用于核反应堆系统的复合慢化剂

文档序号:991521 发布日期:2020-10-20 浏览:1次 >En<

阅读说明:本技术 用于核反应堆系统的复合慢化剂 (Composite moderator for nuclear reactor system ) 是由 弗朗切斯科·文内里 保罗·弗朗切斯科·文内里 兰斯·刘易斯·斯尼德 于 2019-01-22 设计创作,主要内容包括:用于核反应堆系统的复合慢化剂介质和制造由所述复合慢化剂介质形成的复合慢化剂块的方法。所述复合慢化剂介质包含两种或更多种慢化剂,例如低慢化材料和高慢化材料。高慢化材料与低慢化材料相比,具有更高的中子减速能力。低慢化材料包含碳化硅或氧化镁的慢化基体。高慢化材料分散在慢化基体内并且包含铍、硼、或其化合物。高慢化材料被包封在低慢化材料内使得高慢化材料不暴露在低慢化材料的外部。所述方法可以包括选择烧结助剂和烧结助剂在复合慢化剂混合物中基于低慢化材料的重量百分比以及火花等离子体烧结。(Composite moderator media for a nuclear reactor system and methods of making composite moderator blocks formed from the composite moderator media. The composite moderator medium includes two or more moderators, such as a low moderating material and a high moderating material. The high moderating material has a higher neutron moderating capability than the low moderating material. The low moderating material includes a moderating matrix of silicon carbide or magnesium oxide. The high moderator material is dispersed within the moderator matrix and comprises beryllium, boron, or a compound thereof. The high moderator material is encapsulated within the low moderator material such that the high moderator material is not exposed outside of the low moderator material. The method may include selecting a sintering aid and a weight percentage of the sintering aid in the composite moderator mixture based on the low moderator material and spark plasma sintering.)

用于核反应堆系统的复合慢化剂

相关申请的交叉引用

本申请要求于2018年1月22日提交的题为“Composite Moderators for NuclearPower Systems”的美国临时专利申请第62/619,925号以及于2019年1月22日提交的题为“Composite Moderator for Nuclear Reactor Systems”的美国发明专利申请第16/254,019号的优先权,其全部公开内容通过引用并入本文。

技术领域

本申请主题涉及核系统和核反应堆系统的实例,其包括复合慢化剂。本申请主题还涵盖用于制造复合慢化剂的方法。

背景技术

核裂变反应堆包括热型反应堆或快速型反应堆。目前,几乎所有运行的反应堆都是热型并因此需要慢化剂以使快中子减速使得核裂变可以持续。用于慢化的材料需要具有非常特定的特性组。首先,慢化剂自身不能吸收中子。通常,这意味着慢化剂应具有低的中子吸收截面。然而,慢化剂应能够使中子减速到可接受的速度。因此,在理想的慢化剂中,中子散射截面高。该中子散射是中子与慢化剂的原子互相作用的可能性的量度。如果中子与原子核之间的碰撞是弹性碰撞,则这意味着原子核的尺寸越接近中子,中子越减速。因此,较轻的元素往往是更有效的慢化剂。

通常使用的慢化剂例如轻水(H2O)、重水(D2O)和石墨(C)具有低的中子吸收截面但是具有比较大的中子散射截面。对于轻水、重水和石墨,中子散射截面(σs)分别为49靶恩(barn)、10.6靶恩和4.7靶恩。对于轻水、重水和石墨,中子吸收截面(σs)分别为0.66靶恩、0.0013靶恩和0.0035靶恩。慢化剂在其慢化能力及其成本方面不同。

目前,运行的热型核反应堆使用单一的单体式慢化剂材料作为中子慢化剂。单体式慢化剂材料通常从地下挖出。为了确定用于核反应堆堆芯的最合适的单体式慢化剂材料,工程师分析单体式慢化剂材料的中子特性是否适合于核反应堆,是否持续相对长的时间,然后进行优化。石墨是核反应堆中通常使用的一种中子慢化剂。石墨是天然存在的元素碳的结晶形式,其中原子以六边形结构排列。石墨是碳在标准条件下的最稳定的形式。

然而,单一的单体式慢化材料具有限制,其中之一是慢化剂寿命,慢化剂寿命是单一的单体式慢化材料经受核反应堆堆芯内部的核辐射时单体式慢化材料的晶体的物理限制。此外,高慢化材料例如石墨在核辐射下是不稳定的,这引起高慢化材料最终在核燃料到达燃料寿命极限之前在结构上劣化。

核石墨最初被开发作为用于Chicago Pile核反应堆(即,世界上第一台核反应堆)的慢化剂并且是第一种也可能是被研究最多的核材料。现今,许多气冷系统(例如棱柱状床或卵石床)和盐冷系统承担非常大的石墨核反应堆堆芯负荷。虽然不断改进方法以将石墨加工为单一的慢化材料,从而提供更高纯度且更好(更加各向同性形式)的石墨,但对于石墨仍存在苛刻的慢化剂寿命限制。本质上,辐照引起的各向异性晶体膨胀的物理现象导致石墨慢化剂材料的总尺寸变化、微开裂、以及石墨慢化剂材料的完整性损失。

典型的约200兆瓦电力(MWe)的高温气冷反应堆(high-temperature gas-cooledreactor,HTGR)的相关石墨负荷为约600吨。新预期的盐冷系统将具有相似的大的石墨废物流。遗憾的是,如通过迄今为止处理的约250000吨石墨废物所证明的,被污染的石墨对这些核反应堆系统造成严重的废物问题。虽然污染的程度取决于核反应堆系统、核燃料以及核燃料品质,但是碳14(14C)和3T污染是不可避免的。这种核废物问题因以下事实而加重:用于高功率(高中子影响)系统的石墨慢化剂寿命要求在运行中更换大量的核反应堆堆芯。

