阅读说明：本技术 微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用、微波介质陶瓷体及其制备方法和应用、微波器件 (Microwave dielectric ceramic material, preparation method and application thereof, microwave dielectric ceramic body, preparation method and application thereof, and microwave device ) 是由 杨月霞 杨彬 应红 刘光明 宋锡滨 于 2019-11-15 设计创作，主要内容包括：本发明涉及电子陶瓷领域,提供了一种微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用、微波介质陶瓷体及其制备方法和应用、微波器件。该微波介质陶瓷材料主要由陶瓷主料和任选的添加剂制备而成：陶瓷主料包括特定重量百分比的MgO、CaO、SiO<Sub>2</Sub>、Nd<Sub>2</Sub>O<Sub>3</Sub>、Sm<Sub>2</Sub>O<Sub>3</Sub>和TiO<Sub>2</Sub>；添加剂包括特定重量百分比的R的氧化物,R包括Nb、Zn、Zr、Mn、Y、Ni、Cu、Mo或Al中的至少一种；其中,各组分的重量百分比之和为100％。上述微波介质陶瓷材料的介电常数在15-30之间连续可调,25℃的f*Q＞45000,具有良好的温度特性,在-40℃、25℃、110℃时的频率温度系数均接近零,温度稳定性高。(The invention relates to the field of electronic ceramics, and provides a microwave dielectric ceramic material, a preparation method and application thereof, a microwave dielectric ceramic body, a preparation method and application thereof, and a microwave device. The microwave dielectric ceramic material is mainly prepared from a ceramic main material and optional additives: the ceramic main material comprises MgO, CaO and SiO in specific weight percentage 2 、Nd 2 O 3 、Sm 2 O 3 And TiO 2 (ii) a The additive comprises an oxide of R in a specific weight percentage, wherein R comprises at least one of Nb, Zn, Zr, Mn, Y, Ni, Cu, Mo or Al; wherein the sum of the weight percentages of the components is 100 percent. The dielectric constant of the microwave dielectric ceramic material is continuously adjustable between 15 and 30, f x Q at 25 ℃ is more than 45000, and the microwave dielectric ceramic material has good performanceGood temperature characteristic, nearly zero frequency temperature coefficient at minus 40 ℃, 25 ℃ and 110 ℃, and high temperature stability.)

微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用、微波介质陶瓷体及 其制备方法和应用、微波器件

技术领域

本发明涉及电子陶瓷领域，具体而言，涉及一种微波介质陶瓷材料及其制备方法和应用、微波介质陶瓷体及其制备方法和应用、微波器件。

背景技术

随着现代通信技术的不断发展，对元器件的小型化、集成化和模块化的要求日益迫切，对微波介质材料提出了更高的要求，微波介质陶瓷已成为近年来功能陶瓷最活跃的研究领域之一。微波是指频谱为300MHz～300GHz的电磁波，现代通信技术利用微波频率范围宽、频率高、穿透性强等特点，可以进行大容量、高质量和远距离传输。

近三十年来，关于微波介质陶瓷的研究日益成熟，许多体系已经得到深入研究和广泛的使用。总体上，微波介质陶瓷的发展趋势是朝着高介电常数、高介电常数且高品质因数、和低介电常数但超高品质因数这三个方向发展。随着通讯技术的发展，对介质滤波器、微波天线使用要求越来越高，对于微波介质陶瓷的要求更苛刻，除了有合适的介电常数(εr)，还必须满足高的品质因数(Q，Q与损耗因数tanδ成反比)和接近零的频率温度系数。随着现代通信技术的工作频率越来越高，微波器件的小型化越来越不需要依赖于高介电常数，具有高品质因数的中、低介电常数材料(εr＝15-30)的地位也日益凸显，逐渐成为研究的重点。其中，钛酸镁(MgTiO₃)陶瓷作为一种传统的微波介质材料，在毫米波段仍然具有低介电常数、超高品质因数等优异的微波介电性能，但存在温度稳定性差(τf＝-50ppm/℃)的缺点。

