阅读说明：本技术 接合和密封加压的陶瓷结构 (Joining and sealing pressurized ceramic structures ) 是由 J.D.希德 J.张 C.P.德克 H.E.哈利法 R.W.斯特姆克 B.S.奥斯汀 G 于 2018-10-12 设计创作，主要内容包括：本专利文件涉及适用于核反应堆环境和需要能够承受高温和/或高腐蚀性环境的材料的其他应用的陶瓷基质复合材料的系统、结构、装置和制造方法。在一示例性方面,公开了一种接合和密封陶瓷结构的方法。该方法包括：使用密封材料形成陶瓷结构和端塞的接头,其中端塞具有穿过端塞的顶表面和底表面的孔；通过该孔用期望气体成分填充陶瓷结构；使用热源将材料加热成熔融形式；以及将材料引导到孔中,其中材料固化以密封端塞。(This patent document relates to systems, structures, devices, and methods of manufacture of ceramic matrix composites suitable for use in nuclear reactor environments and other applications requiring materials capable of withstanding high temperatures and/or highly corrosive environments. In an exemplary aspect, a method of joining and sealing a ceramic structure is disclosed. The method comprises the following steps: forming a joint of a ceramic structure and an end plug using a sealing material, wherein the end plug has a hole through a top surface and a bottom surface of the end plug; filling the ceramic structure with a desired gas composition through the hole; heating the material to a molten form using a heat source; and directing a material into the bore, wherein the material cures to seal the end plug.)

接合和密封加压的陶瓷结构

相关申请的交叉引用

本专利文件要求于2017年10月19日提交的具有相同标题的美国临时专利申请号62/574721的优先权和权益。

技术领域

本专利文件涉及与用于保持用于核反应堆的核燃料材料的外壳、壳体或包层结构相关或者与热交换器、鼻锥或喷嘴或与流动通道***件相关的系统、结构、装置和制造过程。

背景技术

许多核反应堆使用裂变材料作为核反应发电的燃料。燃料通常保持在坚固容器中，比如燃料棒，该容器可承受核反应的高工作温度并在强烈的中子辐射环境中保持结构完整性。期望的是，燃料结构在反应堆芯内足够长的时间(例如若干年)内维持其形状和结构完整性，从而防止裂变产物泄漏到反应堆冷却剂中。其他结构比如热交换器、喷嘴、鼻锥、流动通道***件或相关部件也需要高温性能、耐腐蚀性以及特定的非平面几何形状，其中高尺寸精度至关重要。

发明内容

本专利文件涉及适用于核反应堆环境和需要能够承受高温和/或高腐蚀性环境的材料的其他应用的陶瓷基质复合材料的系统、结构、装置和制造方法。

在一示例性方面，公开了一种接合和密封陶瓷结构的方法。该方法包括：使用密封材料形成包括管状结构的陶瓷结构和位于管状结构内部的端塞的接头，其中端塞构造成包括穿过端塞的顶表面和底表面的孔；通过孔用期望气体成分填充管状结构；使用热源将材料加热成熔融形式；以及将材料引导到孔中，其中材料固化以密封端塞。

在一些实施例中，形成接头包括：在陶瓷结构和端塞之间施加密封材料，其中密封材料包括预陶瓷聚合物和多个夹杂物；由密封材料形成固体陶瓷；以及使固体陶瓷结晶以形成包括与陶瓷结构和端塞相同的陶瓷多晶型物的晶体基质，多个夹杂物设置在晶体基质内。

在一些实施例中，夹杂物可以包括包含所述陶瓷多晶型物的球状、薄片状、须状、纤维状或不规则形状。在一些实施例中，密封材料可以在第一温度下固化并且在高于第一温度的第二温度下热解以形成固态陶瓷，并且固态陶瓷在高于第二温度的第三温度下结晶。

在一些实施例中，该方法可被实现为包括在陶瓷结构中产生低压；并且通过在晶体基质上形成基本不透气密封层，在填充期望气体成分之前在低压下加强接头，该基本不透气密封层包括与陶瓷结构和端塞相同的陶瓷多晶型物。可以使用化学气相渗透(CVI)进行加强接头。在一些实施方式中，可以通过从陶瓷结构中去除大量的气体来产生低压。晶体基质还可以包括裂缝、孔或空隙，并且基本不透气密封层可以通过裂缝、孔或空隙部分地或全部地渗透到晶体基质中。

在一些实施例中，期望气体成分包括氦气。在一些实施方式中，熔融材料可以具有高熔化温度。例如，熔融材料包括氧化物、硅或过渡金属。

在一些实施例中，该方法包括：在管状结构中产生低压；以及在填充期望气体成分之前，在低压下加强接头。在一些实施例中，该方法还包括：将密封材料施加到端塞的外表面；以及在第二低压下加强端塞。可以使用化学气相沉积(CVD)来执行加强。在一些实施方式中，熔融形式的材料在孔中流动的同时固化。在一些实施方式中，熔融形式的材料在去除热源之后固化。在一些实施方式中，该方法包括在至少1350℃的温度下对接合的陶瓷结构和端塞进行热处理。

在另一示例性方面，公开了一种接合和密封陶瓷结构的方法。该方法包括：使用密封材料形成陶瓷结构和端塞的接头，其中端塞具有主体，该主体包括穿过端塞的顶表面和底表面的孔以及位于该孔中的销；将材料放置在端塞的孔中；向端塞附近的陶瓷结构的一部分施加热量以加热材料；以及向主体或销施加压力，使得销将加热的材料压入孔中以密封端塞。

在一些实施例中，该方法还包括：在陶瓷结构和端塞之间施加密封材料，其中密封材料包括预陶瓷聚合物和多个夹杂物；由密封材料形成固体陶瓷；以及使固体陶瓷结晶以形成包括与陶瓷结构和端塞相同的陶瓷多晶型物的晶体基质，多个夹杂物设置在晶体基质内。

在一些实施例中，夹杂物包括包含陶瓷多晶型物的球状、薄片状、须状、纤维状或不规则形状。在一些实施方式中，密封材料在第一温度下固化并且在高于第一温度的第二温度下热解以形成固态陶瓷，并且固态陶瓷在高于第二温度的第三温度下结晶。