发明内容

本文公开的各个实例涉及用于核反应堆系统的复合慢化剂技术,包括包含复合慢化剂的核反应堆堆芯和用于制造所述复合慢化剂的方法。相对于单一的慢化剂材料例如石墨、水和熔盐(例如,结合了氟化锂和氟化铍的FLiBE),用复合慢化剂实现了数种益处。第一,与单一的慢化剂材料相比,复合慢化剂通过为核燃料的燃料寿命服务而不需要从核反应堆堆芯中更换而减少核废物。第二,复合慢化剂是尺寸上辐照稳定的(即,经受较小的结构劣化)。第三,复合慢化剂通过消除目前的石墨氧化问题而改善安全特性。

在第一实例中,核反应堆系统包括核反应堆堆芯。核反应堆堆芯包括燃料元件的阵列和由两种或更多种慢化剂形成的复合慢化剂介质。两种或更多种慢化剂包含低慢化材料和高慢化材料。与低慢化材料相比,高慢化材料具有更高的中子减速能力。

在第二实例中,方法包括选择包含低慢化材料和高慢化材料的两种或更多种慢化剂以形成复合慢化剂介质。方法还包括选择烧结助剂和烧结助剂在复合慢化剂混合物中基于低慢化材料的重量百分比(重量/重量%)。方法还包括将所选择的烧结助剂以所选择的重量百分比(重量/重量%)与两种或更多种慢化剂混合以形成复合慢化剂混合物。方法还包括对复合慢化剂混合物进行火花等离子体烧结以制造由复合慢化剂介质形成的复合慢化剂块。

实例的其他目的、优点和新特征将在以下描述中部分阐述,并且部分在本领域技术人员研究以下内容和附图时将变得明显或者可以通过生产或运行实例来了解。本申请主题的目的和优点可以通过所附权利要求中特别指出的方法、手段和组合来实现和获得。

附图说明

附图仅通过实例的方式而非限制的方式描绘了根据本概念的一种或更多种实施方式。在附图中,相似的附图标记是指相同或相似的要素。

图1为核反应堆系统的图,描绘了组合件的核反应堆堆芯、控制棒以及其他部件。

图2A为图1的核反应堆堆芯中使用的核燃料的燃料颗粒和燃料密实体的图。

图2B为图1的核反应堆堆芯的燃料复合慢化剂块的图,其包含图2A的核燃料并且由复合慢化剂介质形成。

图2C为核反应堆堆芯和部件的截面图,包括燃料元件的阵列和由复合慢化剂介质形成的反射体复合慢化剂块。

图3为图2B的燃料复合慢化剂块的一部分的放大平面图,描绘了被复合慢化剂介质包围的核燃料。

图4为示出石墨慢化剂材料在核反应堆堆芯中时随时间的尺寸变化的图。

图5为描绘石墨慢化剂材料与复合慢化剂介质的两种类型的低慢化材料和复合慢化剂介质的八种类型的高慢化材料相比的特性(包括中子减速能力)的表。

图6为示出包含图5的石墨慢化剂材料的核反应堆堆芯与包含七种不同类型的复合慢化剂介质的核反应堆堆芯相比的随时间的反应性的图。

图7为可以实施以制造复合慢化剂介质的复合慢化剂块的方法的流程图。

图8A为其中使用火花等离子体烧结(SPS)来制造复合慢化剂块的图7的方法的加工照片。

图8B为示出在图7的方法的火花等离子体烧结期间随时间的加工温度和压力(模具位移)的图。

图8C为复合慢化剂介质的微米水平照片,示出了低慢化材料包封高慢化材料。

部件列表

100 核反应堆系统

101 核反应堆堆芯

102A至102N 燃料元件

103 复合慢化剂介质

104 低慢化材料

105 高慢化材料

110 外壳结构

115A至115N 控制棒

120 蒸汽发生器

125 蒸汽管线

130 蒸汽轮机

135 发电机

140 电

145 冷凝器

150 喷雾

155 水蒸气

160 冷却塔

200 核燃料

201A至201N 核燃料棒

205 燃料密实体

206A至206N 燃料颗粒

207 碳化硅基体

208 石墨基体

220 复合慢化剂块

225 燃料复合慢化剂块

226A至226N 燃料开口

227A至227B 冷却剂通道

228 冷却剂

230 反射体区域

235A至235N 反射体复合慢化剂块

240 内部反射体区域

245A至245N 内部反射体复合慢化剂块

250 外部反射体区域

255A至255N 外部反射体复合慢化剂块

260 筒体

265 永久性外部反射体

270A至270N 运行控制棒

275A至275N 启动控制棒

280A至280N 后备关闭通道

具体实施方式

在以下详细描述中,通过实例的方式阐述许多具体细节以提供对相关教导的透彻理解。然而,对于本领域技术人员应显而易见的是,本教导可以在没有这样的细节的情况下实践。在其他情况下,为了避免不必要地使本教导的各方面不清楚,以相对高的水平描述公知的方法、步骤、部件和/或电路,而没有细节。

为了处理核辐射,设计了包含数种慢化材料的复合慢化剂介质(例如,固体材料),所述数种慢化材料在总体上比单一慢化剂材料持续更长持续时间的方向上改变。例如,与石墨慢化剂材料相比,复合慢化剂介质能够使核反应堆堆芯具有延长的寿命而不用更换慢化剂材料并且使其更紧凑。此外,可以将复合慢化剂介质部署在各种核反应堆系统实施方式中,例如发电用陆地反应堆或高温核热推进(nuclear thermal propulsion,NTP)系统(例如,紧凑空间核反应堆)。

现在详细参照附图中示出并且在以下讨论的实例。

图1为核反应堆系统100的图,其描绘了组合件的核反应堆堆芯101、控制棒115A至115N以及其他部件。在该实例中,核反应堆系统100包括在其中发生受控的核链式反应并且释放能量的核反应堆101。在该实例中,核反应堆系统100是陆地应用中的核电站。然而,核反应堆和复合慢化剂技术可以在空间环境中例如在核热推进(NTP)系统中使用。在这样的NTP系统中,产生的推力推进容纳核反应堆堆芯101、与核反应堆堆芯101一体形成、连接至核反应堆堆芯101或附接至核反应堆堆芯101的运载工具,例如火箭、无人机、无人驾驶飞行器(unmanned air vehicle,UAV)、航空器、航天器、导弹等。此外,NTP系统可以用于推进潜艇或船舰。

