具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

【术语及解释】

需要说明的是，本文中，术语“解卷积”为广义的解卷积，而非数学意义上的反卷积运算。本文中的解卷积过程为明确母-子离子对的过程，亦即通过现有信息，挖掘隐藏在现有数据信息中额外信息的过程。

本文中，利用“二维特征”进行解卷积，换言之，二维解卷积，就是利用原始数据在包括但不限于第一物理性质和第二物理性质的定义域内，通过聚类算法，对没有母-子离子对标签的数据集进行聚类，从而得到明确的母-子离子对应关系。

本实施方式提供了一种色谱-离子迁移谱-质谱联用系统1(LC-IMS-MS)，如图1和图2所示，该色谱-离子迁移谱-质谱联用系统1主要包括色谱仪100、离子迁移谱仪104和质谱仪105三个设备模块。

其中，色谱100为液相色谱仪，即本实施方式中的第一分离单元，能够基于样品的第一物理化学特性的差异(通过色谱柱的保留时间)来分离样品，将混合物样品分离为多组中间物，色谱分离得到的色谱数据为与保留时间(分离时间)相关联的第一特征数据，记录了通过的分析物的保留时间，利用色谱数据与后续获得的质谱数据时序或者出峰位置的对应关系，可以进一步推知各子离子的与保留时间关联的第一参数(保留时间参数，RT)。

色谱仪的流出物，即多组中间物，经离子化设备102离子化后被送入离子迁移谱仪104。

离子迁移谱仪104，即本实施方式中的第二分离单元，能够将样品中根据保留时间难以有效分开的组分，利用离子迁移率的差异二次分离。离子迁移谱仪104获得的数据为与离子迁移率关联的第二特征数据，例如是离子迁移谱图数据。离子迁移谱谱图数据记录了通过的各种母离子的离子迁移率数据，例如是离子迁移率或者碰撞截面积，利用离子迁移谱数据与后续获得的质谱数据时序或者出峰位置的对应关系，可以进一步推知各子离子的与离子迁移率关联的第二参数(离子迁移率，M)。

接着，由离子迁移谱仪104二次分离而得到的母离子，被通入质谱仪105中，质谱仪105能够对母离子进行解离，并且对解离得到的子离子实施质谱分析，利用数据非依赖性采集的数据获取方式，获得多张质谱图，形成质谱数据集。

在质谱数据集的解析过程中，可以根据色谱仪100的色谱数据和离子迁移谱仪104的离子迁移谱数据，来对质谱数据集进行解卷积。由于来自同一母离子的子离子具有相同的保留时间和离子迁移率以及相似或者相同的峰型，所以，色谱数据、离子迁移谱数据可以有效辅助子离子的归类任务，子离子的归类任务用于将来自同一母离子的子离子归为一类。

具体地，本实施方式中，色谱仪100、离子迁移谱仪104以及质谱仪105沿样品或者样品离子的传输流路依次设置，色谱仪100设置在样品或者样品离子传输流路的上游，质谱仪105设置在样品或者样品离子传输流路的下游，离子迁移谱仪104设置在色谱仪100和质谱仪105之间。

色谱仪100与离子迁移谱仪104之间设置有离子化设备102，经色谱仪100实现一级分离的流出物(中间物)，被离子化为离子束后，由离子光学装置传输，送入离子迁移谱104内进行二级分离。色谱仪100与离子迁移谱仪104具有不同的工作周期或工作频率，色谱仪100针对液态混合物进行分离的一般分析时长通常在数分钟到数小时不等，离子迁移谱仪104单个周期的工作时长则在毫秒到秒的尺度范围内，所以可以利用离子迁移谱仪104，在将离子送入质谱仪105前增加第二个维度的分离，将色谱仪100根据保留时间难以完全分开的组分，经由离子迁移谱仪104实施有效分离。

