用于将六氟化铀转化为二氧化铀的设备和方法
阅读说明：本技术 用于将六氟化铀转化为二氧化铀的设备和方法 (Apparatus and method for converting uranium hexafluoride to uranium dioxide ) 是由 布鲁诺·梅索纳 斯特凡纳·埃布拉尔 于 2018-10-09 设计创作，主要内容包括：用于将六氟化铀(UF-6)转化为二氧化铀(UO-2)的设备包括用于将UF-6转化为氟氧化铀粉末(UO-2F-2)的水解反应器(4)、用于将由反应器(4)提供的UO-2F-2粉末转化为UO-2粉末的高温水解炉(6)、包括用于注入UF-6、水蒸汽或H-2的试剂注入管道(10)的供给装置(8)以及被构造为控制供给装置(8)以在转化设备的停止或启动阶段期间向至少一个试剂注入管道(10)供给中性气体的控制系统(16)。(For the treatment of uranium hexafluoride (UF) 6 ) Conversion to uranium dioxide (UO) 2 ) The equipment comprises a device for mixing UF 6 Conversion to uranium oxyfluoride powder (UO) 2 F 2 ) Hydrolysis reactor (4), UO for supplying from the reactor (4) 2 F 2 Conversion of powder to UO 2 High temperature hydrolysis furnace (6) of powders, including for injecting UF 6 Water vapor or H 2 And a control system (16) configured to control the supply device (8) to supply neutral gas to the at least one reagent injection duct (10) during a stop or start phase of the conversion plant.)
技术领域
本发明涉及二氧化铀(UO2)粉末的生产领域，该UO2粉末特别是用于制造用于核燃料棒的UO2粒料。
背景技术
有可能以六氟化铀(UF6)的形式浓缩铀。但是，然后需要将UF6转化为UO2来制成UO2粒料。
为此，可以通过在反应器中水解、将气态的UF6和干水蒸气注入到反应器中来将气态的UF6转化为氟氧化铀(UO2F2)以获得UO2F2粉末，然后通过在炉中高温水解、使UO2F2粉末在炉中循环并在炉中注入干水蒸气和氢气(H2)来将UO2F2粉末转化为UO2粉末。
水解反应在中性气体(或惰性气体)的气氛下，优选在氮气气氛下进行。为此，将中性气体注入到反应器中，形成扫过反应器的气流。
US6136285和US7824640公开了一种用于将UF6转化为UO2的设备，该设备包括用于进行这种转化方法的水解反应器和高温水解炉。
在制造UO2时，出于安全和保障(临界)的原因，希望避免铀在转化设备内的任何积聚。另外，由依次的UF6→UO2F2→UO2转化产生的一种副产物是氟化氢(HF)气体，它具有剧毒和腐蚀性。因此，重要的是确保连续不断地排出HF并将HF储存在转化设备外。
在转化设备的不合时宜的或计划的关停期间，有在设备中积聚反应产物或试剂的风险。因此，需要将设备保持在最大的安全和保障的构造中，同时注意不要达到设备内的临界的U形质量，从而一方面避免氢和氧之间的任何反应(爆炸风险)，另一方面避免HF和H2O之间的任何反应(形成氢氟酸)，并且不引起由于粉末的团聚而造成的设备堵塞。
另外，以气态的形式注入到设备中的UF6在低于其升华温度(1atm下为56.4℃)时结晶。UF6的结晶导致设备的活动部件的硬阻塞以及用于将反应性气体注入到反应器中的装置的阻塞。
此外，设备中存在反应性或反应产物可能会对在设备关停时必须进行干预的操作员的安全构成风险。打开设备时的主要风险与设备中没有空气(操作员缺氧)、HF的毒性以及由铀引起的内部和外部污染的风险有关。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种用于将UF6转化为UO2的设备，其安全性和保障性在设备的关停阶段期间得以改善。
为此，本发明提供了一种用于将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的设备，该转化设备包括：
