使用研究堆或生产堆生产同位素存在的缺点在于需要专门设计建造反应堆及相关的配套人员及设施，投资巨大。

商业压水堆利用加压轻水作为反应堆冷却剂和慢化剂，将核裂变产生的热能转换为电能供人类使用。商业压水堆堆芯主要由燃料组件构成，燃料组件一般由燃料棒、导向管、仪表管和定位格架等结构组成。燃料棒中主要包含维持裂变反应所需的燃料成分，仪表管栅元中能够放置堆内探测器。导向管中可根据需要放置控制棒、可燃毒物棒或中子源组件，而对于没有装载上述组件的空导向管，则***阻流塞组件以避免冷却剂旁流。

商业压水堆在其设计功率下运行时，堆内中子持续产生和消失，将维持一个较为稳定的中子场环境。以一个常规的M310型商业压水堆为例，在满功率运行时，堆内燃料组件中平均热中子(E≤0.625eV)通量密度可达10¹³n/cm^-2·s^-1量级，快中子(E＞0.625eV)通量密度可达10¹⁴n/cm^-2·s^-1量级。在燃料组件内不同位置，具体的中子通量密度存在一定的差异，但基本量级一致。

使用商用压水堆生产同位素则能够充分利用现有的反应堆设施，在输出电能的同时提供放射性同位素，提高商业压水堆经济性。

根据发明人的调研，目前与商业压水堆辐照生产放射性同位素相关的部分专利包括：

1)2019年6月11日公布的专利《放射性核素生成系统和用于产生放射性核素的方法》(CN109874296)。在该专利中，利用核反应堆燃料组件的仪表管通道辐照靶件生产放射性同位素，靶件包括照射靶和虚拟靶。

2)2019年1月22日公布的专利《一种利用压水堆核电站生产医用短寿期放射源的系统》(CN106128539)。在该专利中，利用一套堆芯辐照子系统完成辐照靶件送入堆芯辐照及移出等操作，辐照位置也处于燃料组件仪表管中。

3)2016年1月19日公布的专利《METHOD OF PRODUCING ISOTOPES IN POWERNUCLEAR REACTORS》(译：核反应堆生产同位素的方法)(US9239385B2)。在该专利中，明确在核电厂反应堆燃料组件仪表管(instrumentation tube)中放置辐照靶件生产放射性同位素。

上述的专利仍存在不足之处：第1)和第2)项专利都需要在反应堆结构中额外设置靶件移入移出的系统，对商用压水堆运行可能造成不利影响。对于一些半衰期较长或辐照产率较低的放射性同位素，需经过长时间辐照才能达到理想的产量，靶件在放入堆芯后不需要移动，故第1)和第2)项专利中的靶件移出系统并不实用。第1)、第2)和第3)项专利都将靶件放置在燃料组件仪表管(instrumentation tube)中，但堆芯中仪表管数量不多，每盒燃料组件只有1根，部分还需放置中子探测器、热电偶等，实际可供放置辐照靶件的仪表管有限，这将直接影响放射性同位素的产量。

发明内容

针对上述技术问题，本发明提供了解决上述问题的一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法，将靶件直接放入导向管中，无需专门设置额外的靶件移入/移出系统，实用性强，尤其适用于一些半衰期较长或辐照产率较低的放射性同位素；将靶件放置在导向管中，增加了靶件放置位置的选择范围，利于提高放射性同位素的产量。

本发明通过下述技术方案实现：

一种基于商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法，利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的操作包括以下步骤：

S1.在商业压水反应堆停堆期间，将辐照靶件安装在燃料组件的导向管中；

S2.辐照靶件随燃料组件进入堆芯辐照，在堆内中子场环境下发生反应产生目标放射性同位素；

S3.反应堆再次停堆后，取出辐照靶件，提取目标放射性同位素。

本发明中，将辐照靶件放置在燃料组件导向管中，这将有效利用反应堆内辐照资源；而且燃料组件中，导向管数量较多(如单个AFA3G组件中含24根导向管)，辐照靶件布置位置较为灵活。将靶件直接放入导向管中，无需专门设置额外的靶件移入/移出系统，实用性强，尤其适用于一些半衰期较长或辐照产率较低的放射性同位素；

本发明提供了一种利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法，为放射性同位素的生产提供了新的方法，也可更为充分地利用压水反应堆内的中子场环境，提高其经济性能。

