阅读说明：本技术 具有优异的耐冲击性的核燃料烧结芯块 () 是由 羅年洙 崔敏英 林光荣 李昇宰 郑泰植 睦用均 柳钟盛 于 2018-07-30 设计创作，主要内容包括：本发明涉及一种由UO<Sub>2</Sub>粉末制成的圆柱状的烧结芯块,该烧结芯块由碟形凹陷(10),肩部(20)以及倒角组成(30),碟形凹陷(10)由圆柱状的两端面中央具有一定曲率的球面状的凹槽形成,肩部(20)沿碟形凹陷(10)的边缘形成为具有一定宽度并与上述圆柱正交的平面,倒角(30)沿肩部(20)的边缘以切削棱角的形态形成；肩部(20)的宽度(SW)为0.20mm～0.80mm,倒角(30)与水平面所形成的角度为14°～18°,通过改善烧结芯块的形状可以显著性地提高烧结芯块的耐冲击强度,从而提供一种具有优异的耐冲击性的和燃料烧结芯块,该核燃料烧结芯块可以将由芯块表面缺失(MPS)导致的芯块-包壳机械相互作用(PCMI)损伤最小化。()

具有优异的耐冲击性的核燃料烧结芯块

技术领域

本发明涉及核燃料成型体及其烧结芯块的制造方法以及使用该燃料成型体制得的核燃料烧结芯块，尤其是涉及一种具有优异的抗冲击断裂性的核燃料成型体及其烧结芯块的制造方法，以及使用该燃料成型体制得的核燃料烧结芯块。

背景技术

由于锆基合金Zircaloy对大多数有机酸、无机酸、强碱以及熔融盐具有非常优异的耐腐蚀性，因此，在专用换热装置(heat-exchanger columns)、反应器、泵(pump)以及阀门等化学工业领域中被作为优质材料进行使用。此外，在当前运行的大多数核反应堆中，锆合金(Zircaloy)被广泛用作核燃料包壳和堆芯结构材料，这是由于锆合金的热中子吸收截面小，在核反应堆运行条件下具有较高的强度和延展性，并且对冷却剂具有良好的耐腐蚀性。[1]然而，在核反应堆运行时，由于功率输出快速增加而引起烧结芯块-包壳相互作用(Pellet-Cladding Interaction：PCI)损坏锆合金(Zircaloy)包壳，会发生核裂变产物流入到1次冷却水中的严重事故。因此，从建立安全极限或对策的角度进行了许多研究，以防止PCI导致的Zircaloy包壳破损。由于核燃料的烧结芯块因热膨胀和核膨胀等被破坏而在包壳上形成局部应力，该局部应力和核裂变产物碘的共同作用而引起的应力腐蚀破裂被认为是可能性最大的引起破损的原因。

因此，为了防止包壳的破损，尽管研究包壳材料的组成或者热处理工艺很重要，但对核燃料烧结芯块的强度的研究同样重要。

另外，为了提高核电站的经济性，考虑高燃耗和长期运行的操作，因此，核电站的运行环境变得更加严苛，并且需要开发高性能的核燃料。

尤其是，最近报导了在PWR(压水反应堆，Pressurized Water Reactor)中因芯块表面缺失MPS(missing pellet surface)导致的PCMI(Pellet-Clad MechanicalInteraction，芯块-包壳机械相互作用)损伤案例后，为了减少MPS，进行了以改善制造工艺和烧结芯块形状为主的研究。

如图1b所示，MPS导致的PCI损伤是指在装载有例如掉屑(End chips)等表面缺陷的烧结芯块的燃料棒中，在异常输出状态下，应力过度集中在MPS缺陷部位上的现象，它们大部分发生在BWR(沸水反应堆)中，而在PWR中发生频率较低。

烧结芯块表面缺陷的种类如图2所示，代表性的表面缺陷有坑洼(Pit)、裂纹(Crack)、端部封盖(End capping)以及端部碎屑(End chips)等，MPS导致的PCMI损伤主要是由端部碎屑(End chips)缺陷引起的。