需要说明的是，图1中对于色谱仪100、离子迁移谱仪104以及质谱仪105的位置关系的描绘仅为示意性的，并不构成对于色谱仪100、离子迁移谱仪104、质谱仪105在质谱系统中位置的严格限制。在另一些实施方式中，色谱仪100、离子迁移谱仪104和质谱仪105也可以被集成化地配置，其两两之间的相对位置关系也可以被调换。例如，虽然在本实施方式中，样品离子经过离子迁移谱仪104进行分离后，再通入质谱仪105中进行离子的质量选择、解离、检测等操作，但该位置选择或者配合也仅是示例性的，在另一些实施方式中，也可以首先采用质谱仪105的第一质量分析器106进行离子的质量选择，再将经由质量选择后的离子，向下级的离子迁移谱仪104输送。

本实施方式中以第一分离设备为普通液相色谱仪进行举例介绍，而在其他实施方式中，第一分离设备也可以采用高效液相色谱仪、超高效液相色谱仪或者气相色谱仪，液相色谱仪可以基于排出体积色谱、离子交换色谱或者pH梯度色谱。此外，第一分离设备还可以包括毛细管电泳分离设备；毛细管电泳色谱分离设备；硬陶瓷基多层微流控分离设备；渗透凝胶色谱分离设备；或者超临界流体色谱分离设备等。

【离子化设备】

经由色谱分离获得的中间物被通入离子化设备102进行离子化，离子化设备102包括选自下组的一个离子源，该组由以下各项组成：(i)电喷雾电离(“ESI”)离子源；(ii)大气压光电离(“APPI”)离子源；(iii)大气压化学电离(“APCI”)离子源；(iv)基质辅助激光解吸电离(“MALDI”)离子源；(v)激光解吸电离(“LDI”)离子源；(vi)大气压电离(“API”)离子源；(vii)硅上解吸电离(“DIOS”)离子源；(viii)电子冲击(“EI”)离子源；(ix)化学电离(“CI”)离子源；(x)场电离(“FI”)离子源；(xi)场解吸(“FD”)离子源；(xii)电感耦合等离子体(“ICP”)离子源；(xiii)快速原子轰击(“FAB”)离子源；(xiv)液体二次离子质谱(“LSIMS”)离子源；(xv)电喷雾解吸电离(“DESI”)离子源；(xvi)镍-63放射性离子源；(xvii)大气压基质辅助激光解吸电离离子源；(xviii)热喷雾离子源；(xix)大气采样辉光放电电离(“ASGDI”)离子源；(xx)辉光放电(“GD”)离子源；(xxi)冲击器离子源；(xxii)实时直接分析(“DART”)离子源；(xxiii)激光喷雾电离(“LSI”)离子源；(xxiv)声波喷雾电离(“SSI”)离子源；(xxv)基质辅助入口电离(“MAII”)离子源；(xxvi)溶剂辅助入口电离(“SAII”)离子源；(xxvii)彭宁(Penning)电离离子源；(xxviii)激光烧蚀电喷雾电离(“LAESI”)离子源；(xxix)He等离子体(HePl)离子源。较为优选地，采用电喷雾解吸电离(“DESI”)离子源、基质辅助激光解吸电离离子源(“MALDI”)、实时直接分析离子源(“DART”)、激光烧蚀电喷雾电离(“LAESI”)离子源等室压或者实时离子源。

需要说明的是，虽然本实施方式中，离子化设备102被配置在质谱仪105前的第一分离设备(色谱仪100)与第二分离设备(离子迁移谱仪104)之间，但该设置位置和方式仅为示意性的，在其他实施方式中，也可以根据实际需要，调整离子化设备102与第一分离装置、第二分离装置设置的相对位置，例如当第一分离设备的分离需要针对离子样品实施时，也可以将离子化设备102配置在第一分离设备之前。

【离子迁移谱】

离子迁移谱仪104可以采用迁移管离子迁移谱(Drift tube ion mobilityspectrometry，DTIMS)、场不对称波形离子迁移谱(Field asymmetric waveform ionmobility spectrometry，FAIMS，又称差分离子迁移谱，differential mobilityspectrometry，DMS)、行波离子迁移谱(Travelling-wave ion mobility spectrometry，TW-IMS)、呼吸式离子迁移谱(Aspiration ion mobility spectrometry，AIMS)、串级捕获离子迁移谱(Tandem-Trapped ion mobility spectrometer,TIMS)、U型离子迁移谱(U-shape ion mobility analyzer,UMA,例如采用CN109003876A中提供的装置结构)或者其他任何合适形式的离子迁移谱仪。