有鉴于此，特提出本发明。

发明内容

本发明的第一目的在于提供一种微波介质陶瓷材料，该陶瓷材料具有较低的介电常数和合理的f*Q值，介电性能好，并且具有良好的温度特性，在-40℃、25℃、110℃时的频率温度系数τf均接近零，温度稳定性高。

本发明的第二目的在于提供一种上述微波介质陶瓷材料的制备方法。

本发明的第三目的在于提供一种上述微波介质陶瓷材料的应用。

本发明的第四目的在于提供一种微波介质陶瓷体。

本发明的第五目的在于提供一种微波介质陶瓷体的制备方法。

本发明的第六目的在于提供一种微波介质陶瓷体在制备微波器件中的应用。

本发明的第七目的在于提供一种微波器件。

为了实现本发明的上述目的，特采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种微波介质陶瓷材料，主要由陶瓷主料和添加剂制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 20-40％、CaO1-10％、SiO₂ 0-25％且不包括0、Nd₂O₃ 0.5-15％、Sm₂O₃ 0-15％和TiO₂ 30-65％；

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，添加剂包括：R的氧化物0-5％，R包括Nb、Zn、Zr、Mn、Y、Ni、Cu、Mo或Al中的至少一种；

其中，各组分的重量百分比之和为100％。

作为进一步优选的技术方案，陶瓷主料包括：MgO 29-36％、CaO 4-9％、SiO₂ 8-18％、Nd₂O₃ 5-15％、Sm₂O₃ 0-10％和TiO₂ 32-50％；

或，陶瓷主料包括：MgO 24-30％、CaO 4-9％、SiO₂ 0.5-9％、Nd₂O₃ 5-15％、Sm₂O₃0-10％和TiO₂ 50-65％。

作为进一步优选的技术方案，R的氧化物占微波介质陶瓷材料的重量百分比为1-5％，优选为1-4％；

优选地，各组分的粒度为500nm以下。

第二方面，本发明提供了一种上述微波介质陶瓷材料的制备方法，包括：将各组分混合分散后煅烧，得到所述微波介质陶瓷材料。

作为进一步优选的技术方案，将MgO、CaO、SiO₂、Nd₂O₃、TiO₂、任选的Sm₂O₃和任选的R的氧化物混合分散，然后进行煅烧；

或，(a)将MgO和TiO₂混合分散后煅烧合成MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄，(b)将MgO和SiO₂混合分散后煅烧合成Mg₂SiO₄和任选的MgSiO₃，(c)将CaO和TiO₂混合分散后煅烧合成CaTiO₃，(d)将CaO、Nd₂O₃、TiO₂和任选的Sm₂O₃混合分散后煅烧合成Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃，其中，0＜x＜1，0≤y＜1，0＜1-x-y＜1；(e)将MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃、添加剂和任选的MgSiO₃混合分散；

优选地，混合分散包括：先球磨，后砂磨；

优选地，步骤(a)中煅烧温度为920-940℃，煅烧时间为2-3h；

优选地，步骤(b)中煅烧温度为1190-1210℃，煅烧时间为3-4h；

优选地，步骤(c)中煅烧温度为1160-1180℃，煅烧时间为2-3h；

优选地，步骤(d)中煅烧温度为1160-1180℃，煅烧时间为2-3h。

第三方面，本发明提供了一种上述微波介质陶瓷材料或采用上述制备方法得到的微波介质陶瓷材料在制备微波介质陶瓷体中的应用。

第四方面，本发明提供了一种采用上述微波介质陶瓷材料或采用上述制备方法得到的微波介质陶瓷材料制得的微波介质陶瓷体。

第五方面，本发明提供了一种微波介质陶瓷体的制备方法，包括：将上述微波介质陶瓷材料或采用上述制备方法得到的微波介质陶瓷材料依次经造粒、成型和烧结，得到微波介质陶瓷体；