通过观察各国为解决该问题的研究趋势发现，阿海珐(AREVA)公司已于2004年完成了MPS减少的UO₂烧结芯块的开发，并作为商业核燃料进行供应。MPS减少的UO₂烧结芯块，通过分析可能产生缺陷的成型工序、烧结工序、研磨工序及燃料棒制造工序中缺陷产生的原因，提高了降低MPS减少的的UO₂烧结芯块的质量。同时，通过有限元分析(FiniteElement Method，FEM)以及力学性能试验改善烧结芯块的碟形凹陷部(Dish)和倒角(Chamfer)的形状，寻求降低烧结芯块中的表面缺陷的缺陷率的方法。

美国西屋公司(Westinghouse)致力于工艺改进，以减少具有烧结芯块表面缺陷的有缺陷烧结芯块的产生，并防止MPS烧结芯块被***到包壳中。代表性地，例如改进了烧结芯块制造中防止掉屑(chipping)的操作工艺，引入了用于测量烧结芯块尺寸的自动激光(Laser)系统。此外，通过对FEM进行并行评估，制定MPS评估标准，并引入了使用各种光学方法来观察烧结芯块表面污染或缺陷的自动化工序。尤其是，为了实现核燃料的零缺陷(Zerodefect)，燃料供应公司、世界领先的发电公司以及产学研已经组织并实施了以美国电力研究协会(EPRI)为核心的燃料可靠性计划FRP(Fuel Reliability Program)，并且在EPRI的6个燃料可靠性程序中执行PCI指南(PCI Guidelines)，以分析和改善由MPS导致的PCI损伤。

在韩国，还没有正式关于开发MPS减少的烧结芯块的研究，政府在2007年责成开发增强燃料可靠性的技术，但这与制造工艺或减少MPS的烧结芯块的开发无关，而是与核燃料缺陷分析因素以及数据库的建立有关的研究。

当前，本申请人作为韩国国内唯一的核燃料制造商和供应商，在制造烧结芯块之后，根据质量保证操作手册进行目视(外观)检查，遴选出具有表面缺陷的烧结芯块以降低MPS。

但是，为了增强对多元化的海外出口市场的生产竞争力以及生产高质量的烧结芯块，不仅需要强化检查和筛选，更根本的解决方案应当首先对具有MPS抗性的UO₂芯块进行形状改进。

另外，为了改善在国外已处于技术稳定阶段的烧结芯块的制造工艺，并将烧结芯块缺陷自动检测系统直接引入韩国，但国外和韩国国内使用的烧结芯块的粉末特性不同，国家之间的规格互不相同，考虑到对堆内性能的重新验证对于韩国国内核电厂至关重要，因此，直接引入国外技术必须进行国内流程优化，这可能再次产生高昂的费用。

因此，就成本方面或未来的商用化优势而言，改善烧结芯块的形状以解决潜在的缺陷问题比直接引入国外检测系统更为迫切。

[现有技术文献]

韩国注册专利公报第10-0982664号(注册日：2010.09.10)

发明内容

技术问题

因此，本发明为了改善现有技术的问题，提供了一种核燃料烧结芯块，旨在通过改善烧结芯块的形状以显著性地提高烧结芯块的耐冲击强度，从而将由MPS(missing pelletsurface)导致的PCMI(Pellet-Clad Mechanical Interaction，芯块-包壳机械相互作用)损伤最小化。

解决问题的手段

为了实现该目的，本发明的具有优异的耐冲击性的核燃料烧结芯块由UO₂粉末制成，该烧结芯块的高度为9～13mm，水平截面直径为8～8.5mm，该烧结芯块在上表面与下表面分别具有碟形凹陷(dish)10、肩部(shoulder)20以及倒角(chamfer)30；碟形凹陷形成为中央具有一定曲率的球形凹槽形状，且凹槽的直径为4.8～5.2mm；肩部为沿碟形凹陷10的边缘形成的环状平面；倒角30沿肩部20的边缘以切削棱角的形态形成，上述肩部20的宽度SW为0.20mm～0.80mm，上述倒角30与水平面所形成的角度为14°～18°。