在一些实施方式中，离子迁移谱仪104包括离子引入装置，用于将中间物引入后级装置，或者暂存接收到的中间物，并将中间物同时释放至后级装置；以及离子迁移率分离装置，设置在离子引入装置的下游，用于接收中间物，并且根据离子迁移率的差异，使中间物在移动过程中分离。

【质谱】

本实施方式中的质谱仪105可以是任何能够提供准确的针对子离子峰的质量测量，并且能够执行数据非依赖性获取的质谱仪105。

在本实施方式中，与在离子迁移率过滤器模式下工作的离子迁移谱仪104串联的质谱仪105，包含依次串联的四极杆质量分析器、碰撞池和飞行时间质量分析器。四极杆质量分析器，设置在碰撞池的前级，作为质谱仪105的第一质量分析器106；碰撞池，设置在四极杆质量分析器与飞行时间质量分析器之间，对通过的离子进行解离，作为解离单元108；飞行时间质量分析器，设置在碰撞池的后级，作为质谱仪的第二质量分析器110。第一质量分析器106和第二质量分析器110共同构成本实施方式中的检测单元。

在一些实施方式中，也可以将碰撞池与第二质量分析器110的功能集成在同一质量分析器中，例如是离子阱质量分析器。离子阱质量分析器可以整合离子的输送、质量选择、解离等多种功能，利用简单的装置结构，从接收到的或者存储的离子中选取特定质荷比或者质荷比范围内的离子进行解离，从而可以在时间维度上，对离子进行多次串级分析，为化合物的结构解析提供更多细节信息。例如，在一些实施方式中，也可以采用四极杆与离子阱质量分析器串联的结构，来进行串级分析。【碰撞池】

在本实施方式提供的质谱仪105中，为了实现数据的非依赖性获取，采用可以变化解离能量的碰撞池来控制通过碰撞池的离子被解离的程度。具体而言，在低解离能量下，穿过碰撞池的离子未经解离或者被低程度地解离，从而可以在碰撞池的后级，采集母离子的谱图信息；当碰撞池运行在高解离能量下时，穿过碰撞池的离子能够被较高程度地解离，通过调节解离能量，可以在碰撞池的后级，采集子离子的谱图信息。将碰撞池设置为周期性地在高-低解离能量之间切换，可以在一个周期内的不同时段分别获取母离子的谱图信息和子离子的谱图信息，作为母离子和子离子之间归类任务的依据。

解离单元108可以选自由以下各项组成的组：(i)碰撞诱导解离(“CID”)碎裂装置；(ii)表面诱导解离(“SID”)碎裂装置；(iii)电子转移解离(“ETD”)碎裂装置；(iv)电子俘获解离(“ECD”)碎裂装置；(v)电子碰撞或冲击解离碎裂装置；(vi)光诱导解离(“PID”)碎裂装置；(vii)激光诱导解离碎裂装置；(viii)红外辐射诱导解离装置；(ix)紫外辐射诱导解离装置；(x)喷嘴-截取锥(skimmer)界面碎裂装置；(xi)源内碎裂装置；(xii)源内碰撞诱导解离碎裂装置；(xiii)热或温度源碎裂装置；(xiv)电场诱导的碎裂装置；(xv)磁场诱导的碎裂装置；(xvi)酶消化或酶降解碎裂装置；(xvii)离子-离子反应碎裂装置；(xviii)离子-分子反应碎裂装置；(xix)离子-原子反应碎裂装置；(xx)离子-亚稳离子反应碎裂装置；(xxi)离子-亚稳分子反应碎裂装置；(xxii)离子-亚稳原子反应碎裂装置；(xxiii)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-离子反应装置；(xxiv)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-分子反应装置；(xxv)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-原子反应装置；(xxvi)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-亚稳离子反应装置；(xxvii)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-亚稳分子反应装置；(xxviii)用于反应离子以形成加合物或产物离子的离子-亚稳原子反应装置；以及(xxix)电子电离解离(“EID”)碎裂装置。

在低解离模式下，降低施加在碰撞池上的电压，来调节解离能量为相对较低的值，在一些实施方式中，在碰撞池上施加的电压大小为选自以下的组：≤5V；≤4.5V；≤4V；≤3.5V；≤3V；≤2.5V；≤2V；≤1.5V；≤1V；≤0.5V或者基本等于0V。