核反应堆堆芯101包括燃料元件102A至102N的阵列和复合慢化剂介质103。核反应堆堆芯101为包括核燃料以产生兆瓦或更大的热功率(MWt)的核裂变反应堆堆芯。复数个周向的控制棒115A至115N可以围绕燃料元件102A至102N的阵列以通过旋转控制棒115A至115N来改变核反应堆堆芯101的反应性。外壳结构110容纳核反应堆堆芯101、控制棒115A至115N、以及蒸汽发生器120。控制棒115A至115N可以定位在核反应堆堆芯101的反射体区域240、250(参见图2C)的区域中以通过改变核反应堆堆芯101的反应性来调节运行期间的中子数和反应堆功率水平。

控制棒115A至115N由能够吸收很多中子而自身不裂变的化学元素(例如硼、银、铟和镉)构成。核反应堆堆芯101产生作为热被释放的热能。核反应堆系统100的其他部件将热能转换为可用形式的能量,例如电140。在该实例中,核反应堆堆芯101向蒸汽发生器120提供热能,蒸汽发生器120将热能提取至蒸汽管线125中,蒸汽管线125使蒸汽轮机130旋转。蒸汽轮机130驱动发电机135,然后发电机135将热能转换为电140。随后,重复热膨胀循环。

在该示例性核反应堆系统100中,冷凝器145产生冷却剂,例如高压液体或气体,用于对核反应堆堆芯101进料以及对核反应堆系统100的部件进行冷却。例如,在膨胀循环期间,储存在冷却塔160中的推进剂可以被牵引通过核反应堆堆芯101以使核反应堆堆芯101冷却。来自冷却剂的热可以以喷雾150的形式被提取至冷却塔160中并且作为水蒸气155从冷却塔160释放。需要注意,一些冷却剂可能返回,例如经由旁路从核反应堆堆芯101排出以使蒸汽轮机130旋转。在一些实例中,核反应堆系统100可以用于熔盐循环应用中。

核反应堆堆芯101中的中子链式反应是关键的—来自各裂变核的单个中子引起另一核的裂变—必须控制链式反应。复合慢化剂介质103由两种或更多种慢化剂形成,其有效地调节临界并且提供可以匹配核燃料寿命的延长的慢化剂寿命。两种或更多种慢化剂包含低慢化材料104和高慢化材料105。高慢化材料105与低慢化材料104相比,具有更高的中子减速能力,这可以与中子吸收截面和中子散射截面相关联。核反应堆堆芯101中的复合慢化剂介质103使快中子(通过使裂变化合物例如铀-235中的原子***而产生)减速,以使其在核裂变链式反应中更有效。这种中子的减速或慢化允许中子更容易被裂变核吸收,从而产生更多裂变事件。可以根据核反应堆堆芯101的实施环境(例如,发电或NTP)使两种或更多种慢化剂适应于非常特定的特性组。

如将在图5至图6中进一步说明的,低慢化材料104包含碳化硅(SiC)104A或氧化镁(MgO)104B的慢化基体。高慢化材料105分散在慢化基体内并且包含铍(Be)105H、硼(B)、或其化合物。更具体地,高慢化材料105包含铍硼化物(Be2B 105A、Be4B 105B、BeB2、或BeB6)、铍碳化物(Be2C 105C)、锆铍化物(ZrBe13 105D)、钛铍化物(TiBe12 105E)、铍氧化物(BeO105F)或硼碳化物(11B4C 105G)中的至少一者。高慢化材料105被包封在低慢化材料104内使得高慢化材料105不暴露在低慢化材料104的外部。

图2A为在图1的核反应堆堆芯101中使用的核燃料200的燃料颗粒206A至206N和燃料密实体205(例如,燃料丸粒)的图。在一个实例中,核燃料200包含由包埋在碳化硅基体207内部的三结构各向同性(tristructural-isotropic,TRISO)燃料颗粒206A至206N构成的燃料密实体205。在另一个实例中,核燃料200包含包埋在石墨基体208内部以形成燃料丸粒的三结构各向同性(TRISO)燃料颗粒206A至206N。TRISO燃料颗粒206A至206N在中心包含由UC或铀碳氧化物(UCO)构成的燃料芯核,所述燃料芯核经围绕一种或更多种各向同性材料的一个或更多个层涂覆。如图2A所示,TRISO燃料颗粒206A至206N包括三种各向同性材料的四个层。在该实例中,这四层为:(1)由碳制成的多孔缓冲层,后接(2)热解碳(PyC)的致密内层,后接(3)用于在升高的温度下保持裂变产物并且赋予TRISO颗粒强的结构完整性的SiC的陶瓷层,后接(4)PyC的致密外层。

TRISO燃料颗粒206A至206N被设计成在超过1600℃的温度下不会因应力或裂变气体压力而开裂,并因此可以在最坏的事故情况下包含燃料。TRISO燃料颗粒206A至206N被设计成用于高温气冷反应堆(HTGR)如图2C中所示的核反应堆堆芯101的示例性截面中,从而在比LWR的温度高得多的温度下运行。燃料密实体205可以被装载至燃料细棒或燃料棒中,被包覆,并被堆叠在燃料元件102A至102N的多个柱的内部。在用于TRISO燃料颗粒206A至206N的可能的基体207、208材料中,碳化硅(SiC)提供良好的辐照行为和制造。SiC由于在升高的温度下暴露于空气时快速形成致密的、粘着的二氧化硅(SiO2)表面氧化皮而具有优异的耐氧化性,这避免进一步氧化。