优选地，烧结温度为1280-1370℃。

第六方面，本发明提供了一种上述微波介质陶瓷体或采用上述方法制备得到的微波介质陶瓷体在制备微波器件中的应用；

优选地，所述微波器件包括滤波器、谐振器或天线。

第七方面，本发明提供了一种微波器件，包括上述微波介质陶瓷体或采用上述方法制备得到的微波介质陶瓷体；

优选地，所述微波器件包括滤波器、谐振器或天线。

与现有技术相比，本发明的有益效果为：

本发明提供的微波介质陶瓷材料为钛酸镁体系，最终形成包括MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、任选的MgSiO₃、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃和R的氧化物等多种稳定化合物混合分散的陶瓷材料，其中：MgTiO₃和Mg₂TiO₄的频率温度系数τf为-55ppm/℃左右，f*Q为120000左右，MgTiO₃的介电常数为17，Mg₂TiO₄的介电常数为14；Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃的频率温度系数τf为183ppm/℃，f*Q为15000左右，介电常数为100左右；通过调整二者的配比可以使τf得到中和，接近0左右，f*Q＞50000，介电常数值在22-30。Mg₂SiO₄的频率温度系数τf为-59ppm/℃，f*Q为160000左右，介电常数为7，用Mg₂SiO₄取代部分MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄，可以使介电常数在15-30连续可调，同时调整Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃的含量可以将τf调整至0左右，f*Q＞45000；CaTiO₃的频率温度系数τf为800ppm/℃左右，可以实现陶瓷材料τf的微调。

上述微波介质陶瓷材料的介电常数在15-30之间连续可调，25℃的f*Q＞45000，具有良好的温度特性，在-40℃、25℃、110℃时的频率温度系数τf均接近零，温度稳定性高。

另外，当添加剂的含量不为0时，可以实现对陶瓷材料微波性能的进一步调整，同时有效降低陶瓷材料烧结成瓷(即烧结成微波介质陶瓷体)时的烧结温度，使其易于烧结，制造成本更低。

具体实施方式

下面将结合实施例对本发明的实施方案进行详细描述，但是本领域技术人员将会理解，下列实施例仅用于说明本发明，而不应视为限制本发明的范围。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。

根据本发明的一个方面，提供了一种微波介质陶瓷材料，主要由陶瓷主料和添加剂制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 20-40％、CaO1-10％、SiO₂ 0-25％且不包括0、Nd₂O₃ 0.5-15％、Sm₂O₃ 0-15％和TiO₂ 30-65％；

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，添加剂包括：R的氧化物0-5％，R包括Nb、Zn、Zr、Mn、Y、Ni、Cu、Mo或Al中的至少一种；

其中，各组分的重量百分比之和为100％。

上述微波介质陶瓷材料为钛酸镁体系，最终形成包括MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、任选的MgSiO₃、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃和R的氧化物等多种稳定化合物混合分散的陶瓷材料，其中：MgTiO₃和Mg₂TiO₄的频率温度系数τf为-55ppm/℃左右，f*Q为120000左右，MgTiO₃的介电常数为17，Mg₂TiO₄的介电常数为14；Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃的频率温度系数τf为183ppm/℃，f*Q为15000左右，介电常数为100左右；通过调整二者的配比可以使τf得到中和，接近0左右，f*Q＞50000，介电常数值在22-30。Mg₂SiO₄的频率温度系数τf为-59ppm/℃，f*Q为160000左右，介电常数为7，用Mg₂SiO₄取代部分MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄，可以使介电常数在15-30连续可调，同时调整Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃的含量可以将τf调整至0左右，f*Q＞45000；CaTiO₃的频率温度系数τf为800ppm/℃左右，可以实现陶瓷材料τf的微调。

上述微波介质陶瓷材料的介电常数在15-30之间连续可调，25℃的f*Q＞45000，具有良好的温度特性，在-40℃、25℃、110℃时的频率温度系数τf均接近零，温度稳定性高。

另外，当添加剂的含量不为0时，可以实现对陶瓷材料微波性能的进一步调整，同时有效降低陶瓷材料烧结成瓷(即烧结成微波介质陶瓷体)时的烧结温度，使其易于烧结，制造成本更低。

