一种含稀土元素的高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料及其制备方法
阅读说明：本技术 一种含稀土元素的高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料及其制备方法 (High-thermal-conductivity high-toughness silicon nitride ceramic material containing rare earth elements and preparation method thereof ) 是由 伍尚华 李建斌 聂光临 于 2019-11-19 设计创作，主要内容包括：本发明涉及陶瓷材料技术领域,具体为一种含稀土元素的具有高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料,以及该种氮化硅陶瓷材料的制备方法。本发明通过添加稀土金属来代替复合粉体中的部分稀土氧化物,稀土金属作为减氧剂,可减少烧结助剂引入的氧元素并且捕获氮化硅粉体中的氧杂质,从而明显改进烧结行为,使氮化硅热导率和强度与断裂韧性得到提升,制备高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料。(The invention relates to the technical field of ceramic materials, in particular to a silicon nitride ceramic material containing rare earth elements and having high thermal conductivity and high toughness and a preparation method of the silicon nitride ceramic material. According to the invention, rare earth metal is added to replace part of rare earth oxide in the composite powder, and the rare earth metal is used as an oxygen reducer, so that oxygen element introduced by a sintering aid can be reduced and oxygen impurities in the silicon nitride powder are captured, thereby obviously improving the sintering behavior, improving the thermal conductivity, strength and fracture toughness of the silicon nitride, and preparing the high-thermal-conductivity and high-toughness silicon nitride ceramic material.)
技术领域
本发明涉及陶瓷材料技术领域，尤其涉及一种含稀土元素的高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料，以及该种氮化硅陶瓷材料的制备方法。
背景技术
随着以电动汽车为代表的大功率电力电子元器件的应用，如交直流变换模块，不仅功率增加，所需的散热量增加，而且工作环境存在严重的震动冲击情况，所需的强度更高，在高强度的交变电流下需要良好的介电性能。目前在陶瓷绝缘散热基板中，成本较低的氧化铝散热基板热导率偏低，常用于功率较低的模块，高热导率的氮化铝散热基板强度较低，常用于功率较大的模块，高强度高热导率的碳化硅散热基板绝缘性较差，而氮化硅散热基板以其高强度、高断裂韧性、高绝缘性以及满足需求的热导率等优点被广泛研究。氮化硅陶瓷材料制备成本较高，为了获得具有高热导率的氮化硅陶瓷材料一般采用长时间、高温、高气压的方法制备，在现有对氮化硅陶瓷某一方面性能改善时，通常是以牺牲别的性能为代价，目前采用长时间、高温、高气压的方法制备获得的氮化硅陶瓷机械性能下降，并且成本非常高。
发明内容
本发明针对现有技术存在的上述问题，提供一种具有高热导高强韧的含稀土元素的氮化硅基板陶瓷材料，以及该种氮化硅陶瓷材料的及其制备方法。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案。
本发明的第一个方面，提供一种含稀土元素的高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料，所述氮化硅陶瓷材料由复合粉体烧结而成，所述复合粉体包括氮化硅粉体和减氧剂；所述减氧剂为稀土金属。
优选的，所述氮化硅粉体的粒径为10nm～20μm；更优选的，所述氮化硅粉体的粒径为200nm～1μm。
优选的，所述稀土金属选自Yb、Lu、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er和Tm中的一种或多种。
优选的，所述稀土金属的粒径为100μm以下，更优选的，所述稀土金属的粒径为25μm以下。
优选的，复合粉体中稀土金属的含量少于或等于15wt％；更优选的，复合粉体中稀土金属的含量为0.5wt％～6wt％。
优选的，所述复合粉体还包括稀土氧化物。
优选的，所述稀土氧化物选自Yb2O3、Lu2O3、Sc2O3、Y2O3、La2O3、Ce2O3、Pr2O3、Nd2O3、Pm2O3、Sm2O3、Eu2O3、Gd2O3、Tb2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3和Tm2O3中的一种或多种。
优选的，所述稀土氧化物的粒径为10nm～20μm；更优选的，所述稀土氧化物的粒径为40nm～1μm。
优选的，复合粉体中稀土氧化物的含量少于或等于15wt％；更优选的，复合粉体中稀土氧化物的含量为0.5wt％～5wt％。
