阅读说明：本技术 一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节方法及装置 (Method and device for generating and adjusting circular polarization or elliptical polarization higher harmonic ) 是由 兰鹏飞 邵任之 翟春洋 陆培祥 于 2019-09-03 设计创作，主要内容包括：本发明公开一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节方法及装置。该方法利用两束不同频率的线性偏振光驱动气体介质辐射高次谐波,通过调节双色场的相对相位,保证辐射高次谐波的效率；通过调节双色场的偏振夹角和强度比,调节辐射高次谐波的椭偏率,使得在合适偏振夹角和强度比下,辐射出的奇次、偶次高次谐波强度出现明显差异,而且奇次和偶次高次谐波分别具有相同旋性,可以用于合成高效率的圆偏或椭偏阿秒脉冲。这是一种具有实用性的产生和调节相干极紫外光椭偏率的方法。(The invention discloses a method and a device for generating and adjusting circular polarization or elliptic polarization higher harmonics. The method utilizes two beams of linear polarized light with different frequencies to drive a gas medium to radiate higher harmonics, and ensures the efficiency of radiating the higher harmonics by adjusting the relative phase of a bicolor field; by adjusting the polarization angle and the intensity ratio of the bicolor field, the ellipsometry of the radiated higher harmonic is adjusted, so that the intensities of the odd harmonic and the even harmonic which are radiated are obviously different under the proper polarization angle and intensity ratio, and the odd harmonic and the even harmonic respectively have the same rotation property and can be used for synthesizing high-efficiency circular polarization or ellipsometric attosecond pulses. This is a practical method of generating and adjusting the ellipsometry of coherent extreme ultraviolet light.)

一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节方法及装置

技术领域

本发明涉及超快激光技术领域，更具体地，涉及一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节方法及装置。

背景技术

阿秒脉冲的产生及应用是人们正在开拓的全新领域。基于高次谐波的阿秒相干极紫外光脉冲合成技术研究，不仅在对原子、分子内电子运动和原子核结构的探测等领域具有重大应用价值，而且在超快信息、材料科学和生命科学等领域也将创造前所未有的极端实验环境并提供前所未有的研究条件。

2001年，科学家们首次在实验上通过高次谐波合成了脉冲宽度为650阿秒的极紫外脉冲(M.Hentschel,et al.,Nature 414,509(2001))，标志着超快激光技术发展到了阿秒领域。经过十几年的快速发展，目前科学家们获得了最短脉冲宽度为43阿秒的阿秒脉冲(T.Gaumnitz,et al.,Optics Express 25,27506(2017))。这些研究尽管在很大程度上加深了人们对阿秒光源产生的认识，但是这些研究大多着眼于如何产生阿秒脉冲以及如何压缩脉冲宽度，而忽视了对阿秒脉冲椭偏率的测量和调控。在阿秒脉冲的应用方面，圆偏或椭偏阿秒脉冲在识别手性分子、利用磁圆二色性研究磁性材料结构以及产生阿秒脉冲磁场等领域具有独特的优势。

因此，近年来科学家们开始致力于研究如何产生圆偏或椭偏的高次谐波。其中两种较具代表性的方案，一是利用双色圆偏光技术(A.Fleischer,et al.,Nature Photonics8,543(2014))，二是单色非共线圆偏光技术(D.D.Hickstein,et al.,Nature Photonics9,743(2015))。双色圆偏光技术所使用的的驱动光是由两束传播方向相同旋性相反具有不同频率的圆偏光构成，这种双色圆偏光在它的偏振平面内呈现多重对称性的李萨如图形结构，即在每一个基频振荡周期内均具有多瓣结构。这种双色圆偏光作用下辐射的高次谐波，虽然其每一阶次高次谐波都是圆偏或椭圆偏振的，但是其相邻的两个阶次高次谐波旋性相反，因此合成的阿秒脉冲仍然是线性偏振的。单色非共线圆偏光技术所使用的驱动光是由两束传播方向有一定夹角且旋性相反并具有相同频率的圆偏光构成，这种单色非共线圆偏光在两束光的交汇重叠区域呈现线性偏振，且偏振方向在横向截面上连续变化，可以辐射高次谐波并在远场衍射叠加产生圆偏振，但是两束非共线光交汇重叠区域有限，因此辐射高次谐波效率较低。