本发明中，按重量百分比计：MgO的含量典型但非限制性的为20％、25％、30％、35％或40％；CaO的含量典型但非限制性的为1％、2％、3％、4％、5％、6％、7％、8％、9％或10％；SiO₂的含量典型但非限制性的为0.5％、1％、2％、4％、6％、8％、10％、12％、14％、16％、18％、20％、22％、24％或25％；Nd₂O₃的含量典型但非限制性的为0.5％、1％、2％、3％、4％、5％、6％、7％、8％、9％、10％、11％、12％、13％、14％或15％；Sm₂O₃的含量典型但非限制性的为0、1％、2％、4％、6％、8％、10％、12％、14％或15％；TiO₂的含量典型但非限制性的为30％、32％、34％、36％、38％、40％、42％、44％、46％、48％、50％、52％、54％、56％、58％、60％、62％、64％或65％；R的氧化物的含量典型但非限制性的为0、0.5％、1％、1.5％、2％、2.5％、3％、3.5％、4％、4.5％或5％。

其中，R的氧化物是指R元素与氧元素所形成的化合物。R包括但不限于Nb，Zn，Zr，Mn，Y，Ni，Cu，Mo，Al，Nb和Zn的组合，Zr和Mn的组合，Y和Ni的组合，Cu和Al的组合，Cu和Mo的组合、Nb、Zn和Zr的组合，Mn、Y和Ni的组合，或Ni、Cu和Al的组合等。相应地，R的氧化物包括但不限于Nb的氧化物，Zn的氧化物，Zr的氧化物，Mn的氧化物，Y的氧化物，Ni的氧化物，Cu的氧化物，Al的氧化物，Nb的氧化物和Zn的氧化物的组合，Zr的氧化物和Mn的氧化物的组合，Y的氧化物和Ni的氧化物的组合，Cu的氧化物和Al的氧化物的组合，Nb的氧化物、Zn的氧化物和Zr的氧化物的组合，Mn的氧化物、Y的氧化物和Ni的氧化物的组合，或Ni的氧化物、Cu的氧化物和Al的氧化物的组合等。

在一种优选的实施方式中，陶瓷主料包括：MgO 29-36％、CaO 4-9％、SiO₂ 8-18％、Nd₂O₃ 5-15％、Sm₂O₃ 0-10％和TiO₂ 32-50％；

或，陶瓷主料包括：MgO 24-30％、CaO 4-9％、SiO₂ 0.5-9％、Nd₂O₃ 5-15％、Sm₂O₃0-10％和TiO₂ 50-65％。

通过进一步优选陶瓷主料中各组分的重量百分比，能够使所得各化合物之间的比例得到进一步优化，从而使陶瓷材料的温度稳定性更高。

在一种优选的实施方式中，R的氧化物占微波介质陶瓷材料的重量百分比为1-5％，优选为1-4％。通过优选R的氧化物的重量百分比，能够实现添加剂对陶瓷材料烧结温度和微波性能的进一步调整，使其烧结温度得到进一步降低，微波性能得到进一步提高。

在一种优选的实施方式中，各组分的粒度为500nm以下。各组分的粒度例如可以为500nm、400nm、350nm、200nm、50nm、30nm或10nm等。当各组分的粒度在500nm以下时，能够使陶瓷材料在烧结成瓷时的烧结温度降低至1280℃左右。

由此可见，上述微波介质陶瓷材料不但具有较低的介电常数、f*Q合适、温度稳定性高，且烧结成瓷时的烧结温度较低(1280-1370℃)，可以用于生产微波器件，制造成本低，制备陶瓷体时易烧结，合格率高。

