一种去除水体中n，n-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法
阅读说明：本技术 一种去除水体中n，n-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法 (Method for removing N, N-diethyl-3-methylbenzamide in water body ) 是由 李建新 于 2021-07-27 设计创作，主要内容包括：本发明一种去除水体中N,N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法,选择纳米氧化铁为吸附剂,成本相对较低,对环境不造成二次污染；将纳米氧化铁一次改性,使得制备得到的一次改性的纳米氧化铁拥有更大的比表面积,可提高水体中N,N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率；将一次改性的纳米氧化铁于500～600℃条件下焙烧,并在特定冷却速率下冷却至室温,得到二次改性的纳米氧化铁,将二次改性的纳米氧化铁在煤油和水中分别分散处理,可以发现二次改性的纳米氧化铁有更高的疏水性,将二次改性的纳米氧化铁用于污水处理,不仅没有降低纳米氧化铁对N,N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率,还能提高纳米氧化铁的回收率,实用性更高。(According to the method for removing the N, N-diethyl-3-methylbenzamide in the water body, the nano iron oxide is selected as the adsorbent, so that the cost is relatively low, and secondary pollution to the environment is avoided; the nano-iron oxide is modified at one time, so that the prepared once-modified nano-iron oxide has a larger specific surface area, and the removal rate of N, N-diethyl-3-methylbenzamide in a water body can be improved; roasting the primary modified nano iron oxide at 500-600 ℃, cooling to room temperature at a specific cooling rate to obtain secondary modified nano iron oxide, dispersing the secondary modified nano iron oxide in kerosene and water respectively, so that the secondary modified nano iron oxide has higher hydrophobicity, and the secondary modified nano iron oxide is used for sewage treatment, so that the removal rate of the nano iron oxide on N, N-diethyl-3-methylbenzamide is not reduced, the recovery rate of the nano iron oxide can be improved, and the practicability is higher.)
技术领域
本发明涉及污水处理技术领域，具体涉及一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法。
背景技术
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺是一种有效的杀虫剂，通常用来对付各种害虫，包括蚊子。
近期对N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的毒性、安全性的研究表明，其对人类健康存在潜在的影响。例如，已经发现N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺可以阻止小鼠体内胆碱酯酶的分泌，而胆碱酯酶是大脑把信息传递给肌肉所必需的酶，极低剂量的N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺就能导致小鼠过度流涎和流泪甚至导致肌肉痉挛并最终死亡。当水中的N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺剂量在70～235mg/L之间，就会对鱼类和甲壳类动物产生急性影响。在动物体内被N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺阻断的一些酶在人体内起到同样重要的作用，这意味着N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺对人体也有潜在的健康风险。此外，由于大量使用N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺来驱除害虫，在世界许多地区的地表水中都发现含有N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺，例如在雅加达，雅加达河水中含有的N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺达到24000纳克/升，也就是说当人类接触到这些受污染的河水时，也可能面临潜在的健康风险。
纳米材料是一种在三维空间中至少有一维尺寸在1～100nm之间的物质，当一种物质的尺寸进入纳米尺度时，由于尺寸和结构的变化，该物质的化学、物理和生物特性就可能会发生巨大的变化。纳米氧化铁是一种成本相对较低，对环境不造成二次污染的环境友好型纳米材料。由于纳米氧化铁材料的尺寸很小，相较于其他较大的吸附材料，纳米氧化铁有更大的表面积用于吸附特定颗粒。
目前对于水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除方法主要有酶降解，臭氧降解等，这些方法反应速率较慢，且伴随降解副产物产生。因此，急需开发出一种操作简单，成本低，去除效率高、不引入二次污染的N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除方法。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的是提供一种绿色环保、操作简单、去除效率高的去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备一次改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁加入到丙二醇的混合醇溶剂中，搅拌，得到混合液；在混合液中加入油酸，混合均匀，并于85～90℃条件下搅拌反应150～200min，静置，冷却至常温，固液分离取滤渣，用无水乙醇洗涤滤渣，干燥，粉碎，即得一次改性的纳米氧化铁；