在一些实施例中，该方法还包括通过在晶体基质上形成基本不透气密封层来加强接头，该基本不透气密封层包括与陶瓷结构和端塞相同的陶瓷多晶型物。可以使用化学气相渗透(CVI)进行加强接头。晶体基质还可以包括裂缝、孔或空隙，并且基本不透气密封层可以通过裂缝、孔或空隙部分地或全部地渗透到晶体基质中。

在一些实施例中，该方法还包括通过孔用期望气体成分填充陶瓷结构。在一些实施方式中，可以通过增加期望气体成分的压力来向销施加压力。

在另一示例性方面，公开了一种用于密封陶瓷结构的端部的装置。该装置包括装置主体，其包括陶瓷材料并且成形为包括具有第一开口的第一表面和具有第二开口的第二表面，其中第一开口和第二开口在装置主体中形成中空空间，并且其中第一开口和第二开口在装置主体中形成中空空间，其提供通向陶瓷结构的内区域中的通道并且可以用密封材料填充以密封该通道。

在一些实施例中，第一开口的直径和第二开口的直径基本相同。在一些实施例中，陶瓷材料包括碳化硅(SiC)。在一些实施例中，装置主体包括沿着装置的中心轴线呈锥形的子部分。

在一些实施例中，该装置还包括销，其成形为装配到中空空间中作为装置主体中的通道的一部分并按压密封材料以密封通道。在一些实施方式中，销包括陶瓷材料。

在另一示例性方面，公开了一种核燃料棒。核燃料棒包括：管状结构，其包括第一陶瓷材料；第一塞，其使用第一密封材料与管状结构的第一端接合；第二塞，其使用所述第一密封材料与管状结构的第二端接合，其中第二塞包括成形为包括具有第一开口的第一表面和具有第二开口的第二表面的主体，第一开口和第二开口在第二塞的主体中形成中空空间；第二密封材料，其设置在第二塞的中空空间内，使得第二材料密封第二塞；以及一个或多个核燃料芯块，其位于管状结构内。

在一些实施例中，陶瓷材料包括碳化硅(SiC)。第一密封材料可以是预陶瓷聚合物。在一些实施方式中，预陶瓷聚合物包括多个夹杂物。例如，预陶瓷聚合物是聚碳硅烷，并且夹杂物是碳化硅粉末的形式。在一些实施方式中，第一塞具有锥形主体。第一塞可以包括碳化硅材料。

在一些实施例中，第二塞的主体包括沿着第二塞的中心轴线呈锥形的部分。第二塞可以包括碳化硅材料。在一些实施方式中，第二塞包括销或***件，其成形为装配到中空空间中作为装置主体中的通道的一部分并按压第二密封材料以密封第二塞。销或***件可包括碳化硅材料。在一些实施例中，第二密封材料包括氧化物、硅或过渡金属。

在另一示例性方面，公开了一种用于密封陶瓷结构的设备。该设备包括：室，用于保持陶瓷结构；气体入口，其联接至室，以将气体成分引导至室或将之从室引出；以及多个线圈，其布置在室的外部，其中多个线圈能够感应加热以升高保持在室内的陶瓷结构的一部分的温度。

在一些实施例中，室由石英制成。在一些实施方式中，室可以具有均匀的横截面。在一些实施例中，室在第一端具有小横截面，在第二端具有大横截面。例如，第一端的直径为约70mm。在另一示例中，第二端的直径为约110mm。

在一些实施例中，气体成分包括He或Ar。在一些实施例中，线圈是射频(RF)线圈。在一些实施方式中，该设备还包括外室和凸缘，其牢固抵抗高工作温度。外室的高度可以为约540mm。

在另一示例性方面，公开了一种密封陶瓷结构的方法，包括：将陶瓷结构定位在密封装置的室中；在陶瓷结构的端部设置塞，其中密封材料位于陶瓷结构和塞之间；将基座块放置成邻近塞；以及用变化的电流驱动布置在室的外部的多个感应线圈，以将陶瓷结构的端部和基座块加热到高温，以将塞和在陶瓷结构的端部与塞接触的陶瓷结构的部分接合，从而密封陶瓷结构的端部。

在一些实施例中，密封是通过化学气相渗透(CVI)过程获得的。在一些实施例中，该方法还包括在获得密封之后去除基座块的一部分。在一些实施方式中，该方法还包括在塞和基座块之间放置硅层。密封可以通过液硅流动过程获得。该硅层可以构造为在高温下熔化并且与基座块反应。在一些实施例中，该方法还包括在加热陶瓷结构的端部之前将气体成分引入陶瓷结构。

在又一示例性方面，公开了一种密封陶瓷结构的系统，包括：供应气体成分的气体储存器，用于密封陶瓷结构的设备，包括：室，用于保持陶瓷结构；气体入口，其联接至室，以将气体成分引导至室；和多个线圈，其布置在室的外部，其中多个线圈能够感应加热以升高保持在室内的陶瓷结构的一部分的温度；一个或多个温度监测器，用于监测设备的一个或多个温度，以及一个或多个压力调节器，用于控制设备的压力。

在一些实施例中，一个或多个温度监测器包括用于监测陶瓷结构的温度的热电偶。在一些实施方式中，一个或多个温度监测器包括高温计，以监测陶瓷结构的一部分的温度。一个或多个温度监测器可进一步包括温度监测器以报告室的温度。

在一些实施例中，一个或多个压力调节器包括背压调节器。在一些实施方式中，该系统还包括过滤器，用于过滤从设备排放的废气。在一些实施例中，该系统还包括预过滤器气体压力监测器，用于监测废气通过过滤器之前的压力。该系统还可以包括后过滤器气体压力监测器，用于监测废气通过过滤器之后的压力。

在一示例性方面，公开了一种用于用端塞密封陶瓷结构的装置，包括：主体，其成形为装配在陶瓷结构的一个开口端和端塞之间，以用端塞密封开口端，其中该主体包括具有第一开口的第一表面、具有第二开口的第二表面以及连接第一表面和第二表面的侧壁，并且其中第一开口和第二开口在主体中形成中空空间，以使端塞能够联接至装置。