频率温度系数τf：具有良好的温度特性，分别测试-40℃，25℃，110℃的共振频率f，计算：

[(f_-40℃-f_25℃)/f_25℃]/(-65)*10⁶(ppm/℃)，标记τf(-40℃)；

[(f_110℃-f_25℃)/f_25℃]/(85)*10⁶(ppm/℃)，标记τf(110℃)；

[(f_110℃-f_-40℃)/f_25℃]/(150)*10⁶(ppm/℃)，标记τf；

计算结果：τf(-40℃)、τf(110℃)和τf结果均在-5～5ppm/℃以内。

根据本发明的另一方面，提供了一种上述微波介质陶瓷材料的制备方法，包括：将各组分混合分散后煅烧，得到所述微波介质陶瓷材料。该方法工艺科学简单，适合工业化大批量生产，得到的微波介质陶瓷材料具有较低的介电常数、合适的f*Q和较高的温度稳定性。

在一种优选的实施方式中，将MgO、CaO、SiO₂、Nd₂O₃、TiO₂、任选的Sm₂O₃和任选的R的氧化物混合分散，然后进行煅烧；

或，(a)将MgO和TiO₂混合分散后煅烧合成MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄，(b)将MgO和SiO₂混合分散后煅烧合成Mg₂SiO₄和任选的MgSiO₃，(c)将CaO和TiO₂混合分散后煅烧合成CaTiO₃，(d)将CaO、Nd₂O₃、TiO₂和任选的Sm₂O₃混合分散后煅烧合成Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃，其中，0＜x＜1，0≤y＜1，0＜1-x-y＜1；(e)将MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃、添加剂和任选的MgSiO₃混合分散。

应当理解的是，MgO和TiO₂混合分散后煅烧可合成MgTiO₃、Mg₂TiO₄或MgTiO₃和Mg₂TiO₄的混合物，因而步骤(e)是指，将MgTiO₃、Mg₂TiO₄或MgTiO₃和Mg₂TiO₄的混合物与Mg₂SiO₄、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃、添加剂和任选的MgSiO₃混合分散。

本优选实施方式中提供了两种不同的各原料混合分散后煅烧的方式，可直接将所有原料混合分散然后进行煅烧，也可先将部分原料混合分散后煅烧合成相应的化合物，然后将各化合物混合分散。本实施方式为陶瓷的合成提供了更多种可能。

在一种优选的实施方式中，混合分散包括：先球磨，后砂磨。经球磨和砂磨后，各组分的粒度能够控制在500nm以下，由此降低煅烧温度。上述“混合分散”是指各组分之间的混合分散，例如MgO、CaO、SiO₂、Nd₂O₃、TiO₂、任选的Sm₂O₃和任选的R的氧化物之间的混合分散，MgO和TiO₂之间的混合分散、MgO和SiO₂之间的混合分散、CaO和TiO₂之间的混合分散以及CaO、Nd₂O₃、TiO₂和任选的Sm₂O₃之间的混合分散，或MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃、添加剂和任选的MgSiO₃之间的混合分散。

在一种优选的实施方式中，步骤(a)中煅烧温度为920-940℃，煅烧时间为2-3h。上述煅烧温度例如可以为920、925、930、935或940℃；上述煅烧时间例如可以为2、2.5或3h。

优选地，步骤(b)中煅烧温度为1190-1210℃，煅烧时间为3-4h。上述煅烧温度例如可以为1190、1195、1200、1205或1210℃；上述煅烧时间例如可以为3、3.5或4h。

优选地，步骤(c)中煅烧温度为1160-1180℃，煅烧时间为2-3h。上述煅烧温度例如可以为1160、1165、1170、1175或1180℃；上述煅烧时间例如可以为2、2.5或3h。

优选地，步骤(d)中煅烧温度为1160-1180℃，煅烧时间为2-3h。上述煅烧温度例如可以为1160、1165、1170、1175或1180℃；上述煅烧时间例如可以为2、2.5或3h。

煅烧温度不宜过高或过低，过低则无法合成所需的化合物，过高则会导致化合物的活性降低，不利于降低该材料在烧结成瓷时的烧结温度。

需要说明的是，上述煅烧的次数可以为一次或多次。

根据本发明的另一方面，提供了一种上述微波介质陶瓷材料在制备微波介质陶瓷体中的应用。将上述微波介质陶瓷材料应用到制备微波介质陶瓷体中，能够有效降低微波介质陶瓷体的烧结温度，降低制备成本，且保证其具有良好的介电性能。

