本发明公开了一种磷酸铁锂电池废料制备高纯磷酸铁的方法,属于电池废料资源回收技术领域。该方法首先采用氧化提锂工艺分离富集磷酸铁锂电池废料中的有价金属锂,然后对浸出渣进行高磷酸溶铁处理,反应结束后固液分离,得到不溶物和浸出液;浸出液稀释调pH,通过高温结晶制备高纯磷酸铁;结晶余液经过磷酸再生-蒸发浓缩工艺实现初始磷酸的再生循环。本方法工艺流程短,无额外的中和剂、沉淀剂以及酸引入,成本低,对环境友好;制备得到高纯度的磷酸铁,可用于锂离子电池和陶瓷,催化剂等材料的制备,产品附加值高。本发明解决了磷酸铁锂电池废料造成的环境污染和资源浪费问题,为磷酸铁锂电池废料的高效经济回收利用提供了新思路。