使用经涂覆的燃料颗粒206A至206N使得在核燃料200中更难实现高的重金属密度,因为随着涂层厚度增加,燃料颗粒206内的净的重金属密度快速下降。该事实要求在保持作为裂变产物屏障的效用的同时将涂层厚度与芯核直径比保持为尽可能小。然而,明显的是,在LWR中使用分散体燃料会要求更高的浓缩度和更低的功率密度。由于高熔化温度和高锕系元素密度的组合,用于复合核燃料的最可能的裂变颗粒类型为铀/钚碳化物(UC或PuC)以及铀/钚氮化物(UN或PuN)。铀硅化物可以提供甚至更高的裂变铀的密度,但是在预期的制造和运行条件下可能不稳定。可以使用其他类型的燃料颗粒206A至206N,包括QUADRISO燃料,其包含围绕燃料芯核或TRISO颗粒的一种或更多种可燃中子毒物(例如铒氧化物)以更好地管理过度的反应性;以及CerMet燃料(例如,包埋在金属基体中的陶瓷燃料颗粒206A至206N,例如铀氧化物);等等。

在核燃料200的一些实例中,将二氧化铀(UO2)粉末压实以形成圆柱状燃料密实体205并在高温下烧结以生产具有高的密度以及很好限定的物理特性和化学组成的陶瓷核燃料丸粒。使用研磨过程以实现具有窄的公差的均匀圆柱几何形状。

图2B为图1的核反应堆堆芯101的燃料复合慢化剂块225的图,燃料复合慢化剂块225包括图2A的核燃料200并且由复合慢化剂介质103形成。燃料元件102A至102N(如图2C中所示)各自包括由复合慢化剂介质103和核燃料200形成的复合慢化剂块220。燃料复合慢化剂块225包括燃料开口226A至226N。核燃料200被布置在燃料开口226A至226N的内部,使得核燃料200被复合慢化剂介质103包围。燃料复合慢化剂块225还包括冷却剂通道227A至227B以使冷却剂228(例如气体或液体)流动。

许多这样的燃料密实体205(如图2A中所示)被堆叠并被填充到所描绘的核燃料棒201A至201N(例如,密封管)中。包覆层是核燃料棒201A至201N的外层,防止放射性裂变碎片从核燃料200逸出到冷却剂228中并污染冷却剂228。用于核燃料棒201A至201N的包覆层的金属取决于核反应堆堆芯101的设计,但是可以包括除了高度耐腐蚀之外还具有低的中子吸收的不锈钢、含有铝的镁、或锆合金。完成的核燃料棒201A至201N被组合到用于构建核反应堆堆芯101的燃料组合件中,如图2C中所述。

图2C是核反应堆堆芯101和部件的截面图,包括燃料元件102A至102N的阵列以及由复合慢化剂介质103形成的多个反射体复合慢化剂块245A至245N、255A至255N。通常,核反应堆堆芯101包括至少一个反射体区域230(示出为内部反射体区域240和外部反射体区域250),反射体区域230包括由复合慢化剂介质103形成的反射体复合慢化剂块235A至235N。在图2C的示例性布置中,核反应堆堆芯101包括内部反射体区域240和外部反射体区域250。内部反射体区域240包括内部反射体复合慢化剂块245A至245N。外部反射体区域250包括外部反射体复合慢化剂块255A至255N。内部反射体复合慢化剂块245A至245N和外部反射体复合慢化剂块255A至255N由复合慢化剂介质103形成。形成六边形燃料块区域的燃料元件102A至102N的阵列围绕内部反射体区域240。外部反射体区域250围绕燃料元件102A至102N的阵列。因此,燃料元件102A至102N介于内部反射体区域240与外部反射体区域250之间。

在图2C中,核反应堆堆芯101为棱柱状的高温气体核反应堆堆芯101。当然,可以在不是基于气体的任何核反应堆堆芯101内使用复合慢化剂技术。在该示例性气体核反应堆堆芯101中,复合慢化剂块220为复合慢化剂介质103的块体,其是由低慢化材料104和高慢化材料105二者形成的固体材料。复合慢化剂块220可以为棱柱状形状的(例如,六边形形状的)并且包括钻入的多个开口(孔),例如用于使冷却剂228流动的冷却剂通道227A至227B和用于将核燃料200放入内部的燃料开口226A至226N。许多核燃料200的核燃料棒201A至201N被落入各复合慢化剂块220中以形成各燃料复合慢化剂块225(例如,燃料束)。然后燃料复合慢化剂块225A至225N(例如,燃料束)被装载到核反应堆堆芯101中。

许多复合慢化剂块220被加有燃料,这示出为燃料复合慢化剂块225A至225N。大多数复合慢化剂块220未加燃料(即,不存在核燃料200),因此不包括燃料开口226A至226N。这些反射体复合慢化剂块235A至235N(示为内部反射体复合慢化剂块245A至245N和外部反射体复合慢化剂块255A至255N)包括用于使冷却剂228流动的冷却剂通道227A至227B。

燃料元件102A至102N的阵列包括数百个六边形形状的燃料复合慢化剂块225A至225N,其中在该实例中具有102个燃料柱,其中各燃料柱为十(10)个燃料复合慢化剂块225A至225J高。核反应堆堆芯101的截面为约六米宽并且各复合慢化剂块220为约30cm宽。在核反应堆堆芯101的截面的中间是内部反射体复合慢化剂块245A至245N,其包括许多内部反射体复合慢化剂块245A的柱,每柱堆叠有10个。核反应堆堆芯101的截面的外部是外部反射体复合慢化剂块255A至255N,其包括许多外部反射体复合慢化剂块255A至255N的柱,每柱堆叠有10个。通常控制棒115A至115N、燃料复合慢化剂块225A至225N的柱、内部反射体复合慢化剂块245A至245N的柱和外部反射体复合慢化剂块255A至255N的柱为相同长度,然而,应理解,长度可以根据实施方式而不同。