（2）制备二次改性的纳米氧化铁：将一次改性的纳米氧化铁于500～600℃条件下焙烧25～30min，在冷却速率为25～30℃/s的条件下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁；
（3）将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中，在温度为20～25℃条件下震荡反应18～30h，得到反应液；
（4）将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
进一步地，所述步骤（1）中丙二醇的混合醇溶剂是指丙二醇与乙醇、正丙醇、正丁醇、戊醇、正己醇中的任意一种的混合物。
进一步地，所述步骤（1）中丙二醇的混合醇溶剂中丙二醇的含量在65wt%以上。
进一步地，所述步骤（1）中纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为（1：4）～（1：15），纳米氧化铁与油酸的重量比为（1：7）～（1：13）。
进一步地，所述步骤（1）中纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为1：6，纳米氧化铁与油酸的重量比为1：9。
进一步地，所述步骤（1）中用无水乙醇洗涤滤渣三次以上。
进一步地，所述步骤（2）中将一次改性的纳米氧化铁于550℃条件下焙烧28min，在冷却速率为27℃/s的条件下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁。
进一步地，所述步骤（3）中将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中，使得含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中二次改性的纳米氧化铁的浓度为0.1～0.6g/L。
进一步地，所述步骤（3）中将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中，在温度为20～25℃、转速为140～160rpm条件下震荡反应18～30h，得到反应液。
进一步地，所述步骤（4）中利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
本发明一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，选择纳米氧化铁为吸附剂，成本相对较低，对环境不造成二次污染；将纳米氧化铁一次改性，使得制备得到的一次改性的纳米氧化铁拥有更大的比表面积，可提高水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率；将一次改性的纳米氧化铁于500～600℃条件下焙烧，并在特定冷却速率下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁，将二次改性的纳米氧化铁在煤油和水中分别分散处理，可以发现二次改性的纳米氧化铁有更高的疏水性，将二次改性的纳米氧化铁用于污水处理，不仅没有降低纳米氧化铁对N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率，还能提高纳米氧化铁的回收率，实用性更高。
本发明一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法与现有技术相比，具有以下有益效果：
（1）本发明极大的降低了去除N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的操作难度，操作简单，易于推广应用；
（2）与现有的酶降解、臭氧降解方法相比较，本发明不会产生降解副产物，不会引入二次污染，绿色环保；
（3）本发明使用的纳米氧化铁性质稳定、易得、廉价，能有效降低污水中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除成本，实用性强。
具体实施方式
下面的实施例可以帮助本领域的技术人员更全面地理解本发明，但不可以以任何方式限制本发明。
本发明中，所用试剂均能在市面上购买得到，纳米氧化铁、丙二醇、油酸、无水乙醇等试剂的纯度的最低要求是化学纯；
本发明中，所述强磁铁是指钕铁硼强磁铁；
本发明中，利用强磁铁将二次改性纳米氧化铁从反应液中分离出来的方法为：将经过二次改性的纳米氧化铁处理的含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水放入薄壁玻璃仪器中，并将强磁铁静置于薄壁玻璃仪器旁，利用纳米氧化铁自身的磁性，将纳米氧化铁与N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺从水体中分离，即可达到分离出二次改性纳米氧化铁的目的；
本发明中，所述丙二醇的混合醇溶剂是指丙二醇与乙醇、正丙醇、正丁醇、戊醇、正己醇中的任意一种的混合物；当丙二醇的混合醇溶剂中丙二醇的含量在65wt%以上时，制备一次改性的纳米氧化铁的效果更佳，且制出的一次改性的纳米氧化铁的分散性更好，可增加一次改性的纳米氧化铁对N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的吸附性能；
下述实施例1-3的步骤（3）中，将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水之前，先将二次改性的纳米氧化铁放入去离子水中水浴超声制得二次改性的纳米氧化铁悬浊液，之后再将二次改性的纳米氧化铁悬浊液加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中，便于将二次改性的纳米氧化铁充分混合至含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中。
实施例1
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备一次改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁加入到丙二醇的混合醇溶剂中，纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为1：4，搅拌，得到混合液；在混合液中加入油酸，纳米氧化铁与油酸的重量比为1：7，混合均匀，并于85℃条件下搅拌反应150min，静置，冷却至常温，固液分离取滤渣，用无水乙醇洗涤滤渣三次以上，干燥，粉碎，即得一次改性的纳米氧化铁；
（2）制备二次改性的纳米氧化铁：将一次改性的纳米氧化铁于500℃条件下焙烧25min，在冷却速率为25℃/s的条件下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁；