在一些实施例中，***件还包括从第一表面延伸并从侧壁突出的凸起部分。在一些实施例中，***件由过渡金属制成。过渡金属可以是钼。

在另一示例性方面，公开了一种制造用于将陶瓷结构与端塞密封或接合的***件的方法。该方法包括制造零件，该零件包括主体，其成形为装配在陶瓷结构的一个开口端和端塞之间，以用端塞密封开口端。该主体包括具有第一开口的第一表面、具有第二开口的第二表面以及连接第一表面和第二表面的侧壁。第一开口和第二开口在主体中形成中空空间，以使端塞能够联接至零件。该方法还包括；清洁制造的零件，以及抛光清洁过的零件以减少表面瑕疵。

在一些实施例中，使用超声波浴进行清洁。在一些实施方式中，抛光清洁过的零件包括在酸浴中电抛光清洁过的零件。

在又一示例性方面，公开了一种用端塞和***件接合陶瓷结构的方法，包括：将***件放置在陶瓷结构和端塞之间以形成组件，将组件定位在惰性气体成分中，在第一温度和第一压力下加热组件，以及将组件退火一持续时间以减轻界面残余应力。

在一些实施例中，惰性气体成分是氦。在一些实施例中，第一温度超过1500℃。持续时间可以在2至4小时之间。

在一些实施例中，组件的加热包括：施加力以向组件产生第一压力，并且在第一温度和第一压力下热压组件。该力可以在0.5至5kN之间。

在附图、说明书和权利要求书中更详细地描述了上述和其他方面及其实施方式。

附图说明

图1A示出了用于核反应堆的示例性燃料组件。

图1B示出了用于捕获热量的示例性热交换器。

图2A示出了密封用于核反应堆的SiC结构的第一端的示例性示意图。

图2B是用于密封两个物品的方法的流程图。

图2C示出了接合期间的中间结构的示意图。

图2D示出了加强接头的示例性示意图。

图3A示出了具有填充孔的端塞的示例性示意图。

图3B示出了具有填充孔的替代性端塞的另一示例性示意图。

图3C示出了具有填充孔的替代性端塞的另一示例性示意图。

图4A示出了示例性填充孔。

图4B示出了示例性横截面图像，其示出了通过X射线计算机断层摄影(XCT)获得的端塞中的部分填充孔。

图5示出了使用替代性端塞密封SiC包层的第二端的多步骤方法的示例性示意图。

图6示出了用于密封填充孔的示例性构造。

图7A示出了用销密封填充孔的示例性构造。

图7B示出了用销密封填充孔的另一示例性构造。

图7C示出了用销密封填充孔的另一示例性构造。

图7D示出了用销密封填充孔的又一示例性构造。

图8是示出了接合和密封陶瓷结构的示例性方法的流程图。

图9是示出接合和密封陶瓷结构的另一示例性方法的流程图。

图10A示出了示例性***件的侧视图。

图10B示出了示例性***件的横截面。

图11A示出了另一示例性***件的侧视图。

图11B示出了另一示例性***件的剖视图。

图12A示出了放置在具有端塞的包层结构中的示例性***件的侧视图。

图12B示出了放置在具有端塞的包层结构中的示例性***件的透视图。

图13A示出了放置在具有端塞的包层结构中的另一示例性***件的侧视图。

图13B示出了放置在具有端塞的包层结构中的另一示例性***件的透视图。

图14示出了退火过程之后的***件和SiC塞的示例性宏观和微观结构。

图15示出了用于制造用于用端塞密封陶瓷结构的***件的方法的示例性流程图。

图16示出了用于用端塞和***件密封或接合陶瓷结构的方法的示例性流程图。

图17示出了在使用根据本技术的一个或多个实施例的过程接合和密封陶瓷结构的两端之后的示例性燃料棒。

图18示出了可用于多种接合过程以接合和密封陶瓷零件的炉的示例性示意图。

图19示出了内套筒、窄管状部分和线圈的示例性示意图。

图20示出了内套筒、窄管状部分和线圈的另一示例性示意图。

图21示出了用于化学气相渗透(CVI)过程的炉系统的示例性构造。

图22示出了用于液硅流动过程的炉系统的示例性构造。

图23示出了用于炉系统的监测机构的示例性示意图。

图24示出了用于炉系统的排气监测机构的另一示例性示意图。

图25示出了用于密封SiC包层的端部的方法的示例性流程图。

具体实施方式

核反应堆中使用的核燃料通常保持在能够承受高工作温度和强烈中子辐射环境的燃料棒中。燃料结构需要在反应堆芯内长时间保持其形状和结构完整性，从而防止裂变产物泄漏到反应堆的反应堆冷却剂中。图1A示出了由在核反应堆中使用的一束燃料棒101形成的核燃料棒组件100的示例。每个杆具有中空内部，以容纳核燃料芯块103，比如含铀的芯块，并且间隔栅105用于将杆保持在组件中。反应堆设计为保持核燃料棒组件，其在反应堆运行时提供足够的核燃料用于发电。可以实现各种燃料棒。例如，某些核反应堆使用锆包层。本文件中的燃料棒使用碳化硅陶瓷基质复合材料(CMC)来提高性能。

碳化硅(SiC)由于其高温强度和化学惰性而可用于核应用。SiC纤维可用于在高纯度SiC基质(SiC/SiC)中构造陶瓷基质复合材料(CMC)，以提供增强的断裂韧性，并可用作高级高温裂变反应堆的包层材料和聚变反应堆的第一壁材料。SiC/SiC复合材料还可以设计用于增强反应堆的安全性，例如用于轻水反应堆(LWR)等各种反应堆的包层，在事故情况下，它们在高温蒸汽中的氧化动力学要比锆合金好多个数量级。

SiC复合材料还可用于各种高温应用，比如热交换器，以回收来自铝再循环、合成气生产或气化联合循环装置产生的高温废热。图1B示出了在各种应用中使用的处于逆流热交换器构造中的热交换器的示例。在此示例中，提供了一个或多个热流体通道，以将热流体从热交换器的左侧引导到导热热流体管中，以通过热交换以从右侧排出，以释放热交换器内部的热流体的热量，同时将冷流体以与导热热流体管中的热流体大体相反的方向引入热交换器，以吸收由热流体释放的部分热量，然后在高温下离开热交换。在该示例中，冷流体和热流体(例如气体流或液体流)为了热交换而热接触，但是被分别再循环，因此热流体中的热能被传递至冷流体以用于期望用途。SiC复合材料具有高温相容性，并具有良好的耐腐蚀性，可用于逆流和各种其他热交换器中，以有效解决不断升级的腐蚀问题，因为原油经常被环烷酸、硫、二氧化碳和硫化氢污染。

