基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法及系统
阅读说明：本技术 基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法及系统 (ICP-MS-based long-life alpha nuclide real-time continuous monitoring method and system ) 是由 骆志平 庞洪超 汪传高 陈然 郑国文 吴昊 于 2021-07-15 设计创作，主要内容包括：本发明提供了一种基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法,包括：将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶；将氩气载带的长寿命α核素气溶胶与氩气载带的标准核素气溶胶混合；通过电感耦合等离子体质谱仪对混合后的气溶胶进行计数测量,对测量数据进行处理,得到被监测空气中的长寿命α核素气溶胶的活度浓度。本发明能够实现长寿命α核素的实时在线监测,检测灵敏度高,应用于可能产生长寿命人工α放射性气溶胶的工作场所,对保障工作人员人身安全、提升吸入内照射防护水平具有重要意义。(The invention provides an ICP-MS-based long-life alpha nuclide real-time continuous monitoring method, which comprises the following steps: converting long-life alpha nuclide aerosol carried by air into long-life alpha nuclide aerosol carried by argon; mixing long-life alpha nuclide aerosol carried by argon gas with standard nuclide aerosol carried by argon gas; and counting and measuring the mixed aerosol through an inductively coupled plasma mass spectrometer, and processing the measurement data to obtain the activity concentration of the long-life alpha nuclide aerosol in the monitored air. The invention can realize the real-time on-line monitoring of long-life alpha nuclide, has high detection sensitivity, is applied to workplaces possibly generating long-life artificial alpha radioactive aerosol, and has important significance for ensuring the personal safety of workers and improving the protection level of irradiation in inhalation.)
技术领域
本发明涉及放射性气溶胶在线监测技术，具体涉及一种基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法及系统。
背景技术
放射性α气溶胶在线监测作为事故预警和人员防护的一项重要措施，在核电站、乏燃料后处理厂等各种核设施中都是必须配备的。然而目前国内外广泛使用的α气溶胶在线监测设备主要是离子注入硅半导体探测器(PIPS)，常用的该类设备探测限普遍在1E-1Bq/m3水平，测量时间超过30min，无法很好的满足人员辐射防护的最优化监测工作的需求(见表1)，而且并没有实现真正的实时在线功能，无法很好的起到预警报警的作用。此外，这种监测方法还存在高氡本底下的氡子体干扰严重、滤纸对α粒子的能量衰减等缺点。
表1各种α气溶胶在线监测系统比较
由上可知，国内外还不存在能实现长寿命α核素气溶胶快速测量的实时连续监测仪器或方法。因此，亟需建立一种针对长寿命α核素的实时连续监测方法，进而研发出更加有效灵敏、探测限更低的长寿命α核素气溶胶实时监测系统。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术中存在的缺陷，提供一种基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法及系统，实现长寿命α核素的实时在线监测，提高检测灵敏度，保障工作人员的人身安全。
本发明的技术方案如下：一种基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法，包括：
(1)将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶；
(2)将氩气载带的长寿命α核素气溶胶与氩气载带的标准核素气溶胶混合；
(3)通过电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对混合后的气溶胶进行计数测量，对测量数据进行处理，得到被监测空气中的长寿命α核素气溶胶的活度浓度。
进一步，如上所述的基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法，步骤(1)中，通过氩气对空气流进行逆向流动的方式，将空气中的主要成分转换成氩气，从而将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶。
进一步，如上所述的基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法，步骤(2)中所述的氩气载带的标准核素气溶胶用于长寿命α核素气溶胶的定量相对测量。
进一步，如上所述的基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法，步骤(3)中长寿命α核素气溶胶的活度浓度计算公式如下：
其中，
C239为长寿命α核素气溶胶的活度浓度；
N239和N242分别为长寿命α核素和标准核素在电感耦合等离子体质谱仪中测到的单位计数；