进一步优选，所述步骤S1中，所述辐照靶件替代导向管内的阻流塞组件、或置于空导向管内。

进一步优选，所述S1中，放置辐照靶件的导向管在燃料组件内存在对称关系，以燃料组件的对角线为基准呈镜像对称。

进一步优选，所述S1中，所述辐照靶件放置位置靠近燃料棒轴向中平面。

进一步优选，所述S2中，放置靶件的燃料组件在堆芯内存在对称关系，以堆芯的对角线为基准呈镜像对称。

进一步优选，所述S2中，放置靶件的燃料组件在径向上靠近堆芯中心。

进一步优选，所述商业压水堆使用的燃料组件为方形或六角形。

进一步优选，所述商业压水堆包括：由157个方形燃料组件构成的商业压水堆、由121个方形燃料组件构成的商业压水堆、由177个方形燃料组件构成的商业压水堆、由193个方形燃料组件构成的商业压水堆和由163个六角形燃料组件构成的商业压水堆中的一种。

进一步优选，所述辐照靶件为固体，形状包括板状、块状、圆柱状或圆环状中的一种。

进一步优选，所述辐照靶件的主要成分A为气态或液态。

进一步优选，所述辐照靶件的主要成分A为化合物；所述化合物其成分中包含F^-，O^2-，O₂ ^4-，O₃ ^6-，CO₃ ^2-，SO₃ ^2-，SiO₃ ^2-，NO₃ ^-，N₃ ^-或N₂ ^6-中的一种。

进一步优选，所述辐照靶件的主要成分A包括AlN、Be₃N₂、SrCO₃、Y₂O₃、Gd₂O₃、Sm₂O₃、TeO₂气体和AmO₂中的一种。

进一步优选，所述辐照靶件的主要成分A为单质，所述单质包括²⁰⁹Bi、⁹⁸Mo、³¹P、¹⁸⁵Re、⁶²Ni、Co、⁷⁴Se、锡丝、¹²⁴Xe气体、¹⁷⁶Lu、¹⁷⁶Yb、¹⁸⁶W、²³⁵U、¹⁹¹Ir、²²⁶Ra、¹¹²Sn和蒸馏纯化的硫中的一种。

本发明具有如下的优点和有益效果：

本发明提供了一种利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素的方法。该技术的应用为放射性同位素的生产提供了新的方法，也可更为充分地利用压水反应堆内的中子场环境，提高其经济性能。

本发明中，将辐照靶件放置在燃料组件导向管中，这将有效利用反应堆内辐照资源；而且燃料组件中，导向管数量较多(如单个AFA3G组件中含24根导向管)，辐照靶件布置位置较为灵活。在本发明的优选方案中，靶件在燃料组件内安装位置存在对称关系，这对燃料组件内功率展平有利，从而降低辐照靶件对堆芯功率分布的影响。在本发明的优选方案中，带辐照靶件的燃料组件在堆芯内设置也存在对称关系，这同样也是为了使得堆芯布置保持对称性，降低辐照靶件对堆芯功率分布的影响。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：

图1为本发明的辐照靶件在1/4燃料组件中布置图；

图2为本发明的带靶件燃料组件堆芯布置图。

附图中标记及对应的零部件名称：1-燃料棒，2-辐照靶件，3-空导向管，4仪表管。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。

实施例1

本实施例提供了一种利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素⁶³Ni的方法，利用商业M310型压水反应堆辐照生产放射性同位素⁶³Ni：M310反应堆堆芯中含157盒方形燃料组件，在M310型压水反应堆某次停堆后，选取4个燃料组件，在单个燃料组件中的4个空导向管内安装主要成分为⁶²Ni的靶件，靶件径向布置见附图1，以其中一条对角线为基准呈镜像对称；4个燃料组件根据原燃料管理方案入堆辐照，在堆芯内布置见附图2，以堆芯几何中心为基点呈中心对称；在反应堆运行时，主要成分为⁶²Ni的靶件在中子辐照场中发生⁶²Ni(n，γ)⁶³Ni反应，产生放射性同位素⁶³Ni；再次停堆后，取出靶件，经过后处理工序提取放射性同位素⁶³Ni。

实施例2

本实施例提供了一种利用商业压水堆辐照靶件生产放射性同位素¹⁴C的方法，利用商业M310型压水反应堆辐照生产放射性同位素¹⁴C：M310反应堆堆芯中含157盒方形燃料组件，在M310型压水反应堆某次停堆后，选取4个燃料组件，在单个燃料组件中的4个空导向管内安装主要成分为AlN的靶件，靶件径向布置见附图1，以其中一条对角线为基准呈镜像对称；4个燃料组件根据原燃料管理方案入堆辐照，在堆芯内布置见附图2，以堆芯几何中心为基点呈中心对称；在反应堆运行时，主要成分为AlN的靶件在中子辐照场中发生¹⁴N(n，p)¹⁴C反应，产生放射性同位素¹⁴C；再次停堆后，取出靶件，经过后处理工序提取放射性同位素¹⁴C。

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。