在高解离模式下，提高施加在碰撞池上的电压，来调节解离能量为相对较高的值，在一些实施方式中，在碰撞池上的施加的电压大小为选自以下的组：≥10V；≥15V；≥20V；≥30V；≥40V；≥50V；≥100V；≥150V；≥200V。

【四极杆质量分析器】

作为质谱仪的第一质量分析器106，四极杆质量分析器用于选择合适的质荷比值或者质荷比范围的离子进入碰撞池进行解离。

本实施方式中，当需要获得低解离能量的质谱谱图时，例如是母离子谱图时，可以将碰撞池设定在低解离能量状态下工作，同时利用四极杆质量分析器进行全质荷比范围内的扫描，或者引导离子全部通过由第二质量分析器进行质荷比的选择，从而获得母离子的质谱谱图。当需要获得高解离能量的质谱谱图时，例如是子离子谱图时，可以将碰撞池设定在高解离能量状态下工作，以逐步(stepwise)选择多个质荷比窗口的方式，扫描离子的全质荷比范围，以获得多张子离子质谱谱图。本实施方式中，质谱仪的每个工作周期内可以获取一张母离子谱图和多张子离子谱图，在其他实施方式中，每个工作周期内采集的谱图数量也可以根据实际需要灵活选择，不限于以上方式。母离子谱图和子离子谱图组合形成质谱数据集，供处理器112运算处理。

需要说明的是，虽然本实施方式中针对母离子谱图和子离子谱图均实施了采集，但在一些实施方式中，也可以仅针对子离子谱图进行采集，在后续的数据解析过程中，针对质谱数据集进行聚类，将具有相同或者相似特性的子离子聚类，判定为来自同一母离子，而关于母离子的种类鉴别，以及母离子与子离子之间的对应建立，在数据解析过程中可以选择性地予以实施。

因为数据非依赖性采集方式中，大多数情况下每个质荷比窗口中均包含有多个母离子峰，如果能够明确地将母离子峰与子离子谱图中的子离子峰进行归属配对，则可解析获得分析物对应的包含解离信息的质谱数据，从现有的质谱数据库中查找比对，鉴定该分析物的化学式、相对分子质量、构象、构型等信息。

本实施方式中，四极杆质量分析器能够以逐步(stepwise)的形式，进行质荷比的调节。具体而言，可以从全质荷比范围分割形成的若干质荷比窗口中，依次选择不同的质荷比窗口，直至覆盖全质荷比范围。选择质荷比窗口的顺序可以是从大到小，也可以是从小到大的。

对于分析物主要为小质量离子的分析任务，如代谢组学分析，全质荷比范围通常对应于质荷比大约在100-600的范围；对于分析物主要为多肽的分析任务，如蛋白组学分析，全质荷比范围通常对应于质荷比大约在400-1400的范围。

【质荷比窗口】

被选择或者分离的离子具有分布在规定范围内的质荷比值，该规定范围即为对应的质荷比窗口。在一些实施方式中，每个质荷比窗口可以包含5个连续质荷比数，即范围的最大值和最小值相差5个质荷比数，换言之，“+/-2.5Dalton”的质荷比窗口。多个质荷比窗口的宽度在全质荷比范围内可变，亦可保持一致。多个质荷比窗口之间可以有部分重叠，也可以完全不重叠。

本实施方式中，离子迁移谱仪的离子释放，是与质谱仪的质量分析相互同步的。具体而言，本实施方式中的同步方式为，当离子迁移谱仪完成一定离子迁移率或离子气相碰撞截面积范围内的离子释放，质量分析器同步地完成一个或者多个质荷比范围的扫描，例如是包含母离子全质荷比范围的扫描，以及针对全质荷比范围内多个质荷比窗口的子离子扫描。

【飞行时间质量分析器】

飞行时间质量分析器，作为本实施方式中质谱仪的第二质量分析器110，主要用于母/子离子的分析。经加速的离子在飞行时间质量分析器中依照质荷比大小被分开，依次到达检测器，检测器将离子的质量谱图记录下来。其中，低解离模式下记录的离子质量谱图为低解离谱图，例如作为母离子谱图；将高解离模式下记录的离子质量谱图作为高解离谱图，例如作为子离子谱图。