航空航天领域还具有广泛的应用，其非常适合SiC复合材料的高温强度：鼻锥、护罩、机翼、涡轮叶片和其他喷气发动机部件。在所有情况下，都必须在制造过程中保持纤维预制件的几何形状，以生产出接近最终形状部件的陶瓷基质复合材料。

用于各种应用的SiC复合材料的制造通常包括多个步骤。首先，制造SiC复合结构以包括穿过要密封的SiC复合结构的内中空通道。SiC复合结构可具有管状、管形或非管状形状，其具有侧壁和被侧壁围绕的内中空通道。第二，用第一SiC端塞将SiC结构的第一端接合并密封。第一物品(例如SiC复合结构)和第二物品(例如SiC端塞)之间的接头可以包括基质，其包括在第一和第二物品之间延伸的陶瓷多晶型物。包括陶瓷多晶型物的多个夹杂物可以分布在整个基质中。在一些实施例中，可以将包含陶瓷多晶型物的密封层施加到第一物品(例如SiC复合结构)、第二物品(例如SiC端塞)和基质的接头表面。密封层可以部分地延伸到基质中。基质、多个夹杂物和密封层可各自包括相同的陶瓷多晶型物。

图2A示出了用于密封SiC管形式的SiC结构的第一端的过程的示例性示意图。在该特定示例中，第一开口端201具有锥形开口，其开口尺寸从开口的最外部分向SiC管205的内部分逐渐减小。密封端塞203设计成具有装配到SiC管205的第一开口端201的锥形形状中的形状和尺寸。例如，SiC管205可以是圆形管或其他几何形状的管，比如方形。对于圆形SiC管205，在图2A的具体示例中，第一开口端201是锥形的，并且在端部处具有较大开口孔的管状开口朝向SiC管205的内侧逐渐减小。密封端塞203具有锥形和管状的外部形状，以装配在第一开口端201的锥形和管状开口的内部，其中在其之间具有一些小间隙，以提供用于容纳密封材料的一些空间。

施加密封材料202，比如预陶瓷聚合物，以形成第一接头，用于填充端塞203和SiC管205的开口端之间的倾斜界面以形成气密密封。图2B是使用这样的密封材料密封两个物品(例如SiC结构205的第一端和端塞203)的方法220的流程图。方法220包括在222处制备具有期望夹杂物的预陶瓷聚合物的浆料。如果没有夹杂物，则在形成接头时，浆料可能会形成许多裂缝和空隙。夹杂物可能占据和/或阻止至少一些此类裂缝和空隙的发展，从而增加接头的整体密度并提高接头的强度和耐用性。夹杂物可包括直径和/或长度在纳米至毫米的范围内的物品的材料(例如β-SiC)的球状、薄片状、须状、纤维状和/或不规则形状。在一些实施例中，高纵横比的夹杂物(例如具有1:2或更大或者1:5或更大或者1:10或更大纵横比)被认为对于增强接头的机械强度和韧性特别有用。例如，具有须状夹杂物的基质可具有更小、更圆的空隙，因此更均匀。在一些实施例中，预陶瓷聚合物是聚碳硅烷(PCS)，其在室温下为粘性液体，并且夹杂物为粉末形式，其在一示例中是通过机械混合和超声处理与液体混合的SiC粉末。

方法220然后包括在224处将浆料施加到两个物品上。在此，两个物品是SiC管205和密封塞203。在一些实施例中，两个物品具有基本相似的组成。陶瓷多晶型物可以是例如β-SiC。在一些实施例中，之前讨论的基质、多个夹杂物和密封层可包含大于99.0重量％的β-SiC或甚至大于99.7重量％的β-SiC。

方法200还包括在226处固化浆料并且在228处形成具有来自浆料的夹杂物的固体陶瓷。在一些实施例中，可以将所施加的浆料热解以形成固体陶瓷。取决于所使用的特定的预陶瓷聚合物，这种热解可包括一个或多个中间步骤。然后在230处将固体陶瓷转变成期望晶体结构。

图2C示出了方法220的步骤222、226和228期间的中间结构的示意图。通过以下过程将陶瓷聚合物转化为陶瓷多晶型物：(a)在相对低温(例如100℃)下聚合单体，(b)聚合物在高温(例如200-400℃)下交联，并且(c)聚合物在高温(例如600-850℃)下热解导致形成无定形陶瓷。然后，在更高的温度(例如高于1100℃)下将非晶陶瓷转变为结晶陶瓷。在实施方式中，可以选择温度以产生期望的陶瓷多晶型物。

方法200还包括在232处用期望材料加强接头。如图2D所示，在一些实施例中，为了加强和密封接头，可以在将浆料完全转化成期望陶瓷多晶型物例如β-SiC以形成密封层之后执行化学气相渗透(CVI)步骤。实际上，浆料衍生的基质中的任何残留的开放孔隙率都可以用作CVI反应物进入接头的反应物流动路径，从而将密封层部分或全部延伸到基质中。这种步骤被认为对于核级接头很重要，因为保留氦气和裂变产物的能力要求接头在结构上是牢固的并且基本不可渗透。在一些实施例中，化学气相沉积(CVD)的步骤可进一步用于使接头基本不可渗透。

密封第一接头可以以各种方式来实施，包括例如授予General Atomics的题为“High durability joints between ceramic articles,and methods of making andusing same”的美国专利号9132619B2中公开的技术和材料。美国专利号9132619B2中的全部公开内容通过引用并入本文，作为本专利文件的一部分。

在第一端的第一接头形成之后，可以通过在管205另一端的第二开口向SiC管205加载材料，比如核芯块和保持弹簧或热交换器部件。然后以类似的方式将SiC管205的第二端与第二SiC端塞接合并密封以形成第二气密接头并用密封材料202密封。