本发明的另一方面，提供以上所述含稀土元素的高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
将组成复合粉体的各组分混合均匀，得到复合粉体；由复合粉体成型，得到坯体；对坯体进行第一次烧结和第二次烧结；所述第一次烧结是在800～1700℃、0～10MPa的保护气氛下烧结0.5～4小时，所述第二次烧结是在1700～1900℃、0.1～10MPa的保护气氛下烧结1～6小时。
优选的，组成复合粉体的各组分经过球磨、烘干、粉碎、过筛工序，得到混合均匀的复合粉体。
优选的，所述成型包括干压成型、冷等静压成型、流延成型、凝胶注模成型或3D打印成型。成型的方法不限于这几种。
优选的，所述烧结包括无压热压烧结、热压烧结、气压烧结或热等静压烧结。烧结的方法不限于这几种。
所述保护气氛是氮气或氩气等。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明通过添加稀土金属来代替复合粉体中的全部或部分稀土氧化物，稀土金属作为减氧剂，可减少烧结助剂引入的氧元素并且捕获氮化硅粉体中的氧杂质，从而明显改进烧结行为，使氮化硅热导率和强度与断裂韧性得到提升，制备高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料。
具体实施方式
为了更充分的理解本发明的技术内容，下面结合具体实施例对本发明的技术方案作进一步介绍和说明。
以下实施例中使用的氮化硅粉体的粒径为0.2μm，稀土氧化物的粒径为0.5μm，稀土金属过500目筛后使用，稀土金属的粒径为25μm以下。
实施例1
本实施例提供一种高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料及其制备方法，具体是：将95克Si3N4和5克Y2O3加入无水乙醇中，配成混合粉体，放入研磨球，球料比为1∶3，球磨10小时后，将球磨后的浆料放入旋转蒸发仪，加热温度为60℃，粉体干燥后，过100目筛子，得到复合粉体。取适量混合均匀的复合粉体装入直径为50mm的石墨模具中进行烧结，在1600℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结1小时，然后在1850℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结3小时制备得到氮化硅陶瓷材料。
实施例2
将95克Si3N4、3克Y2O3和2克Y加入无水乙醇中，配成混合粉体，放入研磨球，球料比为1∶3，球磨10小时后，将球磨后的浆料放入旋转蒸发仪，加热温度为60℃，粉体干燥后，过100目筛子，得到复合粉体。取适量混合均匀的复合粉体装入直径为50mm的石墨模具中进行烧结，在1600℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结1小时，然后在1850℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结3小时，制备得到高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料。
实施例3
将96克Si3N4、2克Y2O3和2克Y加入无水乙醇中，配成混合粉体，放入研磨球，球料比为1∶3，球磨10小时后，将球磨后的浆料放入旋转蒸发仪，加热温度为60℃，粉体干燥后，过100目筛子，得到复合粉体。取适量混合均匀的复合粉体装入直径为50mm的石墨模具中进行烧结，在1600℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结1小时，然后在1850℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结3小时，制备得到高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料。
实施例4
将96克Si3N4、4克Y加入无水乙醇中，配成混合粉体，放入研磨球，球料比为1∶3，球磨10小时后，将球磨后的浆料放入旋转蒸发仪，加热温度为60℃，粉体干燥后，过100目筛子，得到复合粉体。取适量混合均匀的复合粉体装入直径为50mm的石墨模具中进行烧结，在1600℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结1小时，然后在1850℃、0.1MPa的氮气气氛、30MPa的单向压力下热压烧结3小时，制备得到高热导、高强韧的氮化硅陶瓷材料。
对实施例1-4所制得氮化硅陶瓷材料进行加工，由实施例1的氮化硅陶瓷材料制成的样品记为1号，由实施例2-4的氮化硅陶瓷材料制成的样品相应地记为2-4号。
用金刚石工具分别对各实施例所制得的氮化硅陶瓷材料进行加工，用各实施例的氮化硅陶瓷材料分别制成多根1mm×2mm×25mm的样条和10mm×10mm×2mm的样块，分别用于测试氮化硅陶瓷材料的三点抗弯强度和热导率。使用阿基米德法对相对密度进行测定。另外，利用X射线衍射进行相鉴定，利用扫描式电子显微镜对所得到的抛光刻蚀处理后的氮化硅陶瓷材料进行观察。
表1各实施例制备的氮化硅陶瓷的性能测试结果
密度g/cm<sup>3</sup>
抗弯强度MPa
热导率W/mK
1号
3.21
770
47
2号
3.24
807
63
3号
3.23
770
60
4号
3.22
728
59
由表1的测试结果可知，添加稀土金属后的氮化硅陶瓷均致密，并且具有高的热导率，适当稀土氧化物比例下，保证优良的机械性能。在适当的稀土金属和稀土氧化物比例下，XRD检测到第二相结晶相，并且扫描式电子显微镜下观测到玻璃相聚集到氮化硅晶粒形成的三叉晶界处的显微结构，故得到高热导、高强韧的氮化硅陶瓷。
以上所述仅以实施例来进一步说明本发明的技术内容，以便于读者更容易理解，但不代表本发明的实施方式仅限于此，任何依本发明所做的技术延伸或再创造，均受本发明的保护。
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