本发明的一些实施方式中，第一质量分析器106、第二质量分析器110可选自下组，该组由以下各项组成：(i)四极杆质量分析器；(ii)2D或线性四极杆质量分析器；(iii)保罗(Paul)或3D四极杆质量分析器；(iv)彭宁阱质量分析器；(v)离子阱质量分析器；(vi)扇形磁场质量分析器；(vii)离子回旋共振(“ICR”)质量分析器；(viii)傅立叶变换离子回旋共振(“FTICR”)质量分析器；(ix)被安排成产生具有四极-对数电位分布的静电场的静电质量分析器；(x)傅立叶变换静电质量分析器；(xi)傅立叶变换质量分析器；(xii)飞行时间质量分析器；(xiii)正交加速飞行时间质量分析器；以及(xiv)线性加速飞行时间质量分析器。

本实施方式中，第一质量分析器106为四极杆质量分析器，在本发明的其他实施方式中，第一质量分析器106优选被配置为飞行时间质量分析器、磁质量分析器或者其他合适类型的质量分析器，只要其能够连续选择不同质荷比窗口的离子通过，从而完成对选定质荷比范围或者全质荷比范围的扫描即可。

本实施方式中，第二质量分析器110为飞行时间质量分析器，在其他实施方式中，第二质量分析器110的形式不限于此，例如还可以优选采用四极杆质量分析器、磁质量分析器、傅里叶变换型质量分析器或者其他任何合适类型的质量分析器。

在一些实施方式中，第一质量分析器106、解离单元108、第二质量分析器110中的至少一部分也可以集成在同一离子阱质量分析器中，例如利用同一离子阱质量分析器来实现离子的解离和分析，以缩减装置尺寸，同时提供更多化合物的细节结构信息。

【控制流程】

本实施方式提供的质谱系统1能够适用于代谢组学、蛋白组学等的定性或定量分析，具体而言，针对呈混合物形式的分析物进行分析时，可以为混合的分析物提供三个正交维度上的分离，包括色谱的保留时间维度的分离、离子迁移谱的离子迁移率维度上的分离，和质谱的质荷比维度上的分离，从而利用同一分析物的母离子和子离子在色谱以及离子迁移谱上具有相同的流出峰型、保留时间或者离子迁移率的特征，进行数学解卷积，将母离子和子离子对应，以鉴定混合分析物中各组分的类型和含量。

针对不同模块之间的控制，采用如图3所示的质谱分析方法进行，具体而言，本实施方式提供的质谱分析方法，包括以下步骤：

S1第一分离步骤，基于第一物理化学特性的差异，分离样品，获得多组中间物。

本实施方式中，基于样品中各组分通过色谱柱时保留时间的差异，来对样品进行分离，获得多组中间物为色谱的流出物。

S2第二分离步骤，基于第二物理化学特性的差异，分离中间物或者离子化的中间物，获得多组母离子。

本实施方式中，样品经由色谱仪100分离之后被导入离子迁移谱仪104进行二次分离，离子迁移谱仪104基于离子迁移率(或者离子气相碰撞截面积等相关物理化学特性)的差异进行分离，获得与离子迁移率关联的特征数据，例如是离子迁移谱的谱图数据。

需要说明的是，将样品离子化的过程并不限定为发生在S1第一分离步骤之后，也可以发生在S1第一分离步骤之前，换言之，在S1第一分离步骤之前进行离子化的技术方案，只要不背离本发明的主旨，依然应当被包含在本发明的保护范围之内。

本实施方式中，在S2第二分离步骤中，第二分离单元工作在过滤器模式下，工作在过滤器模式下的第二分离单元，从其接收到的第二分离物中，筛选出离子迁移率在规定范围内的离子进行释放。

S3解离步骤，将至少一部分母离子解离，被解离的母离子对应产生多个子离子。

S4检测步骤，至少检测解离步骤中产生的子离子的强度。

针对S2步骤处理后流出的样品离子进行解离，并且实施针对解离后获得的子离子的质谱检测。需要说明的是，S4步骤中，质谱仪105实施了针对解离后的子离子的质谱检测，但并不限定质谱检测仅针对子离子，在一些实施方式中，也可以根据需要进行针对未经解离或者解离程度较低的母离子的质谱分析。