为SiC结构创建第二接头仍存在一些挑战。首先，对于核领域的应用，在密封第二端之前，将诸如核芯块和保持弹簧之类的部件放置在包层内部。如果第二端的密封需要加热整个包层结构，则这些部件可能无法承受高工作温度。其次，通常用氦气或其他气体成分填充包层内的间隙，以使核燃料与包层之间有更好的热接触。因此，对于密封和接合方法，期望在保持包层中的内部压力升高的同时气密密封包层。

如前所述，多种方法可用于接合陶瓷部件，包括铜焊、预陶瓷聚合物、玻璃和使用CVI和/或CVD沉积的陶瓷。然而，可能难以使用那些方法来形成维持内部加压的气密密封。创建可以提供与SiC陶瓷材料相同优势的密封截面是具有挑战性的，比如腐蚀、温度或耐辐照性。本专利文件描述了一种多步骤接合过程，其产生具有这些优点的组合的接头并且可以制成气密弹性接头。

作为在陶瓷结构中保持较高内部压力的机制的一部分，可以使用带有填充孔的陶瓷端塞来密封包层结构的第二端。图3A示出了这种陶瓷端塞301的示例。端塞301具有小直径的填充孔303，其使得气体成分能够穿过端塞301。端塞301可以由与SiC复合结构相同的材料制成。它成形为包括具有第一开口309的顶表面305和具有第二开口302的底表面307。第一开口309和第二开口302形成填充孔303。第一开口309和第二开口302可以具有基本相同的形状，使得填充孔303具有均匀的横截面。在一些实施例中，第二开口302小于第一开口309，使得它们形成锥形的填充孔303。在一些实施例中，端塞301的主体也是锥形的，以允许端塞301和SiC结构205的开口端之间的倾斜界面。

利用该填充孔303，分两步进行密封。首先，将端塞301***到SiC复合结构的开口端中，比如如图2所示的SiC结构205，密封材料202用于密封端塞301和SiC结构205之间的界面。填充孔303的存在在SiC结构205的内部和外部之间提供了气体导管，从而气体系统可以联接到SiC结构205。可以通过施加高熔融温度的材料使填充孔303密封，以使其流入填充孔303并在填充孔303中重新固化。这样的构造允许在将端塞301放置在包层结构上之后并且在其完全密封之前调节包层的内部压力。在一些实施例中，密封过程还包括在至少1350℃的温度下处理接合的陶瓷结构和端塞，以进一步加强密封。

图3B-3C示出了具有填充孔的端塞的一些示意图。图3B示出了替代性陶瓷端塞311的示意图。端塞311包括通向较宽主体313的管状颈部312。在一些实施例中，主体313具有两个部分：上部314和下部315。每个部分具有锥形形状，从而两个部分一起形成镜像截头锥形。截头锥形允许端塞311和SiC包层205的开口端之间形成倾斜界面。端塞311还包括在管状颈部312的顶部的第一开口316和在主体313的下部315的底部的第二开口317。第一开口和第二开口形成填充孔318。第一开口316和第二开口317可具有基本相同的形状，使得填充孔318具有均匀的横截面。在一些实施例中，第二开口317小于第一开口316，使得它们形成锥形填充孔318。在该示例中，附加SiC销319放置在填充孔318中以促进密封过程，这将结合图7A-7D讨论。

图3C示出了替代性陶瓷端塞321的示意图。端塞321具有通向较宽主体323的管状颈部322。在一些实施例中，主体323还具有两个部分：上部324和下部325。在该示例中，上部342具有锥形形状，而下部325具有均匀横截面。端塞321还包括在管状颈部322的顶部的第一开口326和在主体323的下部325的底部的第二开口327。第一开口和第二开口形成填充孔328。第一开口326和第二开口327可具有基本相同的形状，使得填充孔328具有均匀横截面。在一些实施例中，第二开口327小于第一开口316，使得它们形成锥形填充孔328。在该示例中，附加SiC销329放置在填充孔328中以促进密封过程，这将结合图7A-7D讨论。还应注意，尽管在以上示例中将端塞联接到SiC管，但它们也可以联接到适于各种高温应用的其他类型的SiC复合结构。

图4A示出了示例性填充孔。填充孔401可以使用端塞403的激光钻孔或放电加工(EDM)来产生。填充孔401也可以通过热压端塞403而整体地形成，从而将填充孔的几何形状并入端塞中，而无需任何额外的加工。填充孔的尺寸取决于密封材料的特性(例如粘度)和工作温度。在一些实施例中，孔的直径为1至2mm。填充孔401可具有基本均匀横截面，比如图3和图4A所示。可替代地，填充孔401可具有锥形横截面，其随着填充孔401在端塞403中变深而变窄，以允许更好地控制再凝固过程。图4B示出了通过使用X射线计算机断层摄影(XCT)获得的端塞407中的部分孔405的示例性横截面图像。

图5示出了用于使用图3中的具有填充孔的端塞来密封SiC复合结构的第二端的多步骤方法的示例性示意图。该方法利用一系列步骤来接合和密封复合结构比如陶瓷包层205和包含填充孔303的第二陶瓷端塞301。陶瓷包层管205具有两个相对的开口，第一开口端用如图2所示的第一陶瓷端塞203密封。图5示出了使用图3中的具有填充孔的端塞来密封第二开口端的步骤。在第一步骤501中，在将部件比如核芯块(未示出)装载到包层205中之后，将第二陶瓷端塞301放置在包层的第二开口上。该过程的第二步骤502类似于用于形成图2所示的第一接头的步骤。该步骤502使用密封材料202，比如上述的预陶瓷聚合物，以在端塞301和包层205之间形成接头。在第二步骤502中，可以执行比如化学气相渗透(CVI)或化学气相沉积(CVD)之类的程序来加强接头界面。在一些实施例中，包层管205中的现有气体被抽真空以产生低内部压力以使CVD成功完成。然后，可以通过敞开的填充孔304用期望气体成分509填充陶瓷包层管205。然后，在由期望气体成分509引起的高压水平下，引导熔化的高熔融温度材料510(例如氧化物、硅、过渡金属等)流入填充孔304并在填充孔内重新凝固，从而将填充气体509密封在包层205中。在步骤504中，还可以执行附加CVD步骤，以便最终表面与母材基本相同。