M242为标准核素进入电感耦合等离子体质谱仪的质量；
a239为长寿命α核素的比活度；
V为长寿命α核素气溶胶的进样量；
d为长寿命α核素和标准核素在电感耦合等离子体质谱仪测量过程中的质量歧视校准因子。
一种用于实现上述方法的基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测系统，包括气溶胶直接进样装置、膜去溶雾化器和电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，电感耦合等离子体质谱仪连接自动控制与数据处理系统，所述气溶胶直接进样装置与氩气输入装置连接，用于将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶，所述膜去溶雾化器产生标准核素气溶胶，并与长寿命α核素气溶胶混合，电感耦合等离子体质谱仪用于对标准核素气溶胶和长寿命α核素气溶胶进行计数测量。
进一步，如上所述的系统，其中，所述的气溶胶直接进样装置包括外部套管和内部膜管，在外部套管与内部膜管之间通入高纯氩气，氩气相对内部膜管内的空气流呈逆向流动，将内部膜管内空气中主要成分转换为氩气，从而将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶。气溶胶直接进样装置利用的是气体扩散原理，通过内部膜管与外部套管间大量氩气逆流产生的负压将膜管内空气中粒径更小的主要成分(氧气和氮气)置换为氩气。
本发明的有益效果如下：本发明提供的基于ICP-MS的长寿命α核素监测方法及系统能够实现长寿命α核素的实时在线监测，并且检测灵敏度高，应用于可能产生长寿命人工α放射性气溶胶的工作场所(如乏燃料后处理厂、钚转化提纯工艺和核武器储存库等)，对保障工作人员人身安全、提升吸入内照射防护水平具有重要意义。同时，该方法对提早发现某些生产工艺环节中可能存在的长寿命α核素安全泄漏隐患，保障生产工艺安全同样具有重要意义。
附图说明
图1为本发明具体实施例中基于ICP-MS的长寿命α核素实时连续监测方法流程图；
图2为本发明具体实施例中气溶胶直接进样装置的原理示意图；
图3为本发明具体实施例中膜去溶雾化器的工作原理示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明基于气溶胶直接进样装置、膜去溶雾化器和电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)建立了长寿命核素气溶胶的实时连续监测方法及系统，其中气溶胶直接进样装置实现长寿命α核素气溶胶的直接进样，膜去溶雾化器产生标准核素气溶胶用于长寿命α核素气溶胶的定量相对测量，通过确定膜去溶雾化器进入ICP-MS的量即可给出长寿命α核素气溶胶的量，ICP-MS用于标准核素气溶胶与空气样品气溶胶中的长寿命α核素的计数测量，方法流程具体如图1所示。
该方法的主要工作过程如下：空气中长寿命α核素气溶胶通过气泵以规定的取样流量v进入直接进样装置，进而通过氩气输入装置将空气载带的长寿命α核素气溶胶转换为氩气载带的长寿命α核素气溶胶，并与刻度系统(膜去溶雾化器)产生的由氩气载带的标准核素气溶胶在与ICP-MS连接的管路中混合，进入ICP-MS进行计数测量，将相关测量数据结合运行参数(如采样流量v及测量时段Δt等)进行数据处理，最终以活度浓度(Bq/m3)的形式报告给监测人或自动记录在案。
用ICP-MS技术监测空气中长寿命α核素气溶胶浓度，是一种通过测量长寿命α核素质量数(而不是测量放射性活度)，进而转换为放射性活度，并利用相关的采样流量等运行参数，将其转换为被监测空气中α核素气溶胶的浓度。长寿命α核素气溶胶浓度的计算式如下：
其中：
C239为长寿命α核素气溶胶的活度浓度，单位为Bq/m3；
N239和N242分别为长寿命α核素和标准核素在ICP-MS中测到的单位计数，单
位为个/s；
M242为标准核素进入ICP-MS的质量，单位为g/min；
a239为长寿命α核素的比活度，单位为Bq/g；
V为待测长寿命α核素气溶胶的进样量，单位为m3/min；
d为长寿命α核素和标准核素在ICP-MS测量过程中的质量歧视校准因子。
利用ICP-MS技术监测空气中的长寿命α核素气溶胶，面临一个最大的问题就是进入ICP-MS的空气量是非常有限的(耐受性＜50mL/min)，因为未经气体交换的气溶胶直接进入ICP-MS会使空气中的氮氧离子化，降低待测金属离子化，从而使灵敏度大大降低，这就极大的限制了监测灵敏度的提高。但是，如把空气载带的长寿命α核素气溶胶粒子，转变为其它气体所载带的长寿命α核素粒子(比如载气为氩气)，其进气量可大为提高，对提高监测灵敏度有利。
本发明设计了一套气溶胶直接进样装置，可将空气载带的气溶胶置换为氩气载带的气溶胶，其基本原理是利用外部套管与内部膜管之间的大量高纯氩气相对膜管内空气流的逆向流动，在此过程中将内部膜管内空气中主要成分(氧气和氮气)转换为氩气，从而将空气(氧气和氮气)载带的气溶胶(以确定的交换效率)转换为氩气载带的气溶胶，系统原理如图2所示。通过这种变换技术，可将空气的进气量(即取样流量v)提高到800mL/min，远远高于ICP-MS的空气耐受量50mL/min。
膜去溶雾化器用于产生标准核素气溶胶，将配置好的标准溶液样品引入如图3所示的膜去溶雾化器，溶液经雾化器雾化成蒸汽状态的气溶胶，继而进入高温(如120℃)雾化室。从雾化室出来的蒸汽状态气溶胶进入加热的隔膜去溶装置，利用膜渗透技术，将样品气溶胶中的溶剂分离去除，并利用反向的气体(如氩气)吹扫以带走从膜渗透出来的溶剂蒸汽，从而使进入ICP-MS的气溶胶成为干燥的具有确定活度浓度的标准气溶胶。将标准溶液中的溶剂通过雾化、干燥等过程而形成具有确定活度浓度的标准核素气溶胶，其雾化效率测量等相关的实验操作过程需得格外仔细。膜去溶雾化系统能够显著减少溶剂中氧化物、氢化物的干扰，大大提高分析的灵敏度。
本领域技术人员在考虑说明书及实践这里公开的发明后，将容易想到本发明的其它实施方案。本申请旨在涵盖本发明的任何变型、用途或者适应性变化，这些变型、用途或者适应性变化遵循本发明的一般性原理并包括本发明未公开的本技术领域中的公知常识或惯用技术手段。这样，倘若对本发明的这些变型、用途适应性变化属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改变型和用途适应性变化在内。
上述实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。
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