对于圆偏或椭偏阿秒技术，当前的问题是，在现有的产生圆偏或椭偏高次谐波方法中，要么辐射的不同阶次高次谐波呈现出相反旋性，使得合成阿秒脉冲仍然为线性偏振；要么辐射的高次谐波效率较低，限制了合成阿秒脉冲的能量，从而约束了圆偏或椭偏阿秒脉冲在实际中的应用与发展。

发明内容

针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于解决现有的产生圆偏或椭偏高次谐波方法中，辐射的不同阶次高次谐波呈现出相反旋性，使得合成阿秒脉冲仍然为线性偏振；或辐射的高次谐波效率较低，限制了合成阿秒脉冲的能量的技术问题。

为实现上述目的，第一方面，本发明提供一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节方法，包括以下步骤：

步骤S0、通过双色场与气体相互作用，辐射出圆偏或椭偏高次谐波；

步骤S1、通过调节双色场相对相位，调节所述高次谐波的效率；

步骤S2、将所述双色场相对相位固定在获得最高效率高次谐波时所对应的相对相位处，通过调节双色场的偏振夹角和强度比调节所述高次谐波的椭偏率。

可选地，所述步骤S2具体包括如下步骤：

将所述双色场相对相位固定在获得最高效率高次谐波时所对应的相对相位处，保持双色场强度比不变，调节双色场偏振夹角，调节双色场不同偏振夹角时的高次谐波椭偏率；

将所述双色场相对相位固定在获得最高效率高次谐波时所对应的相对相位处，保持双色场偏振夹角不变，调节双色场强度比，调节双色场不同强度比时的高次谐波椭偏率。

可选地，所述高次谐波，是由飞秒激光与气体原子或分子相互作用产生，气体原子为稀有气体中的一种，气体分子为双原子或多原子分子气体中的一种；所述双色场由飞秒激光经过倍频晶体后产生。

可选地，通过紫外偏振分析仪分析所述高次谐波的椭偏率；所述紫外偏振分析仪由对s偏振和p偏振光反射率不同的反射镜组成。

第二方面，本发明提供一种圆偏或椭偏高次谐波的产生和调节装置，包括：β相-偏硼酸钡晶体、第一楔形镜、第二楔形镜、第一双色半波片、线栅偏振片、第二双色半波片、聚焦镜以及气体喷嘴；

圆偏或椭偏高次谐波的产生过程为：基频场经过β相-偏硼酸钡晶体后产生倍频场，所述倍频场与透过所述β相-偏硼酸钡晶体的基频场组成双色场；所述双色场依次入射经过同轴放置的第一楔形镜、第二楔形镜、第一双色半波片、线栅偏振片以及第二双色半波片；所述第一双色半波片和第二双色半波片型号相同，每个双色半波片相对所述基频场为半波片，相对倍频场为全波片；所述聚焦镜用于对从第二双色半波片出射的双色场进行聚焦，并将聚焦后的双色场出射至气体喷嘴处；所述气体喷嘴用于喷出气体，所述气体与所述聚焦后的双色场相互作用，辐射出圆偏或椭偏高次谐波；

圆偏或椭偏高次谐波的调节过程为：通过调节第二楔形镜的***深度调节基频场和倍频场之间的相对相位；通过旋转第一双色半波片控制基频场和倍频场的强度比；通过旋转第二双色半波片控制基频场和倍频场之间的偏振夹角；通过调节所述相对相位调控所述高次谐波的效率，通过调节所述强度比和偏振夹角调控所述高次谐波的椭偏率，在高次谐波处在最高效率时保持相对相位不变调节高次谐波的椭偏率。

可选地，该装置还包括：方解石；

所述方解石放置于β相-偏硼酸钡晶体和聚焦镜之间的任意位置，用于补偿整个光路中基频场和倍频场之间的群速度色散。

可选地，该装置还包括：紫外偏振分析仪；

所述紫外偏振分析仪用于分析所述高次谐波的椭偏率；所述紫外偏振分析仪由对s偏振和p偏振光反射率不同的反射镜组成。

可选地，该装置还包括：狭缝、光栅以及微通道板；

所述狭缝、光栅以及微通道板组合用于探测所述高次谐波。

具体地，狭缝用于对高次谐波光束进行整形，光栅用于在空间上分离不同频率成分的高次谐波并将高次谐波反射到微通道板上，微通道板用于对高次谐波信号进行放大。

总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下有益效果：

现有技术产生高次谐波无法同时保证高效率和大椭偏率，而本发明方法在产生并调节高次谐波椭偏率的同时还可以保证较高的高次谐波效率，奇次和偶次高次谐波强度具有明显差异，并且奇次和偶次高次谐波分别具有相同旋性，可以用于合成高效率的圆偏或椭偏阿秒脉冲。这是一种具有实用性的产生和调节相干极紫外光椭偏率的方法。

