一种钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜的制备方法和应用
阅读说明：本技术 一种钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜的制备方法和应用 (Preparation method and application of tantalum oxygen nitrogen/foamed nickel photocatalytic contact oxide film ) 是由 王少莽 关媛 于 2019-10-09 设计创作，主要内容包括：本发明属于光催化环境污染物治理领域,公开了一种钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜的制备方法和应用。以五氧化二钽为原料,置于管式炉中,在NH<Sub>3</Sub>气氛中氮化,冷却获得钽氧氮。将钽氧氮粉体分散在丙酮中,加入碘单质,超声形成带电悬浮TaON粒子。用两片洗净后的泡沫镍分别作为电极正极和负极,在直流电压的作用下电沉积,干燥取出获得钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。将其光催化处理品红溶液结果显示,担载量为60mg钽氧氮/泡沫镍接触氧化膜光催化活性最高。在72W白色LED光源照射5h后,能够将50mL、10mg/L品红溶液中约80％的品红降解。循环三次使用该光催化接触氧化膜降解品红,其活性并没有明显地下降。(The invention belongs to the field of photocatalytic environmental pollutant treatment, and discloses a preparation method and application of a tantalum oxynitride/foamed nickel photocatalytic contact oxide film. Tantalum pentoxide is used as raw material, put into a tube furnace, and put into NH 3 Nitriding in atmosphere, and cooling to obtain tantalum oxygen nitrogen. Dispersing tantalum oxygen-nitrogen powder in acetone, adding an iodine simple substance, and performing ultrasonic treatment to form charged suspended TaON particles. And (3) using two pieces of cleaned nickel foam as the anode and the cathode of the electrode respectively, electrodepositing under the action of direct current voltage, drying and taking out to obtain the tantalum oxynitride/nickel foam photocatalytic contact oxide film. The result of the photocatalytic treatment of the fuchsin solution shows that the supported tantalum oxygen nitrogen/foamed nickel contact oxide film with the load of 60mg has the highest photocatalytic activity. Approximately 80% of the magenta in a 50mL,10mg/L magenta solution was degraded after 5h illumination with a 72W white LED light source. Circulation typeThe activity of the degraded fuchsin is not obviously reduced by using the photocatalytic contact oxide film for three times.)
技术领域
本发明属于光催化环境污染物净化技术领域，尤其涉及一种钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜的制备方法和在水体净化中的应用。
背景技术
光催化技术降解环境中的污染物，具有可望利用太阳能，反应条件温和，可以大规模推广应用，而受到广泛的关注。
目前所研发出的光催化剂，活性较高的主要为紫外光响应的TiO2、ZnO、BiOCl等，然而紫外光响应的光催化材料光能的利用率较低。因此，亟需要开发可见光吸收的高效光催化材料。
近年来，TaON作为光催化材料，已经成为研究热点。TaON的带隙约2.3eV，最大可以吸收波长为550nm的光子。此外，TaON的导价带电位分别为-0.3V和2.1V，具有良好的氧化还原性能。然而TaON粉体应用在光催化水体净化中，存在易于团聚、流失，难以回收，循环使用稳定性低等问题，这些缺点极大地限制了TaON粉体光催化剂在环境污染物净化中的实际应用。
发明内容
为解决TaON粉体光催化剂易于团聚、流失，难以回收，循环使用稳定性低等缺点，本发明利用电沉积技术将TaON粉体固载在泡沫镍上，获得了一种新型高性能钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
一种钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜的制备方法，包括以下步骤：
(1)称取1g Ta2O5放入氧化铝坩埚，将其置于管式炉中，以100-200mL/min的流量通入NH3，并以10℃/min的升温速率将炉温加热至850-950℃，氮化2-4h后，冷却至室温，获得TaON粉体。
(2)将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
(3)称取100-200mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入5-15mg磨碎的碘单质和30-50mL丙酮，密封超声0.5h，形成带电悬浮TaON粒子。
(4)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在12-15V直流电压的作用下，电沉积3-5min。将泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量为30mg、40mg、50mg、60mg、70mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
上述，所述步骤1)的NH3流量优选为175mL/min，氮化温度是900℃，氮化时间是3h。
所述步骤3)中的碘单质优选为10mg,丙酮为40mL。
所述步骤4)中的直流电压优选为15V。
上述方法制备的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜应用于染料废水处理。
具体用于降解品红染料废水，其具体方法为：配制50mL，10mg/L的品红水溶液，倒入100mL光催化反应器，并将其放入四周有4片白色LED光源板(18W/LED光源板×4＝72W)的磁力搅拌器上，将制备好的TaON/泡沫镍悬浮于溶液上方，避光磁搅拌1h后，打开光源，进行光催化降解反应，每隔1h取4mL溶液，利用光度计测溶液吸光度，计算品红的降解率。
有益效果如下：
本发明利用电沉积技术，将粉体TaON固载在泡沫镍上，获得了一种在水处理实际生产中有应用前景的光催化薄膜。解决了目前光催化技术中存在的催化剂效率低，TaON粉体应用在光催化水体净化中，存在易于团聚、流失，难以回收，循环使用稳定性低等问题。
本发明制备的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜在实际使用中，有效避免了TaON粉体团聚、流失，回收方便，循环使用稳定性好。此外，处理后的水不需要再过滤去除催化剂粉体。