其中，上述核燃料烧结芯块优选通过将PuO₂粉末、Gd₂O₃粉末和ThO₂粉末中的至少一种与UO₂粉末混合的粉末进行制备。

另外，上述核燃料烧结芯块优选为进一步地将造孔剂和润滑剂与UO₂粉末混合、烧结的成型体。

并且，上述碟形凹陷10的中心深度优选为0.22mm～0.26mm，碟形凹陷10的直径为4.70mm～4.80mm。

特别优选地，上述碟形凹陷10由第二碟形凹陷120和第一碟形凹陷110双重地构成，第二碟形凹陷具有一定直径，第一碟形凹陷的直径比第二碟形凹陷小，第一碟形凹陷形成于第二碟形凹陷120的中心且形成为同心圆。

另一方面，优选地，上述倒角30被分成第一倒角310和第二倒角320，第一倒角310与肩部20相邻并沿着肩部20的边缘形成，第二倒角320沿第一倒角310的边缘并切削第一倒角310与烧结芯块的侧面相交的棱角形成。

其中，上述肩部20的宽度优选为0.20mm～0.60mm。

此时，优选上述第一倒角310与水平面所形成的角度为1.5°～2.5°，第二倒角320与水平面所形成的角度为16°～18°。

另外，上述肩部20的宽度：第一倒角310的宽度优选为0.2:1.013至0.6:0.613。

发明效果

本发明的具有优异的耐冲击性的核燃料烧结芯块，通过改善烧结芯块的形状从而显著提高烧结芯块的耐冲击强度，具有将由MPS(missing pellet surface)导致的PCMI(Pellet-Clad Mechanical Interaction，芯块-包壳机械相互作用)损伤降至最小的效果。

附图说明

图1a是现有烧结芯块的照片；

图1b是示出装载有表面缺陷的烧结芯块的燃料棒产生损伤的照片；

图2是示出烧结芯块表面缺陷的种类的照片；

图3是冲击模拟试验的概念图；

图4a和4b是示出在图3的模拟试验中将冲击量作为变量时和将倒角角度设为变量时的冲击损失量的曲线图；

图5是示出图4a和图4b的曲线图的表格；

图6是示出图5的表格中倒角角度与冲击损失量的关系的曲线图；

图7是表示样品从各种角度掉落的冲击试验中的冲击损失量的曲线图；

图8是本发明的一种实施方式中的核燃料烧结芯块的顶部垂直剖面图；

图9是示出图8的变形实施方式中的双碟形凹陷的垂直剖面图；

图10是示出图8的变形实施方式中的双倒角的垂直剖面图。

附图标记说明

C1A：第一倒角角度 C2A：第二倒角角度

CH：倒角30的高度 C1H：第一倒角高度

C2H：第二倒角高度 CW：倒角宽度

C1W：第一倒角宽度 C2W：第二倒角宽度

DD：碟形凹陷的中心深度 D2D：第二碟形凹陷的深度

D1D：第一碟形凹陷深度 DW：碟形凹陷的直径

D2W：第二碟形凹陷的直径 D1W：第一碟形凹陷直径

SW：肩部的宽度 10：碟形凹陷

20：肩部 30：倒角

110：第一碟形凹陷 120：第二碟形凹陷

310：第一倒角 320：第二倒角

具体实施方式

为了解释依据本发明构思的实施方式，示例性地给出了本发明实施例中所呈现的具体结构以及功能性的描述，并且可以以不同形式实现根据本发明的构思的其他实施方式。此外，不应将其解释为局限于本说明书中描述的实施例，应理解为包括本发明的思想和技术范围内包括的所有修改、等同物或替代物。

以下将结合附图对本发明进行详细描述。

本发明的具有优异的耐冲击性的核燃料烧结芯块为由UO₂粉末制成的高度为9～13mm、水平截面直径为8～8.5mm的圆柱状的烧结芯块。

具体地，图1a所示，本发明的核燃料烧结芯块在每个上表面与下表面具有碟形凹陷(dish)10、肩部(shoulder)20以及倒角(chamfer)30，上述碟形凹陷形成为中央具有一定曲率的球形凹槽，且凹槽的直径为4.8～5.2mm；上述肩部20为沿碟形凹陷10的边缘形成的环状平面；上述倒角30沿肩部20的边缘以切削棱角的形态形成，肩部20的宽度SW为0.20mm～0.80mm，上述倒角30与水平面所形成的角度为14°～18°。此时，当圆柱状烧结芯块垂直设置时，倒角30的高度CH与倒角30的宽度CW的比为0.1～0.4，倒角30的下端高度与上端高度的差值为倒角30的高度CH。