本实施方式中，在质谱分析步骤中，母离子的分析通过质谱仪105中设置的第一质量分析器106和第二质量分析器110之间的配合进行，第一质量分析器106和第二质量分析器110之间设有解离单元108，其中，第一质量分析器106用于选择全部质荷比范围离子或部分质荷比范围离子通入解离单元108，第二质量分析器110采集解离单元108产生的子离子的质谱数据。

在本发明的另一些实施方式中，也可以采用离子阱质量分析器，采集母离子质谱数据和串级质谱分析获得的子离子质谱数据，其中，串级质谱分析被连续重复多次。

按照样品的输送路径，针对混合了多种组分的样品，执行S1、S2、S3步骤，从而在分析过程中，同步地完成样品的分离和数据记录过程。在一些实施方式中，由于周期性重复的S1步骤、S2步骤、S3步骤的执行频率并不相同，在一种分离步骤的执行周期内，可以多次执行另一分离步骤。例如，在一个S1步骤的执行周期内，可以多次执行S2步骤，换言之，实施色谱分离并记录一张色谱谱图的过程中，可以实施多次离子迁移谱分离，并记录多张离子迁移谱谱图；实施离子迁移谱分离并记录一张离子迁移谱谱图的过程中，可以实施多次质谱分离，并记录多张质谱谱图，当然，以上说明仅为示例性的，并不试图严格限定各分离方法的周期时长关系。

在一些实施方式中，在S3解离步骤之前，还可以包括带电状态确定步骤，根据母离子的质荷比和离子迁移率的关系，确定母离子的带电状态；母离子筛选步骤，根据带电状态确定步骤中确定的带电状态，选择规定带电状态的母离子通过和解离。选取的方式可以是根据第一参数、第二参数和/或质荷比参数建立的函数关系，通过以上方式，能够进一步筛选出目标类型的母离子，更具针对性地进行母离子的解离和质谱分析，提高质谱分析的定性、定量性能。

S5解卷积步骤，根据包含第一参数和第二参数的二维特征，对谱图数据集进行解卷积，以将来自同一母离子的子离子归类。

本实施方式中，S5解卷积步骤具体包括以下步骤：

S51热图生成步骤，基于质谱数据集，以第一参数、第二参数建立坐标系，生成多张热图，每张热图关联一种质荷比或者质荷比范围的子离子的强度分布；

在S51热图生成步骤中，将采集到的一种质荷比或者质荷比范围内的子离子的质谱数据汇总在一张以离子迁移率M和保留时间RT为坐标系建立的热图当中。本实施方式中，质荷比范围的大小为三个质荷比数，因此，每张热图将整合三个质荷比数范围内的子离子质谱数据。

参考图3，因为来自同一母离子的子离子应当具有基本相同的保留时间和基本相同的离子迁移率，这些具有相同或者相近保留时间、离子迁移率的子离子将在热图上相互邻近，整合后形成占据一定保留时间范围和一定离子迁移率范围的“特征斑”。“特征斑”的色阶表征在该保留时间和离子迁移率坐标系下对应位置的对应质荷比的离子强度或对应质荷比范围的离子强度积分。

另外，在S51热图生成步骤中，可以选择组合一定质荷比范围内的离子对应生成一张热图，质荷比范围的大小可以是预先设定的，也可以是由用户自定义的。

本实施方式中，子离子归类的过程依赖于针对“特征斑”的特征匹配(例如是模式识别)过程进行，具体而言，为了将来自同一母离子的子离子归为一类，执行：

S52聚类分析步骤，根据聚类模型，将在不同热图中占据相同第一参数范围、相同第二参数范围且相互匹配的特征聚类。

来自同一母离子的子离子，虽然被解离的程度不同，但时序上应当对应拥有相同保留时间和离子迁移率的母离子，并且，这些子离子对应的色谱峰型和离子迁移谱峰型应当相近，换言之，综合色谱峰型和离子迁移谱峰型得到的“特征斑”的三维形态(综合离子迁移率-保留时间-强度三个维度的峰型)，也应当相似。本实施方式中，利用“特征斑”三维形态的相似性进行聚类分析，能够有效提高聚类的精确性，并且该聚类分析可以适配于目前相对成熟的特征匹配技术，具有良好的推广应用前景。