本发明制备的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜，采用的制备方法简单，成本低，易于工业化生产应用。
附图用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与本发明的实施例一起用于解释本发明，并不构成对本发明的限制。
附图说明
图1为TaON样品的X射线衍射图；
图2是TaON样品及TaON/泡沫镍薄膜形貌图；
图3为TaON样品紫外-可见漫反射光谱；
图4、5是TaON粉体及TaON/泡沫镍薄膜降解品红溶液效果图；
图6为TaON粉体及TaON/泡沫镍薄膜循环降解品红溶液效果图；
图7是TaON/泡沫镍，WO3/泡沫镍薄膜降解品红溶液效果图。
具体实施方式
本发明下面结合实施例作进一步详述：
实施例1
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积3min，将阴极泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量约为60mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法同对比实施例1。
降解品红溶液的具体方法：配制50mL，10mg/L的品红水溶液，倒入100mL光催化反应器，并将其放入四周有4片白色LED光源板(18W/LED光源板×4＝72W)的磁力搅拌器上，将制备好的TaON/泡沫镍悬浮于品红水溶液上方，避光磁搅拌1h后，打开光源，进行光催化降解反应，每隔1h取4mL溶液，利用光度计测溶液吸光度，计算品红的降解率。
实施例2
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积5min。
(3)剩余液超声15min后，用新的泡沫镍作为阴极，在15V电压下，电沉积5min后，将阴极取出后，120℃烘干，得到担载量约为30mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法通对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例3
(1)称取150mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积5min。
(3)剩余液超声15min后，用新的泡沫镍作为阴极，在15V电压下，电沉积5min后，将阴极取出后，120℃烘干，得到担载量约为40mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法通对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例4
(1)称取150mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积3min。
(3)剩余液超声15min后，用新的泡沫镍作为阴极，在15V电压下，电沉积3min后，将阴极取出后，120℃烘干，得到担载量约为50mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法通对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例5
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积5min，将阴极取出后，120℃烘干，得到担载量约为70mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法通对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例6
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入5mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积3min，将阴极泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量约为60mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法同对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例7
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入15mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积3min，将阴极泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量约为60mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法同对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
实施例8
(1)称取100mg TaON粉体，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。
(2)取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在12V直流电压的作用下，电沉积3min，将阴极泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量约为60mg的钽氧氮/泡沫镍光催化接触氧化膜。
所述泡沫镍为：将泡沫镍网剪成3cm×3cm方块，用2mol/L盐酸浸泡，超声10min，取出后用蒸馏水清洗三次至中性，烘干备用。
TaON粉体制备方法同对比实施例1。
降解品红溶液的方法同实施例1。
对比实施例1
称取1g Ta2O5放入氧化铝坩埚，将其置于管式炉中，以175mL/min的流量通入NH3，并以10℃/min的升温速率将炉温加热至900℃，氮化3h后，冷却至室温，获得TaON粉体。
对比实施例2
称取1g H2WO4放入氧化铝坩埚，将其置于管式炉中，以10℃/min的升温速率将炉温加热至500℃，焙烧3h后，冷却至室温，获得WO3粉体。
称取研磨后的WO3 100mg，放入50mL的烧杯中，并向其中加入10mg磨碎的碘单质和40mL丙酮，密封超声0.5h。取两片备用的泡沫镍作为阴极和阳极，在15V直流电压的作用下，电沉积3min，将阴极泡沫镍取出后，120℃烘干，得到担载量约为60mg的WO3/泡沫镍光催化接触氧化膜。
图1为TaON样品的X射线衍射图。由图1可知，TaON样品的衍射峰与其单斜相(PDF#70-1193)一致，没有其他杂峰出现，这表明将Ta2O5在NH3流量为175mL/min、温度为900℃下，氮化时间3h，可以制备出纯TaON粉体。
图2为TaON样品及TaON/泡沫镍薄膜形貌图。从图2可以看出，所合成的TaON样品为淡黄色，样品颗粒呈鹅卵石形状，表面有些被氨气腐蚀的小孔，颗粒平均长度约500nm、宽约250nm。TaON粉体均匀地固载在泡沫镍上,形成TaON/泡沫镍薄膜。
图3为TaON样品的紫外-可见漫反射光谱。如图3所示，所制备的TaON光吸收范围较宽，最大吸收波长可达550nm，带隙值约为2.3eV，这证实TaON具有良好的可见光吸收性质。
图4为TaON粉体和不同固载量TaON/泡沫镍薄膜降解品红溶液的吸光度随时间变化图，图5为60mgTaON/泡沫镍薄膜降解品红实际效果图。由图4可知，使用50mgTaON粉体和固载量分别为30、40、50、60、70mgTaON/泡沫镍薄膜，分别在72W白色LED光源照射下，降解50mL、10mg/L品红溶液，随着光照时间的延长，品红浓度均逐渐下降。担载量为60mgTaON/泡沫镍薄膜与其他薄膜相比，活性最高。经过5h LED光照射后，其可以将约80％的品红降解。
TaON粉体第1次对品红的降解活性略高于60mgTaON/泡沫镍薄膜，但是其在第2和3次循环使用中对品红的降解效果明显低于60mgTaON/泡沫镍薄膜(图6)。
图7是TaON/泡沫镍，WO3/泡沫镍薄膜降解品红溶液效果图。由图7可知，担载量为60mgTaON/泡沫镍薄膜的活性比WO3/泡沫镍薄膜高。经过5h LED光照射，TaON/泡沫镍薄膜可以将约80％的品红降解，而WO3/泡沫镍薄膜降解了约60％的品红。
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