其中，当倒角30与水平面所形成的角度为14°～18°，肩部20的宽度SW为0.20mm～0.80mm时，因冲击损伤而造成的质量损失最小。将参考图7和表1提及的内容详述肩部20的宽度SW与质量损失之间的关系。

并且，本发明的核燃料烧结芯块通过使用PuO₂粉末、Gd₂O₃粉末和ThO₂粉末中的至少一种与UO₂粉末混合的粉末进行制备。另外，在UO₂粉末中混合造孔剂和润滑剂的状态下，通过成型设备烧结制成成型体。

如图1a的照片所示，烧结芯块中，由烧结芯块的上表面和下表面在中央凹陷而形成碟形凹陷(dish)10，肩部20形成为沿碟形凹陷10的边缘与烧结芯块主体正交的环状平面，沿肩部20边缘且在烧结芯块主体与肩部20相交的边缘由棱角切削加工形成具有一定角度的平面，该平面沿肩部20边缘呈圆形的倒角30。

碟形凹陷10形成为凹陷状的原因在于：在核反应堆运行过程中，由于当烧结芯块的中心部分的轴向上发生热膨胀时，需要能够容纳热膨胀的空间。因此，通过形成碟形凹陷10，限制了燃料棒的纵向生长。

需要肩部20的原因是当烧结芯块堆叠于核燃料棒内时，烧结芯块需要可以在其上施加增压弹簧与烧结芯块之间的堆叠载荷的面。因此，在没有肩部20的情况下，极有可能在烧结芯块之间的接触面上由于堆叠载荷而造成局部损伤。

倒角30用于减少由于核燃料棒在炉内燃烧期间发生的由烧结芯块-包壳相互作用而导致的局部应力集中在包层管内壁上的现象和由于在烧结芯块制造期间产生的冲击所引起的表面缺陷。

然而，在本发明中，假设倒角30的作用高度集中于特定的倒角30的角度，进行如图3所示的烧结芯块的冲击模拟试验以尝试进行初步分析。

结果如图4a，图4b和图6的曲线图以及图5中的表格所示，在进行模拟时，在将冲击能量设置为变量的情况下，冲击能量越大，烧结芯块的破坏和损失量就越大；但在垂直竖立烧结芯块的状态下，将倒角30的角度(即，倒角30与水平面之间所形成的角度)设置为变量的情况下，烧结芯块的冲击损失量收敛于特定的角度。

在图3的模拟试验中，如图4b的曲线图和图5中的表格所示可知：在图4b的曲线图中当倒角30的角度约为14°以上时，以及在图5的表格中当倒角30的角度为14°～18°时，在烧结芯块受到冲击时由棱角的碎片飞溅引起的质量损失(Changed in Mass)最小。

尤其是，图6以曲线图的方式示出了图5中的表格，由图6所示可知：倒角30的角度为16°～18°时，冲击损失量(Weight loss)最小。

鉴于此，可知：倒角30的角度、碟形凹陷10的中心深度、肩部20的宽度、肩部20的宽度以及倒角30的高度与烧结芯块的冲击损失量相关。

其中，在图3至图6所示的模拟试验中，碟形凹陷10的形状和尺寸的条件为：碟形凹陷10的中心深度DD为0.22mm～0.26mm，碟形凹陷10的直径DW为4.70mm～4.95mm。

此时，优选地，如图9所示，可以在碟形凹陷10的中心处形成具有一定直径的第二碟形凹陷110。

当形成第二碟形凹陷10时，可以抑制由于烧结芯块的冲击引起损坏的原理如下。

当烧结芯块由于核反应堆的运行而燃烧时，由于燃烧热引起的烧结芯块的轴向生长而产生的侧向应力可能造成烧结芯块损伤，但通过在第二碟形凹陷120的中心部分上形成如图9所示的第一碟形凹陷110来进一步抑制烧结芯块的生长，则可以进一步防止烧结芯块的损伤。

