一种用于AlN单晶扩径生长的PVT装置
阅读说明：本技术 一种用于AlN单晶扩径生长的PVT装置 (PVT device for diameter-expanding growth of AlN single crystal ) 是由 于彤军 赵起悦 吴洁君 王泽人 韩彤 沈波 于 2021-07-23 设计创作，主要内容包括：本发明专利公开了一种用于AlN单晶生长扩径的PVT装置,属于晶体生长技术领域。该装置包括一坩埚,为生长提供腔室,坩埚放置到炉体并封闭炉体,抽真空和充高纯氮气,坩埚盖上表面边缘承载两段式气氛空腔结构,同时坩埚盖下表面固定籽晶托和籽晶,两段式气氛空腔结构将坩埚盖上表面边缘的传热方式转变,从而利用气氛较低的热导率增大坩埚盖边缘处的温度梯度,使籽晶处的径向温梯增大至适合其侧向扩径生长。本发明可以实现AlN单晶的高效扩径,获得高质量的AlN籽晶或衬底。(The invention discloses a PVT device for growth and diameter expansion of an AlN single crystal, and belongs to the technical field of crystal growth. The device includes a crucible, provides the cavity for growing, and the furnace body and closed furnace body are placed to the crucible, evacuation and filling high-purity nitrogen gas, and crucible lid upper surface edge bears two segmentation atmosphere cavity structures, and fixed seed crystal of crucible lid lower surface holds in the palm and the seed crystal simultaneously, and two segmentation atmosphere cavity structures change the heat transfer mode at crucible lid upper surface edge to utilize the lower thermal conductivity of atmosphere to increase the temperature gradient at crucible lid edge, make the radial temperature gradient of seed crystal department increase to be fit for its side direction hole enlargement growth. The invention can realize the high-efficiency diameter expansion of the AlN single crystal and obtain high-quality AlN seed crystals or substrates.)
技术领域
本发明涉及晶体生长技术领域，尤其涉及一种用于AlN单晶扩径生长的物理气相输运法(PVT法)装置。
背景技术
AlN(氮化铝)的晶格常数和热膨胀系数与高Al组分AlGaN(氮化铝镓)非常接近，AlN单晶是氮化物的同质外延衬底能够显著减少外延层位错密度从而提高晶格质量，已经成为外延生长AlGaN基深紫外器件的最佳衬底，包括深紫外发光二极管、激光二极管和深紫外探测器。同时，AlN单晶与GaN的热失配仅有2.4％，并且散热性能优异，其并具有高击穿场强高硬度、电学性能优异等优异特性，是高温、高频大功率密度电子器件的重要材料基础。目前国际上成功实现大尺寸AlN单晶衬底的生长方法是物理气相输运法(即PVT法，基本原理是AlN源粉在坩埚底部高温处升华得到Al原子，在氮气环境下输运至坩埚顶部低温处结晶)。由于缺乏大尺寸AlN籽晶，PVT生长AlN单晶需要用尺寸较小的AlN单晶作籽晶，进行晶体扩径的PVT生长，逐步得到大尺寸AlN单晶。因此，扩大晶体尺寸的PVT生长是获得大尺寸单晶的核心技术。