需要说明的是，在S52聚类分析步骤中，聚类条件中参数范围的相同、以及“特征斑”的匹配所设定的条件为基本相同、基本匹配即可，换言之，匹配的判定可以设定容许一定的误差量，例如相似度高于阈值即可。

在本发明的一些实施方式中，聚类算法进一步地，可以基于以下步骤实施：

S521.对第一物理性质(例如，保留时间)和第二物理性质(例如，离子迁移率)所构成的二维平面进行信息区域划分，拣选出后续步骤需要的信息区域块；

S522.将拣选出的连通区域块中的数据特征化，构建承载区域块信息的特征参量；

S523.根据得到的特征参量集合再进行边界特征划分；

S524.同一划分单元中的特征参量集归类到同一类母子离子关系中。

S53 MS/MS谱生成步骤，基于被聚类的“特征斑”所在的热图对应的质荷比或者质荷比范围，生成被聚类的子离子的MS/MS谱，例如可以根据S521步骤中区域块信息的聚类情况构建出MS/MS谱。

具体而言，若在针对不同热图的查找过程中发现，某些热图中在类似位置出现了相同或者基本相同的“特征斑”，例如图4中，“特征斑”在m/z 164-166、m/z 264-266、m/z364-366中出现，那么，这些“特征斑”所对应的子离子可以被判定为来自同一母离子的子离子，同时，“特征斑”在m/z 164-166、m/z 264-266、m/z 364-366热图中的重复出现，表明该母离子能够解离产生在m/z 164-166、m/z 264-266以及m/z364-366范围内的子离子。

为了进一步鉴别该母离子的类型，一种方式是将这种母离子解离产生的质谱谱图与现有数据库中保存的质谱谱图数据进行比对，来分辨母离子的类型。

质谱谱图数据的比对需要借助于出峰位置和峰强数据的吻合，其中，出峰位置初步的分辨方式上文中已经予以介绍，此处不再赘述(若要明确具体的质荷比值，可以进一步查找该“特征斑”源自于何种质荷比值的子离子)。

而质谱谱图中，每种质荷比子离子的峰强，本实施方式中，可以针对热图中的“特征斑”，利用“面下体积(the volume under the surface)”的方式求解，即将特征斑内所涵盖的子离子的强度数据进行积分，以求得“特征斑”对应的峰强数据，该峰强数据可在均一化处理后作为质谱谱图中该子离子对应的峰强数据。

通过以上方式，出峰位置和峰强数据均可以通过解析获得，根据出峰位置以及对应的峰强数据，可以生成该“特征斑”对应的质谱谱图。

在各“特征斑”的质谱谱图生成完成后，执行：

S54查找匹配步骤，根据S53MS/MS谱生成步骤中生成的MS/MS谱和母子离子对应关系，查找预先建立的数据库，对母离子进行物质定性。

通过查找预先建立的数据库，可以将母离子的类型确定，以满足定性要求；另外，由于各组子离子的峰强数据能够通过积分求解，因此，通过查找确定的各个母离子之间的浓度比例，也可以通过计算峰强数据的比例而确定，从而同样可以满足组学分析的定量要求。

在一些实施方式中，还可以根据聚类结果打分来对聚类模型进行训练，具体地，质谱分析方法还包括：聚类模型训练步骤，根据对S52聚类分析步骤中聚类结果的打分，对聚类分析模型进行训练。通过机器学习算法不断优化聚类模型，可以更加有效地提升离子鉴别能力。

通过以上方式，针对背景技术中所描述的IonA、IonB和IonC，三种不同离子将在热图上将呈现如图5所示的分布状态，在针对三种特征斑的解卷积时，由于三种特征斑，在二维热图上占据了不同的范围，根据特征斑来归类子离子，能够将IonA清晰地与IonB和IonC离子区分开，并从数据库中查找不同的母离子与之对应，提高了数据解析的定性和定量能力。

以上仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。