另一方面，如图10所示，倒角30优选由第一倒角310和第二倒角320组成，第一倒角310与肩部20相邻并沿着肩部20的边缘形成；第二倒角320沿第一倒角310的边缘并切削第一倒角310与烧结芯块的侧面相交的棱角而形成。

即，倒角30被分成以不同角度形成的两个倒角310，320。

此时，当将圆柱状烧结芯块垂直放置时，由第一倒角310与水平面所形成的第一倒角的角度C1A为1.5°～2.5°，由第二倒角320与水平面所形成的第二倒角的角度C2A为16°～18°时，如图6的曲线图所示，此时烧结芯体的冲击的质量损失最小，从而确认耐冲击性最强。

并且在这种情况下，肩部20的宽度优选为0.20mm～0.60mm。

综合图7的曲线图、下述表1和表2的数据可以确定：当将倒角分为第一倒角310和第二倒角320时，烧结芯块的冲击损失量最小，当肩部20的宽度为0.20mm～0.60mm时，烧结芯块的冲击损失量最小。

[表1]

(样品1至6为第一倒角310和第二倒角320的双倒角。)

(样品1至6中的第二倒角与水平面所形成的角度为18°，第一倒角与水平面所形成的角度为2°。)

(对照样品仅具有一个倒角，该单个倒角与水平面所形成的角度为14°。)

(样品1至6中的样品高度为9.8mm，水平截面直径为8.192mm，碟形凹陷直径为4.75mm，第二倒角宽度为0.408mm。)

(样品6没有肩部20，碟形凹陷10形成为同心圆状的双重结构，参照图9，形成于中心的第一碟形凹陷110的直径D1W为1.9474mm，第一碟形凹陷的深度D1D为0.2mm，围绕第一碟形凹陷110的第二碟形凹陷120的直径D2W为4.75mm，第二碟形凹陷的深度D2D为0.3mm。)

上述表1和图7的曲线图示出了烧结芯块从各种角度掉落时由于冲击破损造成的质量损失。

图7的曲线图左上方所示的各样品按照从上到下的顺序共计7个，该顺序与表1中的样品顺序一致，在表1中最下面的样品与图7上左上方样品项目中最后的对照样品Reference(以下，称为“对照样品”)是常规的核燃料烧结芯块。

首先，可知：所有样品在45°时的冲击损失量都具同样优异的表现，但是越偏离45°，偏差会越大，在5°和85°时，偏差极大。此时，在对照样品中，单个倒角与水平面所形成的角度为14°，而在样品1至6中，第二倒角与水平面所形成的角度为18°，如上所述，当倒角角度为18°时，在5°和85°的冲击试验中，冲击损失量比对照样品角度为14°时小得多。

另外，参照图7和表1可知：当肩部宽度在0.2mm～0.8mm的范围内时，与对照样品相比，可以显著减小冲击损失量。

由于在样品上产生的冲击角度会随着发生冲击的情况而变化，因此，考虑到几乎随机的点，应在所有角度都将因冲击造成的损失量降至最低。因此，即使冲击角度为5°和85°，与现有技术相比，冲击损失也需要大大降低。

特别地，即使在5°和85°的冲击角度下，样品3的冲击损失量也极小，其次冲击损失量按照样品2以及样品1的顺序逐渐增加。因此，可以看出，样品3至1在肩部宽度为0.2mm～0.6mm时冲击损失量特别小，即具有最小冲击损失的形状。

另外，参照表1，当肩部宽度为0.2mm～0.6mm时，肩部20宽度：第一倒角310的宽度比的最优范围为0.2:1.013至0.6:0.613。

因此，几乎在任何角度下都能使冲击损失最小的肩部宽度为0.2mm～0.6mm，并且在这种情况下，第一倒角310的最优选宽度尺寸为1.013mm～0.613mm。

以上描述的本发明，不受上述实施例和附图的限制。对于本领域的技术人员显而易见的是，在不脱离本发明的技术思想的范围内可以进行各种替换、修改和变化。