目前，国际上已有研究小组能够通过PVT法得到位错密度较低的2英寸高质量AlN单晶衬底，但面临培育籽晶困难、扩径效率低、可重复性差等问题，2英寸AlN单晶尚未实现产业化，价格非常昂贵。
发明内容
针对上述问题，本发明提供一种用于AlN单晶扩径生长的PVT装置，能够实现AlN单晶的高效扩径和迭代生长，获得高质量的大尺寸AlN晶体。
本发明提供的技术方案是：
一种用于AlN单晶扩径生长的PVT装置，整体为旋转轴对称结构，包括两大部分：(1)坩埚部分，盛装生长源粉以及提供生长腔室，坩埚放置于炉体中与支撑杆相连的圆柱形支撑底座上；(2)炉体部分，为生长中提供封闭的真空环境、所需的气体环境和高温环境，在炉体内设置加热器和保温层，加热器可以为电阻式加热，不限加热器的形状和数量，但最简单的单一直筒型加热器即可满足本发明的扩径生长的要求，通过电极悬挂在保温层内侧和坩埚外侧之间。
本发明的核心部件坩埚包括坩埚盖和坩埚体。坩埚盖包括一尺寸与坩埚体外径匹配的盖体、籽晶托和两段式空腔结构，籽晶托固定在盖体的下表面，本发明在盖体的上表面设置一环状的两段式空腔结构，该两段式空腔结构由上半段空腔部件和下半段空腔部件组成，上半段空腔部件的内径尺寸大于下半段空腔部件的内径尺寸，材料可选用金属钨或TaC。下半段空腔部件直接通过卡槽限位放置在盖体的上表面，上半段空腔部件限位放置在下半段空腔部件的上表面，通过限位装置使上半段空腔部件的外侧边缘和下半段空腔部件的外侧边缘与盖体的外侧边缘相互吻合，炉体内气体可进入并充盈在上半段空腔部件和下半段空腔部件的由腔壁封闭的腔体内，在盖体边缘上方形成上下两段含有气氛的环状空腔，进而实现特有的径向温度梯度变化的扩径热场设计。盖体和籽晶托可采用金属钨、TaC、陶瓷等适合AlN生长的、易加工材料，下半段空腔部件的内径应大于籽晶直径，上半段空腔部件的内径为20-60mm，下半段空腔部件的内径为10-40mm，上、下半段空腔部件的高度均为5-10mm。这一设计的原理是使得空腔中具有与炉体相同的压力和气氛，将空腔所在位置原有的以热辐射为主的传热方式转变为热传导为主，再利用空腔内气体与坩埚盖材料的导热特性差异，实现坩埚盖边缘处大的温度梯度，营造弯曲的温场，满足晶体扩径生长的径向温场分布要求。两段式空腔结构的具体尺寸可依据生长晶体情况调整。
坩埚体为下端封闭上端开口的圆筒，可采用金属钨、TaC等适合AlN生长的、易加工的金属材料，与坩埚盖共同形成生长腔室。坩埚体内设置源粉，在粉体上表面放置一定尺寸的扁平环形源粉盖，源粉盖改变流场，使Al源的输运从以边缘为主转变为以中间为主，减少输运对生长的影响，让温场成为调制生长速率分布的主要因素，并能够实现将Al源集中于顶部中央的籽晶区域。环形源粉盖放置在源粉上表面，其外径与坩埚内径62mm相同，其内径为20-40mm，厚度2-3mm，材料为金属钨。
将小尺寸籽晶粘接于籽晶托上，放置好源粉粉体和源粉盖，将坩埚盖与坩埚体固定后，放置整个坩埚于生长炉内，封闭抽真空，升温至2000-2400℃，同时充气保压(400-700Torr)，压强稳定，气氛为高纯氮气或氮气和氩气混合气，进行AlN的生长扩径，每代生长时长10-300小时。
此外，设置测温热电偶，位于坩埚上方，用于监控温场情况。
采用本发明进行AlN单晶生长方法具体包括如下步骤：
1)籽晶和坩埚准备：
利用耐高温粘接剂，将小尺寸籽晶(直径5-40mm)粘接在籽晶托的中心位置，再将源粉和源粉盖放置好，再将籽晶托和籽晶朝下与坩埚体同心放置，盖上坩埚盖的盖体，最后在盖体上通过卡槽限位放置两段式空腔结构；
2)炉体充抽换气：
放置坩埚到炉体并封闭炉体，抽真空和充高纯氮气，如此充抽置换腔体内气氛3-5次，完成后使系统保持一定的真空度；
3)炉体充气保压：
停止对炉体抽真空后，向炉体中通入高纯氮气或一定比例(范围为0.1-0.9)的高纯氮气/高纯氩气的混合气体，形成环境气氛，并使腔体总压强保持稳定；