根据本发明的另一方面，提供了一种采用上述微波介质陶瓷材料制得的微波介质陶瓷体。该微波介质陶瓷体采用上述微波介质陶瓷材料制得，因而具有介电性能、较低烧结温度低和成本低的优点。

根据本发明的另一方面，提供了一种微波介质陶瓷体的制备方法，包括：将上述微波介质陶瓷材料依次经造粒、成型和烧结，得到微波介质陶瓷体。该方法工艺简单、合理，能够制备得到具有良好的介电性能、较低烧结温度和制备成本的微波介质陶瓷体。

优选地，烧结温度为1280-1370℃。上述烧结温度例如可以为1280、1290、1300、1310、1320、1330、1340、1350、1360或1370℃。相对于传统钛酸镁体系陶瓷体高于1450℃的烧结温度，该烧结温度较低，在上述烧结温度下即可得到所需的微波介质陶瓷体，节约能源，制备成本更低。

本发明对微波介质陶瓷体制备过程中的造粒和成型的步骤不做特别限制，只要能够制成所需的陶瓷体即可。例如，造粒可采用喷雾造粒。

根据本发明的另一方面，提供了一种上述微波介质陶瓷体在制备微波器件中的应用。将上述微波介质陶瓷体应用到制备微波器件中，能够有效提高微波器件的微波介电性能和温度稳定性。

优选地，所述微波器件包括滤波器、谐振器或天线。

根据本发明的另一方面，提供了一种微波器件，包括上述微波介质陶瓷材料。该微波器件包括上述微波介质陶瓷体，因而至少具有微波介电性能好和温度稳定性高的优点。

优选地，所述微波器件包括滤波器、谐振器或天线。

下面结合实施例和对比例对本发明做进一步详细的说明。

实施例1

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 30％、CaO5.5％、SiO₂ 10％、Nd₂O₃ 7.5％和TiO₂ 47％；

各组分的粒度均为550nm。

实施例2

一种微波介质陶瓷材料，主要由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 33％、CaO4.5％、SiO₂ 10％、Nd₂O₃ 5.5％和TiO₂ 47％；

各组分的粒度均为550nm。

实施例3

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 28％、CaO5.5％、SiO₂ 4.8％、Nd₂O₃ 6.7％和TiO₂ 55％；

各组分的粒度均为550nm。

实施例4

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 25％、CaO4.8％、SiO₂ 3.2％、Nd₂O₃ 6％和TiO₂ 61％；

各组分的粒度均为550nm。

实施例5

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 24.5％、CaO4.7％、SiO₂ 3.1％、Nd₂O₃ 5.9％、Sm₂O₃ 1.8％和TiO₂ 60％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例4不同的是，本实施例中还包括Sm₂O₃。

实施例6

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料和添加剂制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO24.5％、CaO4.7％、SiO₂ 3.1％、Nd₂O₃ 5.9％、Sm₂O₃ 1.8％和TiO₂ 60％；

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，添加剂包括：ZnO 1％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例5不同的是，本实施例中还包括添加剂ZnO。

实施例7

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料和添加剂制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO24.5％、CaO4.7％、SiO₂ 3.1％、Nd₂O₃ 5.9％、Sm₂O₃ 1.8％和TiO₂ 60％；

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，添加剂包括：Y₂O₃ 0.5％和ZnO0.5％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例6不同的是，本实施例中添加剂种类及含量不同。

实施例8

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料和添加剂制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO24.5％、CaO4.7％、SiO₂ 3.1％、Nd₂O₃ 5.9％、Sm₂O₃ 1.8％和TiO₂ 60％；

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，添加剂包括：MoO₃ 0.5％和ZnO0.5％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例6不同的是，本实施例中添加剂种类及含量不同。

