阅读说明：本技术 一种捕集气态放射性碘的含铋炭材料及其制备方法和应用 (Bismuth-containing carbon material for trapping gaseous radioactive iodine and preparation method and application thereof ) 是由 邹浩 唐娇 黄双双 游万江 雷浩 潘宁 王孝强 易发成 段涛 朱琳 于 2021-08-18 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种捕集气态放射性碘的含铋炭材料及其制备方法和应用,属于核工业技术领域。本发明的方法包括如下步骤：(1)采用稀硝酸对活性炭进行改性处理；(2)将改性后的活性炭置于铋源溶液中浸渍；(3)对浸渍后的活性炭进行焙烧,得到所述含铋炭材料。本发明制备得到的含铋炭材料对气态碘捕集能力强,成本低,制备工艺简单,可应用于核工业系统中气态放射性碘的净化处理。(The invention discloses a bismuth-containing carbon material for trapping gaseous radioactive iodine and a preparation method and application thereof, belonging to the technical field of nuclear industry. The method of the invention comprises the following steps: (1) modifying the activated carbon by using dilute nitric acid; (2) dipping the modified activated carbon in a bismuth source solution; (3) and roasting the impregnated activated carbon to obtain the bismuth-containing carbon material. The bismuth-containing carbon material prepared by the method has strong trapping capacity on gaseous iodine, is low in cost and simple in preparation process, and can be applied to purification treatment of gaseous radioactive iodine in a nuclear industrial system.)

一种捕集气态放射性碘的含铋炭材料及其制备方法和应用

技术领域

本发明涉及核工业技术领域，一种捕集气态放射性碘的含铋炭材料及其制备方法和应用。

背景技术

我国一直坚持核燃料闭式循环政策，对乏燃料进行后处理，但此过程中会产生放射性废气(包含³H、¹⁴C、¹²⁹I、⁸⁵Kr、¹³³Xe等核素)，其中，核素¹²⁹I半衰期长(1.7×107年)、含量高且毒性大(每吨乏燃料中含300g，放射性活度为1.96×10³MBq)，必须对其进行净化处理。

从废气中分离碘的常用方法有湿法处理和干法处理。湿法处理基本都需要高酸或高碱条件，对设备要求高且运行不易控制，因此，国内外专家将更多目光投入到了条件温和的干法处理的开发上。其中，传统固体吸附材料主要以银基材料为主，包括附银硅胶、附银沸石、附银氧化铝等，存在吸附容量低、受湿度及气体组分影响大、成本高等缺点。而新型固体吸附材料的研制主要集中于硫基气凝胶、金属有机骨架化合物、多孔芳香骨架聚合物等领域，虽然吸附容量高，但也存在适用温度低、制备工艺繁琐、成本高等缺点。

发明内容

本发明提供了一种捕集气态放射性碘的含铋炭材料及其制备方法和应用，该含铋炭材料对气态放射性碘具有很强的捕集能力。

本发明首先提供了一种含铋炭材料的制备方法，包括如下步骤：

(1)采用稀硝酸对活性炭进行改性处理；

(2)将改性后的活性炭置于铋源溶液中浸渍；

(3)对浸渍后的活性炭进行焙烧，得到所述含铋炭材料。

上述的制备方法，步骤(1)中，所述稀硝酸的质量浓度为3％～5％；具体可为3％；

所述活性炭为柱状活性炭；

所述活性炭和稀硝酸的质量体积比为1∶5～1∶10g/mL；具体可为1∶5g/mL；

所述改性处理为将所述活性炭至于稀硝酸中80～100℃搅拌处理2～4h；具体是100℃搅拌处理2h。

上述的制备方法，步骤(2)中，所述铋源溶液为五水硝酸铋的乙二醇溶液；

所述五水硝酸铋的乙二醇溶液的浓度为100～200g/L；具体可为100g/L；

所述改性后的活性炭和铋源溶液的质量体积比3∶10～3∶15g/mL；具体可为 3∶10g/mL；

所述浸渍的条件为室温条件下浸渍处理12～24h；具体的浸渍时间为12h。

所述室温为本领域技术人员已知的温度，一般为15～35℃。

上述的制备方法中，所述焙烧在缺氧条件下进行；

所述焙烧的温度为300～500℃；具体可为400℃；

所述焙烧的时间为3～6h；具体可为3h；

所述焙烧的升温速率不超过1℃/min；具体可为1℃/min。

上述制备方法中，所述缺氧条件为真空气氛、氮气气氛和氩气气氛中的任一种。

上述的制备方法，步骤(1)中还包括搅拌处理后进行过滤、洗涤和烘干的步骤；

步骤(2)中还包括浸渍后进行过滤和烘干的步骤；

步骤(3)中还包括焙烧后进行自然冷却的步骤。

所述洗涤具体是采用去离子水洗涤；洗涤的次数可为1～3次。

所述烘干具体为在空气气氛下80～100℃干燥处理8～36h；更具体的，步骤(1)中，所述烘干可为在空气气氛下80～100℃干燥处理8～12h；步骤(2)中，所述烘干可为在空气气氛下80～100℃干燥处理24～36h。