图6示出了密封填充孔303的示例性构造。该构造利用在端塞301的端部附近呈现的陡峭温度分布601来实现密封。陡峭温度分布601在端塞301上方几英寸处维持很高温度，以允许密封材料510保持液态。陡峭温度分布601还使填充孔303周围的温度保持低得多，以允许密封材料510在填充孔303中成功固化。

首先，使用热源将密封材料510在高温下熔融成液态。然后，随着密封材料510从端塞301上方几英寸处流到冷得多的填充孔303下方，温度分布迅速从高温变为低温。然后，密封材料510重新固化并密封填充孔303。在一些实施例中，密封材料在填充孔303中流动时固化。在一些实施例中，密封材料可以保持熔融直到将热源移出以进一步降低填充孔303周围的温度。

图7A示出了用销密封填充孔的示例性构造。在该示例中，使用具有镜像截头锥形的端塞701。类似于图5所示的过程中的步骤501，在将部件706比如核芯块装载到复合结构705中之后，可以使用密封材料(未示出)比如如上所述的预陶瓷聚合物将端塞701和复合结构705接合。可以在填充孔的密封开始之前将另一种类型的密封材料702放入填充孔703中。端塞701还包括由SiC或其他材料制成的销704。为了密封填充孔703，可以向端塞701周围的区域施加局部热量以加热密封材料702。将结合图11-13详细讨论关于局部热量的特异性。可以同时向销704施加压力，使得销704可以按压加热的密封材料702以形成密封。在一些实施例中，如图7A所示，销704的直径与填充孔703的直径基本相似，使得密封材料702被压至端塞701的底部以形成内部密封。在一些实施例中，销704的直径可以小于填充孔703的直径，使得密封材料702可以围绕销704被按压以密封填充孔703。

图7B示出了用销密封填充孔的另一示例性构造。在该示例中，使用具有锥形形状的端塞711。类似于图5所示的过程中的步骤501，在将部件706比如核芯块装载到复合结构705中之后，可以使用密封材料(未示出)比如如上所述的预陶瓷聚合物将端塞711和复合结构705接合。可以在填充孔的密封开始之前将另一类型的密封材料702放入填充孔713中。端塞711还包括由SiC或其他材料制成的销714。为了密封填充孔713，可以向端塞711附近的区域施加局部热量以加热密封材料702。将结合图11-13详细讨论关于局部热量的特异性。可以同时向销714施加压力，以使销714可以按压加热的密封材料以形成密封。在一些实施例中，如图7B所示，销714的直径小于填充孔713的直径，使得密封材料702可以围绕销714被按压以密封填充孔713。在一些实施方式中，销714的直径可以与填充孔713的直径基本相似，从而将密封材料702压至端塞711的底部以形成内部密封。

图7C示出了用销密封填充孔的另一示例性构造。在该示例中，使用了端塞721。端塞721在顶部具有宽第一开口722，在底部具有小第二开口723。因此，填充孔726具有两个部分：锥形的宽第一部分724和窄第二部分725。类似于图5所示的过程中的步骤501，可以使用密封材料(未示出)比如如上所述的预陶瓷聚合物将端塞721和复合结构705接合。可以在填充孔的密封开始之前将另一类型的密封材料702放入填充孔726的宽部分724中。端塞721还包括由SiC或其他材料制成的销727。在该示例中，销727具有对应的锥形形状。为了密封填充孔726，可以向端塞721附近的区域施加局部热量以加热密封材料702。将结合图11-13详细讨论关于局部热量的特异性。可以同时向锥形销727施加压力，以使销727可以按压加热的密封材料702以在填充孔726中形成密封。

图7D示出了用销密封填充孔的又一示例性构造。在该示例中，使用端塞731。端塞731在顶部具有窄第一开口732，在底部具有宽第二开口733。因此，填充孔736具有两个部分：窄第一部分734和锥形的宽第二部分735。类似于图5所示的过程中的步骤501，可以使用密封材料(未示出)比如如上所述的预陶瓷聚合物将端塞731和复合结构705接合。可以在填充孔的密封开始之前将另一类型的密封材料702放入填充孔736的宽部分735中。端塞731还包括由SiC或其他材料制成的销737。在该示例中，销737具有对应的两个部分：窄第一部分738和锥形部分739。陶瓷复合结构705可以填充有期望气体成分740。为了密封填充孔736，可以向端塞731附近的区域施加局部热量以加热密封材料702。热量也可以施加到复合结构705的其他部分，从而期望气体成分740的压力水平增加。然后，在由期望气体成分740引起的高压水平下，销737按压加热的密封材料702以在填充孔736中形成密封。将结合图11-13详细讨论关于局部热量的特异性。

图8示出了用于接合和密封陶瓷结构的方法800的示例性流程图。方法800包括：在802，通过密封材料形成陶瓷结构和端塞的接头，其中端塞具有穿过端塞的顶表面和底表面的孔；在804，通过孔用期望气体成分填充陶瓷结构；在806，使用热源将材料加热成熔融形式；在808，引导材料流入孔中，其中材料固化以密封端塞。

图9示出了用于接合和密封陶瓷结构的方法900的示例性流程图。方法900包括：在902，使用密封材料形成陶瓷结构和端塞的接头，其中端塞具有主体，该主体包括穿过端塞的顶表面和底表面的孔；以及定位在孔中的销；在904，将材料放置在端塞的孔中；在906，向端塞附近的陶瓷结构的一部分施加热量以加热材料；在908，向主体或销施加压力，以使销将加热的材料压入孔中以密封端塞。

在一些实施例中，可以使用锥形设计来实现如图2所示的端塞203，以允许将塞203更容易地放置在SiC结构205的一端。在这种锥形设计中，锥角可以在0至45度之间变化。在一些实施例中，使用7°锥角。然而，锥形设计也使密封过程更加复杂，因为它需要不均匀地施加密封材料202才能在端塞203和包层205之间实现耐辐射和热机械适当气密密封。本专利文件还描述了一种过渡金属套环，其可用作SiC结构的内表面和端塞之间的***件，以提供机械强、热膨胀和耐辐射的气密密封。***件还可以用于以各种构造接合SiC结构，例如形成具有T形或肘形接头的大型SiC管组件。