实施例9-10

一种微波介质陶瓷材料，与实施例8不同的是，实施例9-10中各组分的粒度均分别为500nm和300nm。

实施例9-10中各组分的粒度在本发明优选范围内。

以上各实施例中微波介质陶瓷材料的制备方法包括：将各组分全部混合分散，然后在1170℃下煅烧。

实施例11

一种微波介质陶瓷材料，与实施例10不同的是，本实施例中微波介质陶瓷材料的制备方法包括：(a)将MgO和TiO₂混合分散后煅烧合成MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄，煅烧温度为930℃，煅烧时间为2.5h；(b)将MgO和SiO₂混合分散后煅烧合成Mg₂SiO₄和任选的MgSiO₃，煅烧温度为1200℃，煅烧时间为3.5h；(c)将CaO和TiO₂混合分散后煅烧合成CaTiO₃，煅烧温度为1170℃，煅烧时间为2.5h；(d)将CaO、Nd₂O₃、TiO₂和任选的Sm₂O₃混合分散后煅烧合成Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃，其中，0＜x＜1，0≤y＜1，0＜1-x-y＜1；煅烧温度为1170℃，煅烧时间为2.5h；(e)将MgTiO₃和/或Mg₂TiO₄、Mg₂SiO₄、CaTiO₃、Ca_(1-x-y)Nd_xSm_yTiO₃、添加剂和任选的MgSiO₃混合分散。

本实施例采用了本发明优选的方法制备陶瓷材料。

对比例1

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 19.5％、CaO4.8％、SiO₂ 3.2％、Nd₂O₃ 6％和TiO₂ 66.5％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例4不同的是，本对比例中MgO、TiO₂的含量不在本发明所提供的范围内。制备方法与实施例1相同。

对比例2

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 25％、CaO4.8％、SiO₂ 3.2％和TiO₂ 67％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例4不同的是，本对比例中不含Nd₂O₃，且TiO₂的含量与实施例4不同。制备方法与实施例1相同。

对比例3

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 33％、SiO₂ 2％和TiO₂ 65％；

各组分的粒度均为550nm。

与实施例4不同的是，本对比例中不含CaO和Nd₂O₃，且MgO和TiO₂的含量与实施例4不同。制备方法与实施例1相同。

对比例4

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 19.5％、CaO4.8％、SiO₂ 3.2％、Nb₂O₅ 6％和TiO₂ 66.5％；

各组分的粒度均为550nm。

与对比例1不同的是，本对比例中将Nd₂O₃替换为了Nb₂O₅。制备方法与对比例1相同。

对比例5

一种微波介质陶瓷材料，由陶瓷主料制备而成：

按各组分占微波介质陶瓷材料的重量百分比，陶瓷主料包括：MgO 25％、CaO3.5％、SiO₂ 1.5％、Al₂O₃ 13.5％和TiO₂ 56.5％。

分别将以上各实施例和各对比例中的微波介质陶瓷材料制成微波介质陶瓷体，制备方法包括：将各微波介质陶瓷材料依次经造粒、成型和烧结，得到微波介质陶瓷体，烧结温度为1300℃。然后测试各微波介质陶瓷体的介电性能，结果见表1。

表1

从表1中可知，采用各实施例制备得到的微波介质陶瓷体的综合介电性能优于各对比例，由此说明，本发明提供的微波介质陶瓷材料配合科学合理，能够有效提高微波介质陶瓷体的介电性能。

进一步分析可知，实施例1-4为不同介电常数的实施例，数据显示通过成分调整可以调整材料的介电常数，其他微波性能均达到较优水平；实施例5通过添加Sm₂O₃使其负温频率温度系数得到提升；实施例6-8通过添加剂的添加介电常数可以进行适当调整，实施例9-10通过对材料的尺寸进行调整可以对微波性能进行优化，主要原因是添加剂的添加和尺寸优化有助于材料的烧结；实施例11通过工艺的调整使材料性能进一步优化。

尽管已用具体实施例来说明和描述了本发明，然而应意识到，在不背离本发明的精神和范围的情况下可以作出许多其它的更改和修改。因此，这意味着在所附权利要求中包括属于本发明范围内的所有这些变化和修改。