阅读说明：本技术 一种高纯度超细高熵陶瓷粉末及其制备方法 (High-purity superfine high-entropy ceramic powder and preparation method thereof ) 是由 杨军 孙奇春 刘维民 朱圣宇 程军 于 2019-12-16 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种高纯度超细高熵陶瓷粉的制备方法,是将HfO<Sub>2</Sub>、MoO<Sub>3</Sub>、Nb<Sub>2</Sub>O<Sub>5</Sub>、Ta<Sub>2</Sub>O<Sub>5</Sub>、TiO<Sub>2</Sub>、蔗糖按一定比例置于球磨机中并加入蒸馏水混合,然后经烘干过目处理得到粒径为0.15~5μm的混合粉末；随后将混合粉末装入石墨模具中,置于放电等离子烧结炉中烧结；烧结结束后,随炉冷却至室温,即得高熵陶瓷粉末。本发明制备的高熵陶瓷粉末具有较高的纯度和较小的粒径,有利于降低陶瓷材料的烧结温度,更加易于致密化,特别适用于制备在超高温工况下服役的具有性质稳定的陶瓷块体；另外,本发明可通过调整配方和工艺参数,以实现高熵陶瓷粉末材料性能的调控。(The invention discloses a preparation method of high-purity superfine high-entropy ceramic powder, which is to mix HfO 2 、MoO 3 、Nb 2 O 5 、Ta 2 O 5 、TiO 2 Placing sucrose into a ball mill according to a certain proportion, adding distilled water, mixing, and drying and screening to obtain mixed powder with the particle size of 0.15-5 mu m; then the mixed powder is put into a graphite die and is placed in a discharge plasma sintering furnace for sintering; and after sintering, cooling to room temperature along with the furnace to obtain the high-entropy ceramic powder. The high-entropy ceramic powder prepared by the invention has higher purity and smaller grain diameter, is beneficial to reducing the sintering temperature of ceramic materials, is easier to densify, and is particularly suitable for preparingPreparing a ceramic block with stable property serving under an ultrahigh-temperature working condition; in addition, the invention can realize the regulation and control of the performance of the high-entropy ceramic powder material by adjusting the formula and the process parameters.)

一种高纯度超细高熵陶瓷粉末及其制备方法

技术领域

本发明涉及一种高熵陶瓷粉末，尤其涉及一种具有高纯度超细的高熵陶瓷粉末及其制备方法，属于陶瓷纳米材料技术领域。

背景技术

结构材料的可靠性和稳定性对于高端装备机械系统的安全、稳定、高效运行起关键作用。随着高新技术的快速发展，新一代核反应堆、喷气发动机、火箭喷管、超音速飞行器等服役的工况越来越苛刻，对超高温材料的需求更为迫切。由于现有的超高温陶瓷不能够满足在极端工况下的需求，因此，超高温陶瓷材料的研究与开发备受关注。

近年来，随着高熵合金的快速发展，高熵陶瓷材料的研究也引起了极大的关注。这主要是高熵陶瓷较现有的超高温陶瓷材料，表现出更加优异的综合性能，如高的硬度、强度、弹性模量以及抗氧化性能以及高温稳定性等。但是高熵陶瓷材料较难制备是制约其应用的重要因素。

发明内容

本发明的目的在于提供一种高纯超细高熵陶瓷粉末及其制备方法。

一、高熵陶瓷粉末的制备

本发明高纯度超细高熵陶瓷粉末，是由以下原料和工艺制备而成：

原料配比：以质量百分比计，HfO₂：13～16 %，MoO₃：9～11 %，Nb₂O₅：8～10 %，Ta₂O₅：14～17 %，TiO₂：5～6 %，蔗糖粉末：40～51 %；

制备工艺：将上述各原料置于球磨机中加入蒸馏水混合，然后经烘干过目处理得到粒径为0.15～5 μm的混合粉末；随后将混合粉末装入石墨模具中，置于放电等离子烧结炉中烧结；烧结结束后，随炉冷却至室温，即得高熵陶瓷粉末。

所述烧结参数为：真空度为10^-2～10^-1 Pa，升温速度为50～150℃/min，烧结温度为1800～2100℃，压力为3～5 MPa，保温时间15～30 min；烧结结束后，随炉冷却至室温得到高熵陶瓷粉末。