可以在SiC结构的内表面和端塞之间使用过渡金属***件。过渡金属***件包括顶表面。顶表面的直径与结构的内径基本相同，因此***件可以牢固地装配到结构中。顶表面具有第一开口。第一开口的形状和尺寸与锥形端塞的较大端的形状和尺寸匹配。***件还包括底表面，其直径与顶表面的直径基本相同。底表面具有第二开口，其形状和尺寸与锥形端塞的较小端的形状和尺寸基本相同。顶表面和底表面通过一个或多个侧壁连接以形成固体。顶表面和底表面上的第一和第二开口在固体中形成一个大中空空间，其允许端塞紧密地联接到***件。

图10A示出了示例性***件1000的侧视图。***件的直径1001与相应SiC结构的内径基本相同。SiC结构可以具有各种形状，以用于各种高温应用。图10B示出了示例性***件1000的横截面。在***件1000的固体1005内形成有中空空间1003，以允许将端塞定位在其中。

图11A示出了另一示例性***件1100的侧视图。在该实施例中，***件1100还包括外唇1101。外唇1101包括从顶表面延伸并从***件1100的一个或多个侧壁突出的凸起部分1103。凸起部分1103为***件1100提供支撑，使得***件1100可以放置在SiC结构的端部的顶部，而在接合或密封过程中不会沿结构向下滑动。凸起部分的长度1103与结构的厚度基本相同，从而可以在密封接头处实现***件和结构的均匀外观。图11B示出了示例性***件1100的剖视图。在***件1100的固体1107内形成有中空空间1105，以允许将端塞定位在其中。

如图10A-11B的示例中所示的***件可以用任何过渡金属比如钪、钛、铬等来制造。在一些实施例中，使用钼。在***件被制造之后，制造的零件被清洁。在一些实施例中，可以使用超声浴清洁制造的零件。然后将清洁过的零件抛光以减少表面瑕疵。在一些实施例中，将清洁过的零件在酸浴中进行电抛光。然后可以将抛光的***件放置在端塞和结构之间。

图12A示出了放置在具有端塞1005的SiC结构1007中的示例性***件1000的侧视图。端塞1005牢固地联接至***件1000，***件1000牢固地定位在SiC结构1007内。图12B示出了放置在具有端塞1005的结构1007中的示例性***件1000的透视图。***件1000的使用允许在结构1007的端部处形成机械强和热膨胀以及耐辐射的气密密封。

图13A示出了放置在具有端塞1005的结构1007中的另一示例性***件1100的侧视图。在该实施例中，外唇1101确保***件1100在密封过程中不会沿结构1007向下滑动。图13B还示出了放置在具有端塞1005的结构1007中的示例性***件1100的透视图。

在一些实施例中，在惰性气氛中将***件、端塞和SiC结构的组件热压至温度超过1500℃，压力在0.5至5kN之间变化。惰性气氛可以是例如氦气。然后将热压组件退火2至4小时的持续时间，以减轻界面残余应力。图14示出了在退火过程之后的***件1401和SiC塞1005的示例性宏观和微观结构。在该实施例中，***件1401不具有外唇。SiC塞1005和塞1401的界面处的微观结构显示出优异的热缝合和锚固性能，这表明塑性变形和退火。

图15示出了用于制造用于用端塞密封陶瓷结构的***件的方法1500的示例性流程图。方法1500包括：在1502，制造零件，该零件包括：主体，其成形为装配在陶瓷结构的一个开口端和端塞之间，以用端塞密封开口端，其中该主体包括具有第一开口的第一表面、具有第二开口的第二表面以及连接第一表面和第二表面的侧壁，并且其中，第一开口和第二开口在主体中形成中空空间，以使端塞能够联接至该零件；在1504，清洁制造的零件，在1506，抛光清洁过的零件以减少表面瑕疵。

图16示出了用端塞和***件密封或接合陶瓷结构的方法1600的示例性流程图。方法1600包括：在1602，将***件放置在陶瓷结构和端塞之间以形成组件；在1604，将组件定位在惰性气体成分中；在1606，在第一温度和第一压力下热压组件；在1608，将热压组件退火一持续时间以减轻界面残余应力。

图17示出了在使用根据本技术的一个或多个实施例的过程接合和密封陶瓷结构的两端之后的示例性燃料棒1700。现在，燃料棒1700包括SiC管状结构1701、使用密封材料1705与管状结构1701接合的第一端塞1703以及使用相同的密封材料1705与管状结构1701接合的第二端塞1707。密封材料1705可以是如上所述的预陶瓷聚合物。第二端塞1707的填充孔用第二密封材料1709(例如氧化物、硅、过渡金属等)密封，因此现在所有部件形成包含一个或多个核芯块1711的密封核燃料棒1700。

如图7A-D所示的实施例中所示，局部热量在接合和密封陶瓷结构中起重要作用。然而，应用常规密封或接合方法不足以提供局部加热以在期望内部压力下形成气密接头。本专利文件还描述了促进复合结构的局部加热的炉式设备。该设备可以维持受控的内部压力，从而使密封接头包含期望气体成分，而这是使用常规接头加工设备不可行的。

图18示出了可用于接合和密封陶瓷部件的炉的示例性示意图。在这种炉中使用的过程的示例包括预陶瓷聚合物的热解、化学气相沉积(CVD)和熔体渗透。炉1800包括压力容器1801，其牢固抵抗工作温度和压力。压力容器1801联接至入口管机构1811，以允许气体成分流入压力容器。入口管机构1811关于管的数量及其各自的放置可具有多种布置，以适应不同的密封要求。在一些实施例中，入口管机构1811可以布置成在复合结构1809的底部附近的多个均匀间隔的管，以允许气体成分平行地流入容器中。该炉还包括联接到排气口的窄管状部分1803。该管状部分联接到内室1805，其保持要密封的复合结构。在一些实施例中，内室1805是石英套筒或石英钟罩。可以将加热机构放置在内室1805的外部以加热复合结构1809的端部。例如，如图18所示，感应线圈1807使用电绝缘的馈通孔(未示出)位于内室1805的上部的外部。感应线圈1807通过接收RF频率的振荡电流进行操作，以通过感应加热来加热端塞1804附近的复合结构1809的一部分，其中感应线圈1807中变化的电流会导致变化的磁场，其在复合结构中感应出涡流，从而引起加热。内室1805、窄管状部分1803和排气口用于引导在诸如CVD之类的过程中使用的反应性气体的流动。它们也可以用于去除过程中产生的多余热量。炉的高度取决于要密封的复合结构的长度。在一些实施例中，容器的高度为约540mm。在一些实施例中，可以调节容器的高度(例如通过将管道的模块化部分添加至容器)以适应不同长度的复合结构。