4)炉体升温：
选择合适的升温速率(1-100℃/min)进行升温，并保持压强稳定；
5)晶体生长阶段：
将温度升高并稳定到设定值，2000-2400℃，生长时间一般可为10-300小时；
6)降温过程：
生长完成之后，开始选择合适的降温速率(1-100℃/min)进行降温；
7)开炉取样：
炉体降到室温后，开炉取出坩埚，取下两段式空腔结构部件和盖体，进一步取下籽晶托和晶体，得到扩径后的AlN单晶和周围多晶部分组成的块体；
8)切割磨抛：
利用多线切割机对整个AlN块体进行切割，可以得到扩径后的AlN晶圆，研磨抛光；
9)迭代生长：
利用扩径后的晶圆作为下一代扩径生长的籽晶，进行多次的迭代生长。
通过上述步骤进行多次迭代扩径生长，即可实现小尺寸到两英寸或更大尺寸的扩径，得到大尺寸AlN单晶。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
针对AlN籽晶的扩径PVT生长需要，结合温场和流场两方面的设计，本发明提出物理气相输运法(PVT法)生长炉的方案，即利用坩埚盖上表面边缘处的两段式内部可充气的空腔结构，制造坩埚盖上表面边缘处大的温度梯度，实现具有大的径向温度梯度的温场，适合AlN晶体的侧向扩径生长；同时利用源粉盖改变流场，让温场成为调制生长速率分布的主要因素，并能够实现将Al源集中于顶部中央的籽晶区域。由于该坩埚几何结构较为简单，容易加工实现，并且通过改变结构尺寸可以适用于多代扩径生长。因此，该发明的另一重要特点是利用扩径过程可以重复并且效果叠加，实现尺寸不断放大同时晶体质量逐步提高；初级籽晶可以是自发形核的小籽晶，也可以是具有一定尺寸的AlN晶圆；通过迭代生长，可以实现AlN单晶的高效扩径，获得高质量的AlN籽晶或衬底；进一步，该设计中不需要复杂的加热器设计即可实现扩径温场，简单的单电阻式加热器一般可满足需求。
本发明优点是：第一，扩径效率高，每一次扩径生长可以有接近90度的扩径角；第二，扩径迭代生长中晶体中位错密度、杂质浓度逐步下降，多次迭代生长效果叠加，可以同时实现尺寸进一步增加和晶体质量逐步提高的效果；第三，两段式空腔结构位于坩埚外部，不与晶体接触，有利于重复使用，降低生长成本，同时该结构简单易制作，可以应用于晶体制备的产业化；第四，两段式空腔结构的坩埚可结合单加热器，构造扩径需要的径向热场结构，使得设备的加热器具有结构简单、降低保温结构的复杂程度，成本和实现难度相比于多加热器热场有明显下降。
附图说明
图1是本发明实施例用于AlN单晶生长扩径的PVT装置的基本结构图，该装置为轴对称结构；
其中，1—直筒型电阻式加热器；2—坩埚主体；3—圆柱形坩埚支撑底座和杆；4—测温热电偶；5—两段式空腔结构上半段空腔部件；6—两段式空腔结构下半段空腔部件；7—盖体；8—籽晶托；9—粘接在籽晶托上的AlN籽晶；10—环形源粉盖；11—AlN源粉；12—气氛，为高纯氮气或一定比例(范围为0.1-0.9)的高纯氮气/高纯氩气的混合气体，坩埚外部、坩埚内部和环状空腔部件内部均有气氛。
图2是实施例一的温场、流场分布及晶体生长情况模拟，两段式空腔结构外径为74mm，上半段空腔部件的内径为54mm，下半段空腔部件的内径为36mm；
图3是实施例二的温场、流场分布及晶体生长情况模拟，两段式空腔结构外径为74mm，上半段空腔部件的内径为48mm，下半段空腔部件的内径为26mm；
上述实施例扩径生长的流体力学模拟结果，包括温场、流场分布及晶体生长情况(20小时)模拟，通过有限元模拟计算得到；带有数字的实线代表等温线，数字代表温度；带有箭头的实线代表Al源的输运路径；在单晶和多晶分界处带有箭头的虚线代表扩径方向，其与竖直方向的夹角即扩径角；从两实施例的模拟结果对比来看，两段式空腔结构部件在两种尺寸下，都能起到明显的温场弯曲效果，两者都能获得接近90度的扩径角，但后者多晶对单晶区域的支撑效果更好，预计在20小时后的生长中后者侧向扩径生长更为高效；并且在源粉盖的作用下，输运主要依赖于温场，两种尺寸下Al源输运后者更加集中。
具体实施方式
下面结合附图，通过实施例进一步描述本发明，但不以任何方式限制本发明的范围。