如图1所示的控制棒115A至115N包括运行控制棒270A至270N和启动控制棒275A至275N二者,其被***通过核反应堆堆芯101的顶部并且穿过复合慢化剂块220的子集。三十六(36)个运行控制棒270A至270N穿过外部反射体复合慢化剂块255A至255N的子集。十二(12)个启动控制棒275A至275N穿过燃料复合慢化剂块225A至225N的子集。控制棒270A至270N、275A至275N吸收中子。筒体260例如由钢形成的金属芯支承体在核反应堆堆芯101的外周上围绕核反应堆堆芯101的燃料元件102A至102N的阵列、内部反射体区域240和外部反射体区域250的成束集合。永久性外部反射体265(其可以由复合慢化剂介质103形成)布置在外部反射体区域250与筒体260之间。永久性外部反射体265包括围绕构成核反应堆堆芯101的外部反射体区域250的周界的部分六边形形状的填料元件。十八(18)个后备关闭通道280A至280N被定位在燃料元件102A至102N的阵列内的区域中。

通常,在燃料复合慢化剂块225A至225N、内部反射体复合慢化剂块245A至245N和外部反射体复合慢化剂块255A至255N中使用的复合慢化剂块220A至220N均由相同的复合慢化剂介质103形成,具有相同的外形形状(例如,螺旋状),并且具有用于使冷却剂228流动的冷却剂通道227A至227B。然而,用于内部反射体复合慢化剂块245A至245N和外部反射体复合慢化剂块255A至255N的复合慢化剂块220不包括钻入的燃料开口226A至226N。因此,从一百英尺外,核反应堆堆芯101呈现为具有许多看起来几乎相同的大的六边形复合慢化剂块225A至225N,但是包括燃料元件102A至102N的阵列的燃料块区域(例如,核反应堆堆芯101的中心六边形形状部分)恰好包含布置在复合慢化剂块220A至220N内部的核燃料200。

图3为图2B的燃料复合慢化剂块225的一部分的放大平面图,描绘了被复合慢化剂介质103包围的核燃料200。在两个核燃料棒201A至201B的裂变材料块之间,单个控制棒115A强烈地吸收303中子。控制棒115A在核燃料棒201A至201B的裂变材料之间***越深,由裂变301产生的中子越难碰撞,从而导致更加受限的链式反应,以及热能产生减少。如所示,复合慢化剂介质103填充燃料棒201A至201B之间的空隙,从而通过使中子减速(慢化302)来降低中子能量。在没有复合慢化剂介质103的情况下,中子会移动太快并因此具有非常低的引起235U的裂变301的可能性,因此这些中子在被吸收并引起裂变之前会经过许多许多原子核。

图4为示出石墨慢化剂材料505在核反应堆堆芯101中时随时间的尺寸变化的图400。在图400中,关于在核反应堆堆芯中的寿命在x轴上示出每原子位移(displacementper atom,dpa)401并且德尔塔ΔV/V(%)402为石墨慢化剂材料505的尺寸变化。由于中子辐照而在核石墨慢化剂材料505中发生大的尺寸变化,意味着寿命在10dpa(每原子位移)至20dpa(每原子位移)范围内。通常,高功率高温气冷反应堆(HTGR)需要核反应堆堆芯石墨在电厂寿命期间更换一次或两次。

在图400中绘制了四种不同类型的石墨慢化剂材料505,在750摄氏度(℃)和900摄氏度(℃)二者下。核反应堆堆芯内的石墨慢化剂材料505的温度是位置的函数,其具有大的可变性。石墨慢化剂材料505在核反应堆堆芯的底部处或核反应堆堆芯的底部附近可以为750摄氏度(℃)并且在核反应堆堆芯的顶部处或核反应堆堆芯的顶部附近可以为900摄氏度(℃)。因此,石墨慢化剂材料505根据在核反应堆堆芯中的特定位置或布置而具有不同的寿命。

如图400所示,在核反应堆堆芯中时,石墨慢化剂材料经受大的尺寸变化然后分解,并且这称为“慢化剂寿命”。虽然该膨胀机制在一定程度上通过核石墨的固有孔隙率(基本上所有核石墨材料为约18%多孔的)得到补偿,但是慢化剂寿命与石墨返回其初始零膨胀值的点或绘制的四种类型的核石墨慢化剂材料505的范围的***图4的图中的两条迹线的零点有关。因此,石墨慢化剂材料505的问题是,由于在核反应堆堆芯的运行时间期间的辐射损害而产生的非常有限且限定的慢化剂寿命。

图5为描绘石墨慢化剂材料505与复合慢化剂介质103的两种类型的低慢化材料104A至104B和复合慢化剂介质103的八种类型的高慢化材料105A至105H相比的特性(包括中子减速能力)的表500。如可以看出,目标是将具有差的辐射性能的高慢化材料105A至105H放置(例如,包封)在具有良好的辐射性能的低慢化材料104A至104B的内部,因此与石墨慢化剂材料505相比,复合慢化剂介质103的慢化剂寿命显著延长。如在表500中可以看出,低慢化材料104A至104B的减速能力510比高慢化材料105A至105H相对更低。表500中包括的其他比较的特性为熔化温度(T熔化)515、密度520、化学反应性525、晶体530、辐照性能535、和热导率540。

复合慢化剂介质103具有显著更小的尺寸变化,而不需要更换。复合慢化剂介质103为可以延长核反应堆堆芯101的燃料寿命的材料。这通过在经由针对低慢化材料104使用优异的慢化基体材料例如SiC 104A或MgO 104B来增加辐照稳定性的同时经由两相结构匹配中子慢化而实现。

低慢化材料104的慢化基体相中的包封相或夹带相的第二高慢化材料105的选择受增强慢化的需求驱动,如通过检查图5的表500所理解的。慢化的简单度量是平均对数衰减

Figure BDA0002664245460000131

和该相互作用发生的可能性(宏观截面∑D)的乘积,被称为减速能力510。因此,复合慢化剂介质103包含被捕获在低慢化材料104A至104B(例如,用于夹带高慢化材料105A至105H的慢化基体)的内部的高慢化材料105A至105H。低慢化材料104A至104B实际上在辐射下是相对稳定的。表中的第一示例性低慢化材料为碳化硅(SiC)104A,例如,其可以是化学气相沉积(CVD)SiC。