图19示出了内室1805、窄管状部分1803和线圈1807的示例性示意图。内室1805将气体成分与炉1800的壁隔离。在一些实施例中，内室1805还引导气体成分流过要涂覆的复合结构。在该实施例中，内室1805是石英套筒，其沿着套筒主体具有不均匀的横截面。靠近线圈1807的石英套筒的直径为约70mm，而石英套筒的其他部分的直径为约110mm。

图20示出了内室1805、窄管状部分1803和线圈1807的另一示例性示意图。在该特定实施例中，内室1805具有沿着主体的均匀横截面。在该示例中，复合结构2001放置在内套筒的内部。复合结构2001具有位于结构2001的一端的端塞2003。

图21示出了用于实施CVI过程的炉系统的示例性构造。在该特定实施例中，泵2105连接至炉1800以控制炉1800内的压力。加热机构位于炉1800内以向复合结构的端部提供局部加热。例如，加热机构可以使用RF线圈来实施。引导电流流过RF线圈1807，以通过感应加热来加热石英套筒1805的一部分，以实现复合结构2111的局部密封。在此示例性设置中，基座块2101置于SiC端塞2103上方。在操作中，基座块2101吸收由RF线圈1807发射的电磁能，并将吸收的能量转换成热量，该热量促进基座块2101下方的SiC密封塞2103的加热以及复合结构2111的相邻区域的加热，用于将SiC密封塞2103和复合结构2111接合。在完成该加热接合过程后，如此形成的SiC密封塞2103和复合结构2111之间的接头接合显示出良好的机械强度，这有利于复合制造过程。在接合/密封过程完成之后，基座块2101的顶部可被去除，例如被切割或机加工掉。

然而，CVI过程可能会花费很长时间并且成本很高。在一些实施例中，由于CVI过程的压力要求，可能难以在复合结构内部密封期望气体成分，比如He。图22示出了用于实施允许使用期望气体成分的液硅流动过程的炉系统的示例性构造。在该实施例中，首先用树脂涂覆SiC塞2203，该树脂在高温下成为多孔材料(例如碳)。然后，在涂覆的SiC塞2203和基座块2201之间放置薄Si层2205。Si层2205在高温(例如1450℃或更高)下熔化并与多孔材料(例如碳)反应以形成SiC。在该特定实施例中，气体入口和窄管状部分2211从底侧联接到石英套筒1805。RF线圈1807加热石英套筒1805的一部分以允许复合结构2215的局部密封。泵2213也连接到炉1800以控制炉1800内的压力。这种类型的构造的一个优点是它的处理时间短。而且，Si层经历了从液态到固态的转变并在该转变过程中膨胀，因此一旦将SiC塞密封就几乎没有结构上的空隙。这种构造还允许将期望气体成分比如He或Ar密封在复合结构的内部。然而，由于在间隙中可能存在一些未反应的Si，因此密封端的机械强度可能不如使用图21所示的CVI构造制造的那样好。

在密封过程中，可以通过使用各种监测器和调节器来监测和控制炉系统的工作温度和压力。例如，图23示出了用于炉系统2300的监测机构的示例性示意图。在该实施例中使用了多个温度监测器。热电偶2301用于监测复合结构的温度。穿过石英观察镜2305的高温计提供了在接头区域附近的区域2303的温度读数。区域2303可以是基座块、邻近基座块的复合结构的区域、端塞或者邻近端塞的复合结构的区域。也可以在石英观察镜2305、线圈2307的电馈通和/或带有接触热电偶的炉2309的顶部凸缘处进行温度监测。该系统还包括气体储存器2315，其将气体成分供应到炉。为了监测炉的内部压力，可以使用压力监测器2311。另一压力监测器2313可用于监测后过滤器气体压力。还可以实施附加监测。例如，在一些实施例中，监测RF线圈的各个方面，包括电流、频率和足够的冷却剂流量以防止过热。

图24示出了用于炉系统的排气监测机构的另一示例性示意图。排气监测机构包括可控制预过滤器气体压力的背压调节器(BPR)2401以及两个压力传感器2403和2405。使用压力传感器2403和2405监测预过滤器气体压力和后过滤器气体压力允许系统基于跨过过滤器2407的压降确定在过滤器2407处是否存在某种程度的阻塞。

图25示出了用于密封核反应堆中使用的陶瓷结构的方法的示例性流程图。该方法包括：在2502，将陶瓷结构定位在密封装置的室中；在2504，在陶瓷结构的端部设置塞，其中密封材料位于陶瓷结构和塞之间；在2506，将基座块放置在塞上；在2508，以变化的电流驱动布置在室外部的多个感应线圈，以将陶瓷结构的端部和基座块加热至高温，以使塞和在陶瓷结构的端部处与塞接触的陶瓷结构的一部分接合，从而密封陶瓷结构的端部。

尽管本专利文件包含许多细节，但这些不应解释为对任何发明或可要求保护的范围的限制，而应解释为对特定发明的特定实施例可能特定的特征的描述。在单独实施例的上下文中在本专利文件中描述的某些特征也可以在单个实施例中组合实施。相反，在单个实施例的上下文中描述的各种特征也可以分别在多个实施例中或以任何合适的子组合来实施。此外，尽管上文可能将特征描述为以某些组合起作用并且甚至最初如此宣称，但在某些情况下，可以从组合中切除所要求保护的组合中的一个或多个特征，并且可以将所要求保护的组合用于子组合或子组合的变型。

类似地，尽管在附图中以特定顺序描绘了操作，但这不应理解为要求以所示的特定顺序或以连续的顺序执行这样的操作，或者执行所有示出的操作以实现期望的结果。此外，在本专利文件中描述的实施例中的各种系统部件的分开不应被理解为在所有实施例中都需要这种分开。

仅描述了一些实施方式和示例，并且基于本专利文件中所述和所示的内容可以进行其他实施方式、改进和变化。