阅读说明：本技术 一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法 (Method for activating two-dimensional nitrogen-doped graphene ) 是由 任斌 许跃龙 王莎莎 翟作昭 张利辉 刘振法 田志 桂鉴臣 于 2021-09-07 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法,包括以下步骤：(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮混合后煅烧,得到黑色固体材料,即为氮掺杂类石墨烯；(2)合成工艺：向所述氮掺杂类石墨烯中加入硫酸镁进行混合,将混合材料置于马弗炉中进行煅烧,得到黑白相间的材料；(3)洗涤：将黑白相间的材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡、抽滤,得到黑色固体材料,即可。本发明提供的活化二维氮掺杂类石墨烯的方法,整个处理过程具有绿色,经济、高效的优点,解决了常见的活化方法低效、高耗能、环境污染的缺点。(The invention discloses a method for activating two-dimensional nitrogen-doped graphene, which comprises the following steps: (1) synthesizing nitrogen-doped graphene: mixing melamine, ammonium chloride and polyvinylpyrrolidone, and calcining to obtain a black solid material, namely the nitrogen-doped graphene; (2) the synthesis process comprises the following steps: adding magnesium sulfate into the nitrogen-doped graphene for mixing, and placing the mixed material into a muffle furnace for calcining to obtain a black-white material; (3) washing: and (3) soaking the black-white material in a beaker containing distilled water, and performing suction filtration to obtain a black solid material. The method for activating the two-dimensional nitrogen-doped graphene provided by the invention has the advantages of environmental friendliness, economy and high efficiency in the whole treatment process, and overcomes the defects of low efficiency, high energy consumption and environmental pollution of a common activation method.)

一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法

技术领域

本发明涉及化学材料制备技术领域，更具体的说是涉及一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法。

背景技术

现有技术中处理活化二维碳材料主要采用物理方法和化学方法。物理法主要是采用水蒸气或者二氧化碳作为物理活化剂，但是采用物理法活化二维碳材料存在活化效率低，活化温度过高的现象，因此在实际应用过程中处理成本过高；而化学法主要是利用KOH作为化学活化剂，尽管可以显著提高材料的比表面积，进而提高材料的相关性能，但是这个过程不仅需要高温(大于800℃)，并且强碱不符合现阶段绿色生产的政策，此外KOH活化还会降低杂原子掺杂含量，不利于材料性能的进一步提升。

因此，如何提供一种高效且绿色经济的二维碳材料的活化方法是本领域技术人员亟需解决的问题。

发明内容

有鉴于此，本发明提供了一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法，整个处理过程具有绿色，经济、高效的优点，解决了常见的活化方法低效、高耗能、环境污染的缺点。

为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法，包括以下步骤

(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮混合后煅烧，得到黑色固体材料，即为氮掺杂类石墨烯；

(2)合成工艺：向所述氮掺杂类石墨烯中加入硫酸镁进行混合，将混合材料置于马弗炉中进行煅烧，得到黑白相间的材料；

含水合物的镁离子首先会吸附在含亲水基团的碳材料表面，随着温度升高，硫酸镁中的水逐渐蒸发形成水蒸气，水蒸气会渗入到二维材料的层间，因此有利于硫酸镁在层间的质量传递，随着温度进一步升高，硫酸镁的结合水逐渐减少，引起在层间的硫酸镁颗粒团聚长大，将材料的层间距扩大，避免了二维材料的重新堆叠。

(3)洗涤：将黑白相间的材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡、抽滤，得到黑色固体材料，即可。

由本发明上述方法制备得到的活化材料的比表面积最大可达到1050m²/g，形貌均一，呈现三维类珊瑚孔结构。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(1)中三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:1:1。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(1)中所述煅烧温度为950℃，煅烧时间为4h。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(2)中所述氮掺杂类石墨烯与硫酸镁的质量比为(1-2)：(2-1)。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(2)中所述氮掺杂类石墨烯与硫酸镁的质量比为1：1。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(2)中所述煅烧温度为600℃，煅烧时间为1h。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(3)中所述浸泡时间为30-240min，以去除吸附在材料上的硫酸镁。

优选的，在上述一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法中，步骤(1)和步骤(2)所述煅烧过程均是在空气气氛中进行。

经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明公开提供了一种活化二维氮掺杂类石墨烯的方法，具有以下有益效果：本发明采用硫酸镁作为活化剂，采用较温和的煅烧温度活化二维氮掺杂类石墨烯材料，活化的材料相较未活化的二维碳材料比表面积有显著的提高，并且杂原子掺杂量无明显变化，具有高效、绿色、经济的特点。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。

图1附图为本发明提供的实施例1-3及对比例1的SEM、TEM电镜图，其中A、D对应实施例1，B、E对应实施例2，C、F对应实施例3，G、H对应对比例1。

具体实施方式

下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

实施例1

(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮按照1:1:1的质量比进行机械混合，在950℃空气氛围条件下煅烧4h得到黑色固体材料，即为氮掺杂类石墨烯材料；

(2)合成工艺：向合成出的氮掺杂类石墨烯材料中加入硫酸镁，氮掺杂类石墨烯材料与硫酸镁的质量比为2:1，混合均匀后置于600℃的马弗炉中在空气氛围煅烧1h，得到黑白相间的材料；

(3)洗涤：将黑白相间的材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡，浸泡30min后抽滤，得到黑色固体材料，即可。

实施例2

(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮按照1:1:1的质量比进行机械混合，在950℃空气氛围条件下煅烧4h得到黑色固体材料，即为氮掺杂类石墨烯材料；

(2)合成工艺：向合成出的氮掺杂类石墨烯材料中加入硫酸镁，氮掺杂类石墨烯材料与硫酸镁的质量比为1:1，混合均匀后置于600℃的马弗炉中在空气氛围煅烧1h，得到黑白相间的材料；

(3)洗涤：将黑白相间的材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡，浸泡30min后抽滤，得到黑色固体材料，即可。

实施例3

(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮按照1:1:1的质量比进行机械混合，在950℃空气氛围条件下煅烧4h得到黑色固体材料，即为氮掺杂类石墨烯材料；

(2)合成工艺：向合成出的氮掺杂类石墨烯材料中加入硫酸镁，氮掺杂类石墨烯材料与硫酸镁的质量比为1:2，混合均匀后置于600℃的马弗炉中在空气氛围煅烧1h，得到黑白相间的材料；

(3)洗涤：将黑白相间的材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡，浸泡30min后抽滤，得到黑色固体材料，即可。

对比例1

(1)氮掺杂类石墨烯合成：将三聚氰胺、氯化铵、聚乙烯吡咯烷酮按照1:1:1的质量比进行机械混合，在950℃空气氛围条件下煅烧4h得到黑色固体材料，即为氮掺杂类石墨烯材料；

(2)洗涤：将氮掺杂类石墨烯材料置于含有蒸馏水的烧杯中浸泡，浸泡30min后抽滤，得到黑色固体材料，即可。

对实施例1-3及对比例1得到的产品进行产品比表面积的测定，结果参见表1：

表1

	实施例1	实施例2	实施例3	对比例1
					比表面积m<sup>2</sup>/g	869	1050	905	755
孔容cm<sup>3</sup>/g	0.714	0.821	0.750	0.61

本说明书中各个实施例采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。对于实施例公开的方案而言，由于其与实施例公开的方法相对应，所以描述的比较简单，相关之处参见方法部分说明即可。

对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。