本发明提供一种用于AlN单晶扩径生长的PVT装置。图1是本发明实施例用于AlN单晶生长扩径的PVT装置的基本结构示意图，两段式空腔结构的腔体内部为气氛，放置在盖体上方的边缘区域，用于营造弯曲的温场，提供更大的径向温度梯度，使得籽晶能够实现高效扩径生长。坩埚内为反应区，内部和附近最高能达到超过2400摄氏度的高温，其并不是密封的，气流可以于缝隙处通过。有干泵和分子泵可以抽真空并且保持一定的真空度，同时在通入氮气和氩气时，真空泵工作，使炉内气体得以更换，并保证压强稳定。高纯AlN源粉在温度相对较高处分解升华，产生Al原子向上输运至温度相对较低处结晶，在源粉盖的作用下，输运和结晶形状与温场形状直接相关，呈现出扩径生长特性。
实施例一扩径生长(两段式空腔结构的外径为74mm，上半段空腔部件的内径为54mm，下半段空腔部件的内径为36mm)
1)籽晶和坩埚准备：
利用耐高温粘接剂，将小尺寸籽晶(直径5-40mm)粘接在籽晶托的中心位置，再将源粉和源粉盖放置好，再将籽晶托和籽晶朝下与坩埚体同心放置，盖上坩埚盖的盖体，最后在盖体上通过卡槽固定两段式空腔结构；两段式空腔结构的外径为74mm，上半段空腔部件的内径为54mm，下半段空腔部件的内径为36mm；
2)炉体充抽换气：
放置坩埚到炉体并封闭炉体，抽真空和充高纯氮气，如此充抽置换腔体内气氛3-5次，完成后使系统保持一定的真空度；
3)炉体充气保压：
停止对炉体抽真空后，向炉体中通入高纯氮气或一定比例(范围为0.1-0.9)的高纯氮气/高纯氩气的混合气体，形成环境气氛，并使腔体总压强保持稳定；
4)炉体升温：
选择合适的升温速率(1-100℃/min)进行升温，并保持压强稳定；
5)晶体生长阶段：
将温度升高并稳定到设定值，2000-2400℃，生长时间一般可为10-300小时；
6)降温过程：
生长完成之后，开始选择合适的降温速率(1-100℃/min)进行降温；
7)开炉取样：
炉体降到室温后，开炉取出坩埚，取下两段式空腔结构部件和盖体，进一步取下籽晶托和晶体，得到扩径后的AlN单晶和周围多晶部分组成的块体；
8)切割磨抛：
利用多线切割机对整个AlN块体进行切割，可以得到扩径后的AlN晶圆，研磨抛光；
9)迭代生长：
利用扩径后的晶圆作为下一代扩径生长的籽晶，进行多次的迭代生长。
实施例二扩径生长(两段式空腔结构的外径为74mm，上半段空腔部件的内径为48mm，下半段空腔部件的内径为26mm)
1)籽晶和坩埚准备：
利用耐高温粘接剂，将小尺寸籽晶(直径5-40mm)粘接在籽晶托的中心位置，再将源粉和源粉盖放置好，再将籽晶托和籽晶朝下与坩埚体同心放置，盖上坩埚盖的盖体，最后在盖体上通过卡槽固定两段式空腔结构；两段式空腔结构的外径为74mm，上半段空腔部件的内径为48mm，下半段空腔部件的内径为26mm；
2)炉体充抽换气：
放置坩埚到炉体并封闭炉体，抽真空和充高纯氮气，如此充抽置换腔体内气氛3-5次，完成后使系统保持一定的真空度；
3)炉体充气保压：
停止对炉体抽真空后，向炉体中通入高纯氮气或一定比例(范围为0.1-0.9)的高纯氮气/高纯氩气的混合气体，形成环境气氛，并使腔体总压强保持稳定；
4)炉体升温：
选择合适的升温速率(1-100℃/min)进行升温，并保持压强稳定；
5)晶体生长阶段：
将温度升高并稳定到设定值，2000-2400℃，生长时间一般可为10-300小时；
6)降温过程：
生长完成之后，开始选择合适的降温速率(1-100℃/min)进行降温；
7)开炉取样：
炉体降到室温后，开炉取出坩埚，取下两段式空腔结构部件和盖体，进一步取下籽晶托和晶体，得到扩径后的AlN单晶和周围多晶部分组成的块体；
8)切割磨抛：
利用多线切割机对整个AlN块体进行切割，可以得到扩径后的AlN晶圆，研磨抛光；
9)迭代生长：
利用扩径后的晶圆作为下一代扩径生长的籽晶，进行多次的迭代生长。
需要注意的是，公布实施例的目的在于帮助进一步理解本发明，但是本领域的技术人员可以理解：在不脱离本发明及所附权利要求的精神和范围内，各种替换和修改都是可能的。因此，本发明不应局限于实施例所公开的内容，本发明要求保护的范围以权利要求书界定的范围为准。