附图说明

图1是本发明利用非平行偏振双色场产生和调节相干极紫外光椭偏率的实验装置图；

图2(a)是本发明倍频场与基频场不同强度比下测量得到的高次谐波强度图；

图2(b)是本发明将每一个倍频场与基频场强度比下高次谐波强度进行归一化后的结果图；

图3是本发明测量得到的Ar原子辐射的第14至22次高次谐波的偏振态图；

图4是本发明双色场中的倍频场和基频场处于不同偏振夹角时测量得到的第15和16次高次谐波的椭偏率图；

图5是本发明测量得到的倍频场与基频场不同强度比下Ar原子辐射的第14至23次高次谐波的椭偏率图；

图6(a)是本发明在理论模拟计算中得到的倍频场与基频场不同强度比下Ar原子辐射高次谐波的椭偏率及旋性图；

图6(b)是本发明得到的倍频场与基频场不同强度比下偶次高次谐波与奇次高次谐波的强度比值图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

针对现有的产生圆偏或椭偏高次谐波方法的缺陷，本发明的目的在于提供一种产生并可调节高次谐波椭偏率，并且辐射的奇次和偶次高次谐波分别具有相同旋性，同时还能够保证奇次和偶次高次谐波效率存在明显差异的方法，旨在突破因无法获得高效率单一旋性高次谐波进而限制合成高效率圆偏或椭偏阿秒脉冲这一技术瓶颈。

本发明提供一种利用非平行偏振双色场来产生并调节相干极紫外光椭偏率的方法。该方法的特征在于，首先，通过调节非平行偏振双色场的相对相位，可以保证辐射高效率高次谐波，使得合成的阿秒脉冲具有较高能量；其次，通过调节双色场偏振夹角以及双色场强度比，可以有效调节高次谐波的椭偏率，同时奇次和偶次高次谐波效率具有明显差异。在较宽一段频谱范围内的奇次或偶次高次谐波具有相同旋性，满足合成的高能量阿秒脉冲依然具有较大椭偏率。

该方法的具体过程如下：

(1)调节双色场相对相位，标定辐射高次谐波效率最高的相对相位。

(2)调节双色场偏振夹角，探测高次谐波椭偏率随偏振夹角变化规律。

(3)调节双色场强度比，探测高次谐波椭偏率随强度比变化关系。

高次谐波的椭偏率在实验中通过紫外偏振分析仪测量，椭偏高次谐波的旋性通过强场近似理论模型计算。

如图1所示，本发明提供了一种利用线偏振双色光产生和调节极紫外光椭偏率的方法，包括以下步骤：

(1)搭建实验光路。如图1所示，基频场通过β相-偏硼酸钡(β-BaB₂O₄，BBO)晶体后产生倍频场，方解石用来补偿整个光路中基频场和倍频场之间的群速度色散，第一楔形镜和第二楔形镜用来调节基频场和倍频场之间的相对相位，第一双色半波片和线栅偏振片组合用来调节基频场强度，第二双色半波片用来调节基频场和倍频场之间的偏振夹角，双色场经过聚焦镜聚焦后与气体喷嘴喷出的气体相互作用辐射高次谐波，紫外偏振分析仪用来检测高次谐波的偏振态，狭缝、光栅以及微通道板组合同来探测高次谐波信号。

(2)通过调节第一双色半波片相对线栅偏振片的角度，可以改变基频场和倍频场的强度比；通过调节第二双色半波片相对线栅偏振片的角度，可以改变基频场和倍频场的偏振夹角。进而可以在微通道板上探测到基频场和倍频场处于不同强度比、不同偏振夹角时的高次谐波信号。