高慢化材料105A至105H被放入低慢化材料104A至104B的慢化基体的内部。低慢化材料104A至104B的慢化剂基体为弱慢化的(碳化硅或氧化镁),但是高慢化材料105A至105H具有大的慢化能力。所有的高慢化材料105A至105H在减速能力510方面都好于石墨,以及所有的低慢化材料104A至104B在减速能力510方面都不如石墨慢化剂材料505好。目标是平均将低慢化材料104A至104B和高慢化材料105A至105H的慢化能力(减速能力510)加在一起以产生比石墨慢化剂材料505在辐射下更稳定并且在核反应堆堆芯101内持续更长时间的复合慢化剂介质103。在复合慢化剂介质103的一些实例中,低慢化材料104A至104B的慢化基体与作为铍(Be)或硼(B)化合物的高慢化材料105A至105H匹配。

为了成功地替代核石墨慢化剂材料505,复合慢化介质103具有相似的慢化能力并且实现比核石墨慢化剂材料505更长的慢化剂寿命。复合慢化剂介质103可以被认为是两相或更多相的结构(例如,组分)、纤维结构、或合金。与如图4所示的石墨慢化剂材料505不同,作为低慢化材料104A的碳化硅(SiC)被证实在标称的“饱和的”体积变化下存活至大于100每原子位移(dpa)。在此呈现的这样的结构的实例是通过如图7和图8A至8C中所描述的火花等离子体烧结(spark plasma sintering,SPS)加工而进入SiC主体慢化基体中的45%体积分数的高慢化材料105A至105H。第二主体慢化基体为经类似加工的氧化镁(MgO)。通过这种快速先进的制造SPS技术制造所设计的复合慢化剂介质103显示出经济的制造。类似的制造技术可以为热压制和烧结。

图6为示出包含图5的石墨慢化剂材料505的核反应堆堆芯与包含七种不同类型的复合慢化介质103A至103G的核反应堆堆芯相比的随时间的反应性的图600。图600显示,如通过反应性系数即在Y轴上示出的Keff 602测量的,作为时间即在X轴上示出的年601的函数,在第一天复合慢化剂介质103A至103G中的一些较好,一些较差。复合慢化剂介质103A至103G根据低慢化材料104A至104B和高慢化材料105A至105H的选择而可以表现得比石墨505更好或更差。存在两种形式的寿命:(1)燃料寿命—核燃料200衰变并燃尽并且核反应堆关闭;以及(2)慢化剂寿命—慢化剂分解并且核调节机构确定核反应堆太危险并且必须关闭。

当Keff 602降至小于1时,则核燃料200的初始负荷达到燃料寿命。图600未示出复合慢化剂介质103A至103G的慢化剂寿命,而是图600示出了燃料寿命以及复合慢化剂介质103A至103G与石墨慢化剂材料505一样有效。图600还示出了可以基于所选择的复合慢化介质103A至103G来调节慢化(即,增加或减少)。

尽管在图6中未示出,但是所有的复合慢化剂介质103A至103G的慢化剂寿命相对于石墨慢化剂材料505显著延长,例如,从而匹配燃料寿命而不用更换。石墨慢化剂材料505的问题是打开核反应堆堆芯101以更换石墨慢化剂材料的极大花费,其可能为约1亿美元。复合慢化剂介质103A至103G可能是较大的前期投资,但是将节省一段时间之后更换核反应堆堆芯101中的石墨慢化剂材料505所需要的花费。虽然在第一天较昂贵,但是复合慢化剂介质103A至103G由于不需要更换慢化剂元件(石墨慢化剂材料505需要)而在将来会较便宜。典型地,当石墨慢化剂材料505变得受损时,具有石墨慢化剂材料505的核反应堆堆芯的除了低体积永久性外部反射体265(参见图2C)之外的所有都被更换。除非用更高性能的复合慢化剂介质103替代石墨慢化剂材料505,否则这样的更换是不可避免的。

图600示出了对于代表性反应堆类型的代表性计算:小模块化棱柱状高温气冷反应堆(HTGR)中35体积%SiC基体燃料(核燃料)。在图600中,石墨慢化剂材料505在加有9%浓缩UO2 TRISO核燃料的石墨慢化核反应堆中实施。如所示,由于碳化硅(SiC)的较大吸收,在棱柱状HTGR核反应堆堆芯中实施的一些BeSiC类型的复合慢化剂介质103A、103D可能对核反应堆堆芯寿命具有不可接受的大的影响。同时,在棱柱状HTGR中,减少SiC的慢化基体分数或者增加复合慢化介质103B至103C的孔隙率或者增加TRISO燃料颗粒浓缩度提供了与石墨慢化剂材料505相当的寿命。此外,看出基于MgO的复合慢化剂介质103E至103G具有非常好的中子性能。

图600示出了在典型的小模块化高温气冷反应堆(HTGR)中使用复合慢化剂的中子影响。具体地,Keff 602为堆堆芯反应性的量度,被预测为年601的函数并且与标准核石墨慢化剂材料505进行比较。关于低慢化材料104的慢化基体的类型的变量(100%致密SiC、100%致密MgO和20%多孔SiC)以及核燃料200的变量铀浓缩度设置了多个实例。在图6的实例中,核燃料200由包埋在碳化硅基体207内部的三结构各向同性(TRISO)燃料颗粒206A至206N的燃料密实体205构成。另外的变量是慢化基体和铍相的体积分数。所示出的是过度寄生慢化剂、具有太多慢化和增殖性燃料(太大的反应性)的方案、以及与核石墨慢化剂材料505相当的一组选择的曲线。