（3）将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为20℃、转速为140rpm条件下震荡反应18h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的浓度为2mg/L；
（4）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及二次改性的纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表1所示：
通过总有机碳含量分析，反应后测得当反应体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺浓度为2mg/L，二次改性的纳米氧化铁浓度为0.3g/L时，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率为79.8%，随着增大反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率逐渐增大，当二次改性的纳米氧化铁浓度达到0.6g/L时达到最大。
表1 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及二次改性的纳米氧化铁回收率与反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度（g/L）
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率（%）
0
70.3
73.2
79.8
81.6
82.1
82.4
二次改性的纳米氧化铁回收率（%）
0
99.8
99.9
99.7
99.8
99.8
99.9
实施例2
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备一次改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁加入到丙二醇的混合醇溶剂中，纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为1：15，搅拌，得到混合液；在混合液中加入油酸，纳米氧化铁与油酸的重量比为1：13，混合均匀，并于90℃条件下搅拌反应200min，静置，冷却至常温，固液分离取滤渣，用无水乙醇洗涤滤渣三次以上，干燥，粉碎，即得一次改性的纳米氧化铁；
（2）制备二次改性的纳米氧化铁：将一次改性的纳米氧化铁于600℃条件下焙烧30min，在冷却速率为30℃/s的条件下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁；
（3）将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为25℃、转速为160rpm条件下震荡反应30h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中纳米氧化铁浓度为0.3g/L；
（4）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及二次改性的纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表2所示：
通过总有机碳含量分析，反应后测得当反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度为0.3g/L时，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺浓度为4mg/L，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率为79.8%，随着增大反应体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺浓度，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率逐渐降低。
表2 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及二次改性的纳米氧化铁回收率与反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺浓度mg/L
0
3
4
5
6
7
8
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率%
0
80.9
79.8
78.7
73.1
69.3
65.1
二次改性的纳米氧化铁回收率（%）
0
99.7
99.8
99.9
99.8
99.7
99.8
实施例3
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备一次改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁加入到丙二醇的混合醇溶剂中，纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为1：6，搅拌，得到混合液；在混合液中加入油酸，纳米氧化铁与油酸的重量比为1：9，混合均匀，并于87℃条件下搅拌反应180min，静置，冷却至常温，固液分离取滤渣，用无水乙醇洗涤滤渣三次以上，干燥，粉碎，即得一次改性的纳米氧化铁；
（2）制备二次改性的纳米氧化铁：将一次改性的纳米氧化铁于550℃条件下焙烧28min，在冷却速率为27℃/s的条件下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁；
（3）将二次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为22℃、转速为150rpm条件下震荡反应24h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的浓度为3mg/L；
（4）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及二次改性的纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表3所示：
通过总有机碳含量分析，反应后测得当反应体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺浓度为3mg/L，二次改性的纳米氧化铁浓度为0.3g/L时，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率为77.9%，随着增大反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度，N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率逐渐增大，当二次改性的纳米氧化铁浓度达到0.6g/L时达到最大。