(3)通过紫外偏振分析仪检测高次谐波偏振态。根据马吕斯定律，一束主轴光强为I₀，椭偏率为ε的偏振光经过紫外偏振分析仪后光强可以表示为：

其中，φ表示紫外偏振分析仪光轴与光束偏振主轴之间的夹角，R_s和R_p分别是紫外偏振分析仪对光束的s和p偏振成分的反射率。通过上式可知，旋转紫外偏振分析仪角度可以探测到光束的强弱变化，光强最小值I_min和最大值I_max分别可以表示为：

I_min＝(R_p+R_s·ε²)·I₀

和：

I_max＝(R_s+R_p·ε²)·I₀

(4)通过测量线偏光确定R_p/R_s比值。当光束线性偏振时，ε＝0，

由第(3)步可知，紫外偏振分析仪对光束p和s偏振成分的消光比R_p/s为：

(5)提取光束椭偏率。结合第(3)和(4)步，可以得到椭偏率ε为：

其中，R为中间量，

(6)通过重复以上(2)—(5)操作，调节并测量极紫外光的椭偏率。

下面将结合附图，以飞秒激光与Ar原子相互作用辐射的高次谐波作为实施例对本发明作进一步说明：

需要说明的是，以下仅以双色场的基频波长为800nm，倍频波长为400nm为例进行举例说明，并不做对双色场波长的任何限定。

在本发明一个实施例中，实验装置如图1所示，一束中心波长800nm、脉宽35fs、重复频率1kHz的基频场通过BBO后产生中心波长400nm的倍频场。不同厚度的方解石用来补偿整个光路中，400nm和800nm之间的群速度色散，并采用和频BBO(未画出)在气体喷嘴处观测266nm和频信号，确保400nm和800nm在时域重合。调节第二楔形镜***深度使400nm和800nm相对相位为0.5π，即辐射高次谐波信号最强处。调节第一双色半波片控制400nm和800nm的强度比，调节第二双色半波片控制400nm和800nm的偏振夹角在0—90度之间变化。Ar原子气体通过直径为250μm的喷气嘴通入真空腔，并与双色场相互作用辐射高次谐波。产生的高次谐波通过光栅衍射后显示在微通道板显示屏上。由三片镀金膜反射镜组成的紫外偏振分析仪安装在一个旋转装置上，并由电控旋转台控制其旋转角度，调节旋转台测量高次谐波信号的强弱变化。具体地，和频BBO属于BBO的一种。

图2(a)是实验测得400nm与800nm驱动光不同强度比下的高次谐波信号，高次谐波的阶次为第14至23次，400nm与800nm驱动光强度比为0.1:1至1.6:1。图2(b)为400nm与800nm驱动光强度比为0.1:1，0.4:1，0.7:1，1.0:1，1.3:1和1.6:1时的高次谐波谱，每一个强度比下的高次谐波谱都做了归一化处理。

图3是本发明测量得到的400nm与800nm驱动光强度比为1.3:1时，Ar原子辐射的第14至22次高次谐波的偏振态，其中实线是利用实验数据提取的椭偏率画出，误差棒表示实验测量中的精确度。图3中，H表示高次谐波，H14-H22分别指示的第14至22次高次谐波。

图4是本发明测量得到的400nm与800nm驱动光强度比为1.3:1时，400nm与800nm驱动光处于不同偏振夹角时的第15和16次高次谐波的椭偏率，误差棒表示实验测量中的精确度。随着400nm与800nm驱动光偏振夹角由0度向90度变化，高次谐波的椭偏率逐渐增大。

图5是本发明测量得到的400nm与800nm驱动光偏振夹角为80度时，400nm与800nm不同强度比下Ar原子辐射的第14至23次高次谐波的椭偏率，阴影区域大小表示实验测量中的精确度。随着400nm与800nm驱动光强度比的增加，高次谐波的椭偏率逐渐增大。

图6(a)是本发明在理论模拟计算中得到的，400nm与800nm驱动光强度比为1.0:1，1.3:1和1.6:1时的高次谐波椭偏率，椭偏率正负号分别表示旋性向右和向左。图6(b)是本发明得到的400nm与800nm驱动光不同强度比下偶次高次谐波与奇次高次谐波的强度比值，其中偶次高次谐波为第14、16、18、20和22次高次谐波强度总和，奇次高次谐波为第15、17、19、21和23次高次谐波强度总和。散点表示实验测量结果，误差棒表示实验测量精确度，虚线表示理论模拟计算结果。

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。