图7为可以实施以制造复合慢化剂介质103的复合慢化剂块220的方法的流程图。开始于步骤700,该方法包括选择包含低慢化材料104和高慢化材料105的两种或更多种慢化剂以形成复合慢化剂介质103。这包括选择用于低慢化材料104和高慢化材料105的粉末。一般地描述的,低慢化材料104包含碳化硅(SiC)104A或氧化镁(MgO)104B。高慢化材料105包含铍(Be 105H)、硼(B)、或其化合物。更具体地,高慢化材料105包含铍硼化物(Be2B105A、Be4B 105B、BeB2、或BeB6)、铍碳化物(Be2C 105C)、锆铍化物(ZrBe13 105D)、钛铍化物(TiBe12 105E)、铍氧化物(BeO 105F)或硼碳化物(11B4C 105G)中的至少一者。

继续到步骤710,该方法还包括选择烧结助剂和烧结助剂在复合慢化剂混合物中基于低慢化材料104的重量百分比(重量/重量%或重量%)或重量分数。这包括根据用于低慢化材料104和高慢化材料105的粉末的组合选择一种或更多种合适的烧结助剂以及重量百分比或分数。烧结助剂为共熔粉末,例如对于碳化硅为氧化物(例如,氧化钇和氧化铝),以及对于氧化镁为锂。可以使用质量百分比或质量分数代替重量百分比或重量分数来表示复合慢化剂混合物的混合比。

烧结助剂根据例如低慢化材料104而改变。烧结助剂包括各种氧化物,例如被称为钇氧化物的氧化钇(Y2O3)、或被称为铝氧化物的氧化铝(Al2O3);以及锂。在第一实例中,其中低慢化材料104包含碳化硅(SiC)104A,然后烧结助剂包含氧化钇(Y2O3)或氧化铝(Al2O3)。在该第一实例中,烧结助剂在复合慢化剂混合物中的所选择的重量百分比(重量/重量%)为3重量百分比(重量/重量%)至10重量百分比(重量/重量%),更优选地4重量/重量%至10重量/重量%的氧化钇或氧化铝。在第二实例中,其中低慢化材料104包含氧化镁(MgO)104B,然后烧结助剂包含锂。在该第二实例中,烧结助剂在复合慢化剂混合物中的所选择的重量百分比(重量/重量%)为3重量百分比(重量/重量%)至10重量百分比(重量/重量%)的锂。

继续到步骤720,该方法还包括将所选择的烧结助剂以所选择的重量百分比(重量/重量%)与两种或更多种慢化剂混合以形成复合慢化剂混合物。现在结束于步骤730,该方法还包括对复合慢化剂混合物进行火花等离子体烧结(SP)以制造由复合慢化剂介质103形成的复合慢化剂块220。SPS使用添加剂(例如,烧结助剂)来抑制烧结温度,这降低进行加工运行所需的加工温度和压力。烧结助剂降低用于进行加工的温度和时间,这有利地使复合慢化剂介质103的高慢化材料105(例如,铍和硼化合物)的蒸发损失最小化。

对复合慢化剂混合物进行火花等离子体烧结的步骤包括:将复合慢化剂混合物倒入芯棒中;以及将模具压入芯棒中以对复合慢化剂混合物施加加工温度和压力从而制造由复合慢化剂介质103形成的复合慢化剂块220。模具就像对复合慢化剂混合物施加加工温度和压力的活塞一样。加工温度根据例如低慢化材料104而改变。

返回到第一实例,其中低慢化材料104包含碳化硅(SiC)104A和/或烧结助剂包含氧化钇(Y2O3)或氧化铝(Al2O3),然后加工温度在1400摄氏度(℃)至1800摄氏度(℃)的范围内。在碳化硅低慢化基体104A的SPS加工结束时,氧化钇或氧化铝部分地蒸发。因此,氧化钇或氧化铝可能部分地存在于复合慢化剂块220中并且可以在复合慢化剂介质103的SPS加工之后中以痕量检测到。

返回到第二实例,其中低慢化材料104包含氧化镁(MgO)104B和/或烧结助剂包含锂,然后加工温度在1300摄氏度(℃)至1600摄氏度(℃)的范围内。锂烧结助剂在氧化镁低慢化材料104B的SPS加工结束时完全蒸发。因此,锂在复合慢化剂块220中不存在并且通常不能检测到(即,锂像短效添加剂一样离去)。

火花等离子体烧结(SPS)是一种烧结技术,也称为场辅助烧结技术(fieldassisted sintering technique,FAST)或脉冲电流烧结(pulsed electric currentsintering,PECS)。SPS的主要特征在于在导电样品的情况下直接通过石墨模具以及粉末密实体的脉冲或无脉冲的DC或AC电流。发现焦耳加热在粉末密实体的密实化方面起主要作用,这使得与常规烧结技术相比,在更低的烧结温度下实现接近理论密度。热生成是内部的,与通过外部加热元件提供热的常规热压相反。这有助于非常高的加热或冷却速率(高至1000开尔文/分钟),因此烧结过程非常快(在几分钟内)。SPS加工的一般速度确保其具有使具有纳米尺寸或纳米结构的粉末密实化的潜力,同时避免伴随标准密实化路线的粗化。对于基于具有增强的磁特性、电磁特性、压电特性、热电特性、光学特性或生物医学特性的纳米颗粒制备陶瓷,SPS是良好的方法。

图8A是其中使用火花等离子体烧结(SPS)来制造复合慢化剂块220的图7的方法的加工照片800。SPS加工照片800示出了在对材料进行火花等离子体烧结(SPS)以生产复合慢化剂块220时通过直流烧结(direct current sintering,DCS)窗观看的SPS步骤。在这种情况下,通过图8A的DCS窗示出了在容纳粉末的石墨模具内的石墨冲头(发光的)。SPS是一种先进的制造技术,其使得能够在低得多的加工温度下制造从而快速生产复合慢化剂块220。将低慢化材料104粉末和高慢化材料105粉末混合并添加烧结助剂。SPS允许粉末被快速加热。为了包封高慢化材料105,在SPS期间使低慢化材料104在高慢化材料105(例如,铍化合物)蒸发之前固化以形成复合慢化剂介质103的复合慢化剂块220。