本发明还提供了上述制备方法制备得到的含铋炭材料。

上述含铋炭材料在捕集气态放射性碘中的应用也属于本发明的保护范围。

上述的应用中，所述气态放射性碘为碘单质或者碘的化合物。

上述的应用中，所述碘的化合物为甲基碘。

本发明的含铋炭材料对碘捕集能力强，成本低，制备工艺简单，可应用于核工业系统中气态放射性碘的净化处理。

附图说明

图1为实施例1制备的含铋炭材料的粉末X射线衍射图谱；

图2为实施例1制备的含铋炭材料的氮气吸附脱附等温曲线及孔径分布图谱；

图3为实施例1制备的含铋炭材料的外观照片；

图4为实施例1制备的含铋炭材料的扫描电子显微镜图片。

具体实施方式

下面结合具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述，给出的实施例仅为了阐明本发明，而不是为了限制本发明的范围。

下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。

下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。

下述实施例中的柱状活性炭购自于江苏宜青活性炭有限公司。

实施例1

(1)将200g柱状活性炭置于1000mL质量浓度为3％的稀硝酸溶液中，在恒温水浴锅中100℃搅拌处理2h，过滤，用去离子水反复洗涤3次，再置于鼓风干燥箱中，空气气氛下100℃干燥处理8h后制得改性活性炭；

(2)将步骤(1)制得的150g改性活性炭置于500mL浓度为100g/L的五水硝酸铋的乙二醇溶液中，在室温条件下浸渍处理12h，过滤，再置于鼓风干燥箱中，空气气氛下100℃干燥处理24h后制得浸渍后活性炭；

(3)将步骤(2)制得的浸渍后活性炭置于烧结炉中，在氮气气氛下烧制，升温速率1℃/min，在炉温达到400℃时，保温3h，自然冷却即可制备得到含铋炭材料。

图1为制备的含铋炭材料的粉末X射线衍射图谱。从图中可以看出，材料中铋主要以单质(Bi)的形式存在，少量以氧化物(Bi₂O₃)的形式存在。

图2为含铋炭材料的氮气吸附脱附等温曲线及孔径分布图谱。结合数据分析可知，材料的比表面积为994m²/g，总孔容为0.48cm³/g，孔径主要集中于0.81～2.52nm之间。

图3为含铋炭材料的外观照片。

图4为含铋炭材料的扫描电子显微镜图片。从图中可以看出，铋的形貌结构主要呈球形，均匀分布于活性炭基材上。

实施例2

用实施例1制备的含铋炭材料对模拟气态放射性单质碘的吸附能力测试。

实验过程如下：利用¹²⁷I模拟¹³¹I。称取单质碘2g，置于反应器底部，称取实施例1制备的含铋炭材料0.5g(M1)，置于砂芯隔板上，盖上反应器上端盖子后将其整体置于鼓风干燥箱，于200℃静态吸附2h，再称量含铋炭材料的质量(M2)，通过质量差来确定其单质碘吸附容量，即：C＝(M2-M1)/M1。

实验结果：计算得到实施例1制备的含铋炭材料对单质碘的吸附容量为614.9±14.1mg/g。

实施例3

用实施例1制备的含铋炭材料对模拟气态放射性甲基碘的吸附能力测试。

实验过程如下：利用¹²⁷I模拟¹³¹I。将刚玉坩埚置于水热反应釜内衬底部，再称取实施例1制备的含铋炭材料0.3g(M1)，置于刚玉坩埚周围，又量取甲基碘溶液1mL，加入刚玉坩埚内，封闭水热反应釜后将其整体置于鼓风干燥箱，于77℃静态吸附24h，再称量含铋炭材料的质量(M2)，通过质量差来确定其甲基碘的吸附容量，即： C＝(M2-M1)/M1。

实验结果：计算得到实施例1制备的含铋炭材料对甲基碘的吸附容量为344.6±0.1mg/g。