二、高熵陶瓷粉末的表征

采用X射线衍射仪及扫描电子显微镜分析烧结后高熵陶瓷粉末的物相组成、纯度以及粒径大小。

图1为本发明制备的高熵陶瓷粉末的扫描电镜形貌。从图1可知，本发明制备的高熵陶瓷粉末平均粒径为100～300 nm，具有较高的纯度和较小的粒径，有利于降低陶瓷材料的烧结温度，更加易于致密化。

图2为本发明制备的高熵陶瓷粉末的X射线衍射图。从图1可知，本发明制备的高熵陶瓷粉末的组成为(Hf-Mo-Nb-Ta-Ti)C。纯度达99 %以上。

综上所述，本发明从制备高纯度超细高熵陶瓷粉末的角度出发，通过使用蔗糖作为碳源，可使其均匀的与反应物混合，减少团聚，并且蔗糖在高温下分解所生成碳的粒径较小，更加易于参加反应，有助于改善材料的烧结行为、粒径分布和均匀性；以HfO₂、MoO₃、Nb₂O₅、Ta₂O₅、TiO₂和蔗糖为反应前驱体，通过高温烧结制备的高熵碳化物粉末具有较高的纯度和较小的粒径，特别适用于制备在超高温工况下服役的具有性质稳定的陶瓷块体；另外，本发明可通过调整配方和工艺参数，以实现高熵陶瓷粉末材料性能的调控。

附图说明

图1本发明制备的高熵陶瓷粉末的扫描电镜形貌。

图2本发明制备的高熵陶瓷粉末的X射线衍射图。

具体实施方式

下面通过具体实施例对本发明高熵陶瓷粉末的制备及形貌作进一步说明。

实施例1

原料配比（以质量百分比计）： HfO₂：16.00 %，MoO₃：10.98 %，Nb₂O₅：10.15%，Ta₂O₅：16.87%，TiO₂：6%，蔗糖粉末：40.00%；

制备工艺：将以上各粉末置于球磨机中，加入适量的蒸馏水混合均匀，然后经烘干过目得到粒径为0.15~5 μm的混合粉末；随后将混合粉末装入石墨模具中，置于放电等离子烧结炉中烧结；烧结参数为：真空度低于5×10^-1 Pa，平均升温速率80℃/min，烧结温度1800℃，压力3 MPa，保温时间15 min。烧结结束后，随炉冷却至室温得到高熵陶瓷粉末，记为HC1。该高熵陶瓷粉末平均粒径为100～250 nm，纯度为99.1 %。

实施例2

原料配比（以质量百分比计）：HfO₂：14.59 %，MoO₃：10.04 %，Nb₂O₅：9.23 %，Ta₂O₅：15.43%，TiO₂：5.44 %，蔗糖粉末：45.27wt%；

制备工艺：将上述各粉末置于球磨机中加入适量的蒸馏水混合均匀，然后经烘干过目得到粒径为0.15~5 μm的混合粉末；随后将混合粉末装入石墨模具中，置于放电等离子烧结炉中烧结；烧结参数为：真空度低于5×10^-1 Pa，平均升温速率80℃/min，烧结温度2000℃，压力3 MPa，保温时间15 min。烧结结束后，随炉冷却至室温得到高熵陶瓷粉末，记为HC2。该高熵陶瓷粉末平均粒径为120～260 nm，纯度为99.3 %。

实施例3

原料配比（以质量百分比计）：HfO₂：13.71 %，MoO₃：9.35%，Nb₂O₅：8.55 %，Ta₂O₅：14.29%，TiO₂：5.20 %，蔗糖粉末：48.9 %；

制备工艺：将上述各粉末粉末置于球磨机中加入适量的蒸馏水混合均匀，然后经烘干过目得到粒径为0.15～5 μm的混合粉末；随后将混合粉末装入石墨模具中，置于放电等离子烧结炉中烧结；烧结参数为：真空度低于5×10^-1 Pa，平均升温速率80℃/min，烧结温度2100℃，压力3 MPa，保温时间15 min。烧结结束后，随炉冷却至室温得到高熵陶瓷粉末，记为HC3。该高熵陶瓷粉末平均粒径为140～300 nm，纯度为99.5 %。