可以使用相对纯的SiC粉末的高真空直流烧结(Sinterland LABOX 3010KF)进行复合慢化剂介质103加工。目前被压实成高密度的粉末包括35纳米(nm)至100纳米(nm)范围内的纳米SiC粉末和0.2微米(μm)至2微米(μm)范围内的来自Acheson的SiC粉末。所有材料都是动力学稳定的,确保充分的无杂质的分散体,在火花等离子体烧结设备中被冷压烧结。

图8B为示出在图7的方法的火花等离子体烧结(SPS)期间随时间825的加工温度815和压力(模具位移)820的图810。图810示出了用SPS进行加工运行以制造复合慢化剂块220的温度815、压力820(例如,模具位移)、以及时间825。图810提供了SPS步骤的相对时间-温度迹线,显示加工温度对于作为低慢化材料104A的SiC在1500℃范围内。对于作为低慢化材料104B的MgO,加工温度可以在1300℃至1600℃的范围内。低慢化材料104(例如碳化硅(SiC))的轧制加工的运行会对于炉花费数小时来达到远高于2000℃的所需温度以制造复合慢化剂块220。通过SPS加工,在1600℃至1800℃的加工温度下十分钟使得能够制造复合慢化剂介质103的复合慢化剂块220。

为了使烧结添加剂的任何吸湿倾向最小化,可以添加锆或氧化锆。在添加用于增强密实化的烧结添加剂氧化铝或氧化钇的情况下,对于作为低慢化材料104A的SiC的加工温度可以在1400℃至1800℃的范围内。

图8C为复合慢化剂介质103的抛光截面的微米水平照片830,示出了低慢化材料104A(SiC)包封高慢化材料105C(Be2C)。微米水平照片830是所生产的复合慢化剂块220的复合慢化剂介质103的显微图并且示出了高慢化材料105C的界面附近的低慢化材料104A晶体显微组织。低慢化材料104A的碳化硅慢化基体完全包封(覆盖)高慢化材料105C(Be2C)的铍材料的多孔碳涂层。由于铍是有毒的,用无毒的碳化硅低慢化材料104A包封在铍周围是有利的,因为消除了暴露于有毒的高慢化材料105C。多孔碳中间层被涂覆在高慢化材料105C的铍上并因此位于碳化硅低慢化材料104A之间。低慢化材料104A的碳化硅慢化基体(SiC)在高慢化材料105C周围完全密实化。

图8C的微米水平照片830示出了两相SiC基体复合物(慢化剂第二相体积分数约35%)的图像。如图8B中所描绘的,用约10分钟的保持时间施加超过1500℃的烧结,从而对于相对小(8mm直径)的部分实现接近全密度的SiC慢化基体密度。

已经公开了多种复合慢化剂用于核反应堆中,包括先进核裂变反应堆应用。复合慢化剂例如为包含在低慢化材料104(例如,SiC或MgO的连续体或辐射稳定的基体相)中的高慢化材料105(例如,含铍相)。可以通过使用高慢化材料105提供与核石墨慢化剂材料505相似的中子慢化,同时提供通过使用低慢化材料104所表现出的许多安全、经济和废物减少的益处。因此,复合慢化剂可以替代核石墨慢化剂材料505并且具有优异的慢化剂寿命以及增加的安全和废物处理特性。示例性制造加工包括在低慢化材料104(例如,碳化硅和氧化镁的辐射稳定的基体)和高慢化材料105的火花等离子体烧结(SPS)期间使用共熔粉末。

如上所述,公开了用于制造由用于核反应堆堆芯101的复合慢化剂介质103形成的复合慢化剂(例如,复合慢化剂块220)的方法。该方法包括生产包含在低慢化材料104(例如,第一基体相)的连续体内的高慢化材料105(例如,第二捕获相)的复合慢化剂介质103(两相复合慢化剂)。低慢化材料104为SiC或MgO。高慢化材料105为含铍化合物(例如Be2C、BeO)或者具有Be2C或BeO的壳的铍金属。低慢化材料104与高慢化材料105之间的中间相是能够吸收通过n-α反应产生的氦的多孔顺应式结构。复合慢化剂介质103是核反应堆堆芯101的寿命部件。

应理解,除了本文另外阐述特定含义的地方外,本文中使用的术语和表达具有同关于其相应的各自的探究和研究领域的这些术语和表达相一致的一般含义。诸如第一和第二等的关系术语可以仅用于将一个实体或动作与另一实体或动作区分开,而不必要求或暗示这样的实体或动作之间任何实际的这样的关系或顺序。术语“包括”、“包含”或其任何其他变形旨在覆盖非排他性的包括,使得包括或包含一系列要素或步骤的过程、方法、制品或装置不仅包括这些要素或步骤,而且还可以包括未明确地列出的或者这样的过程、方法、制品或装置固有的其他要素或步骤。在没有进一步限制的情况下,没有数量词修饰开头的要素不排除包括该要素的过程、方法、制品或装置中存在另外的相同要素。

除非另有说明,否则在本说明书中(包括在所附权利要求书中)阐述的任何和所有的测量值、值、等级、位置、大小、尺寸以及其他规格是近似的而非精确的。这样的量旨在具有与其涉及的功能及其所属领域中的习惯用法相一致的合理范围。例如,除非另有明确说明,否则参数值等可以从所述的量变化±10%之多。

此外,在前面的具体实施方式中,可以看出,为了精简本公开内容,在多个实例中将多个特征组合在一起。这种公开方法不应被理解为反映这样的意图:所要求保护的实例需要比在各项权利要求中明确叙述的特征更多的特征。而是,如所附权利要求所反映的,要保护的主题在于少于任何单个所公开的实例中的所有特征。因此所附权利要求在此并入具体实施方式中,其中各项权利要求独立地作为单独要求保护的主题。

尽管前面已经描述了被认为是最佳实施方式和/或其他实例的内容,但是应理解,可以在其中进行各种修改并且本文公开的主题可以以各种形式和实例实施,并且可以将它们应用于许多应用,本文仅描述了其中一些。所附权利要求旨在要求保护落入本概念的真实范围内的任何和所有的修改和改变。

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