表3 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及二次改性的纳米氧化铁回收率与反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中二次改性的纳米氧化铁浓度（g/L）
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率（%）
0
72.4
74.3
77.9
83.1
83.8
84.4
二次改性的纳米氧化铁回收率（%）
0
99.7
99.9
99.8
99.7
99.8
99.8
对比例1
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）将纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水之前，先将纳米氧化铁放入去离子水中水浴超声制得纳米氧化铁悬浊液，之后再将纳米氧化铁悬浊液加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为22℃、转速为150rpm条件下震荡反应24h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的浓度为3mg/L；
（2）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表4所示：
表4 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及纳米氧化铁回收率与反应体系中纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中纳米氧化铁浓度（g/L）
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率（%）
0
62.3
63.5
65.1
69.7
69.8
68.7
纳米氧化铁回收率（%）
0
98.5
98.6
98.8
98.7
98.8
98.9
对比例2
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁于550℃条件下焙烧28min，在冷却速率为27℃/s的条件下冷却至室温，得到改性的纳米氧化铁；
（2）将改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水之前，先将改性的纳米氧化铁放入去离子水中水浴超声制得纳米氧化铁悬浊液，之后再将纳米氧化铁悬浊液加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为22℃、转速为150rpm条件下震荡反应24h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的浓度为3mg/L；
（3）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及改性的纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表5所示：
表5 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及改性的纳米氧化铁回收率与反应体系中改性的纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中改性的纳米氧化铁浓度（g/L）
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率（%）
0
62.5
63.2
67.8
68.1
68.7
69.5
改性的纳米氧化铁回收率（%）
0
98.8
98.7
98.6
98.8
98.5
98.6
对比例3
一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，包括以下步骤：
（1）制备一次改性的纳米氧化铁：将纳米氧化铁加入到丙二醇的混合醇溶剂中，纳米氧化铁与丙二醇的混合醇溶剂的体积比为1：6，搅拌，得到混合液；在混合液中加入油酸，纳米氧化铁与油酸的重量比为1：9，混合均匀，并于87℃条件下搅拌反应180min，静置，冷却至常温，固液分离取滤渣，用无水乙醇洗涤滤渣三次以上，干燥，粉碎，即得一次改性的纳米氧化铁；
（2）将一次改性的纳米氧化铁加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水之前，先将一次改性的纳米氧化铁放入去离子水中水浴超声制得纳米氧化铁悬浊液，之后再将纳米氧化铁悬浊液加入含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水中；在温度为22℃、转速为150rpm条件下震荡反应24h，得到反应液；
具体地，本实施例中含N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的污水体系中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的浓度为3mg/L；
（3）利用强磁铁将纳米氧化铁从反应液中分离出来，即得净化后的水。
对本实施进行总有机碳含量分析及一次改性的纳米氧化铁回收率的检测，结果如下表6所示：
表6 为本实施N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率及一次改性的纳米氧化铁回收率与反应体系中一次改性的纳米氧化铁浓度的关系；
编号
1
2
3
4
5
6
7
反应体系中一次改性的纳米氧化铁浓度（g/L）
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺去除率（%）
0
72.3
74.1
77.2
82.7
82.5
83.7
一次改性的纳米氧化铁回收率（%）
0
98.6
98.9
98.5
98.7
98.4
98.8
由上述实施例1-3及对比例1-3的检测结果可知，本发明一种去除水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的方法，选择纳米氧化铁为吸附剂，纳米氧化铁材料的粒度很小，相较于大颗粒的吸附材料，纳米氧化铁有更大的表面积用于吸附特定颗粒，是一种成本相对较低，对环境不造成二次污染的环境友好型纳米材料；将纳米氧化铁一次改性，使得制备得到的一次改性的纳米氧化铁拥有更大的比表面积，可提高水体中N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率；将一次改性的纳米氧化铁于500～600℃条件下焙烧，并在特定冷却速率下冷却至室温，得到二次改性的纳米氧化铁，将二次改性的纳米氧化铁在煤油和水中分别分散处理，可以发现二次改性的纳米氧化铁有更高的疏水性，将二次改性的纳米氧化铁用于污水处理，不仅没有降低纳米氧化铁对N，N-二乙基-3-甲基苯甲酰胺的去除率，还能提高纳米氧化铁的回收率，实用性更高。
虽然，上文中已经用一般性说明及具体实施方案对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。
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