-水解反应器(4)，其用于通过注入到反应器(4)中的气态的UF6和干水蒸气之间的反应，将UF6转化为氟氧化铀粉末(UO2F2)；
-高温水解炉，其用于通过使UO2F2粉末与注入到炉(6)中的干水蒸气和气态的氢(H2)反应，将由反应器供给的UO2F2粉末转化为UO2粉末；
-供给装置，其包括用于注入UF6、水蒸汽或H2的试剂注入管道，每个试剂注入管道被设计为向反应器或炉进行供给；以及
-控制系统，其被设计为控制供给装置，以便在转化设备的停止或启动阶段期间向至少一个试剂注入管道供给中性气体。
根据特定的实施方式，转化设备包括以下一个或多个可选特征，这些特征被单独采用或以任何技术上可行的组合采用：
-控制系统设计为控制供给装置，以便在转化设备的关停或启动期间向每个试剂注入管道供给中性气体；
-除了试剂注入管道之外，供给装置还包括至少一个中性气体注入管道以用于在生产阶段期间将中性气体注入到反应器中，从而在中性气体气氛下将UF6转化为UO2；
-供给装置包括用于通过形成中性气体射流来向反应器供给中性气体的中性气体注入管道，中性气体射流将来自通向反应器的试剂注入管道的UF6射流和水蒸汽射流分开；
-控制系统被设计为通过考虑转化设备中铀移动的方向，从转化设备的上游到下游或从下游到上游顺序地向试剂注入管道进行供给，向每个试剂注入管道供给中性气体；
-在转化设备的关停阶段，控制系统被设计为依次：停止向反应器的UF6供给并用中性气体供给代替UF6供给，然后停止反应器的水蒸汽供给并用中性气体供给代替水蒸汽供给，然后可选地，在从反应器中移走所有的UO2F2粉末后，使转移装置停止，该转移装置被设计为将UO2F2粉末从反应器转移到炉，然后停止向炉的H2供给并用中性气体供给代替H2供给，然后停止向炉的干水蒸气供给并用中性气体供给代替干水蒸气供给，然后可选地，在从炉中排出所有的UO2粉末并使炉的转筒冷却后，停止转筒的旋转；
-在转化设备的启动阶段期间，控制系统被设计为依次：在转化设备的加热步骤期间，通过试剂注入管道和中性气体注入管道将中性气体注入到反应器和炉中；然后，通过考虑转化设备中铀移动的方向，从转化设备的下游到上游顺序地向反应物注入管道供给反应性气体，来用反应性气体供给代替经由炉和反应器的反应物注入管道的中性气体供给。
本发明还涉及一种用于在转化设备中将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的方法，所述转化设备包括：水解反应器，其用于通过注入到反应器中的气态的UF6和干水蒸气之间的反应，将UF6转化为氟氧化铀(UO2F2)粉末；以及高温水解炉，其用于通过注入到炉(6)中的UO2F2和干水蒸气和氢气(H2)之间的反应，将由反应器供给的UO2F2粉末转化为UO2粉末，所述方法包括以下步骤：
-在转化阶段期间，通过经由试剂注入管道向反应器和炉供给反应性气体，将UF6转化为UO2，每个试剂注入管道通向反应器或通向炉；以及
-在转化设备的关停或启动阶段期间，向至少一个试剂注入管道供给中性气体。
根据特定的实现方式，转化方法包括以下一个或多个可选特征，这些特征是被单独采用或以任何技术上可行的组合采用：
-在转化设备的关停或启动阶段期间，向每个试剂注入管道供给中性气体；
-在生产阶段期间，经由至少一个中性气体注入管道将中性气体注入到反应器中，以在中性气体气氛下进行转化；
-转化设备的关停包括清洗步骤，在该清洗步骤期间，考虑铀移动的方向，从转化设备的上游到下游顺序地向试剂注入管道供给中性气体；
-在转化设备的关停阶段期间，该方法依次包括以下步骤：停止向反应器的UF6供给并用中性气体供给代替UF6供给，然后停止从反应器向反应器的干水蒸气供给并用中性气体供给代替干水蒸气供给，然后可选地，在从反应器中移走所有的UO2F2粉末后，使转移装置停止，该转移装置被设计为将UO2F2粉末从反应器转移到炉，然后停止向炉的H2供给并用中性气体供给代替H2供给，然后停止向炉的干水蒸气供给并用中性气体供给代替干水蒸气供给，然后可选地，在从炉中移走任何UO2粉末并使炉的转筒冷却后，停止转筒的旋转；
-在转化设备的启动阶段期间，该方法依次包括以下步骤：在转化设备的加热步骤期间，经由试剂注入管道和中性气体注入管道将中性气体注入到反应器和炉中；然后，通过考虑铀移动的方向，从转化设备的下游到上游顺序地向反应物注入管道供给反应性气体，来用反应性气体供给代替经由炉和反应器的反应物注入管道的中性气体供给。
附图说明
通过阅读下面仅通过举例的方式给出并参照单个附图进行的描述，将更好地理解本发明及其优点，该单个附图是用于将UF6转化为UO2的设备的示意图。
具体实施方式
图1所示的转化设备2包括水解反应器4，其用于通过注入到反应器4中的气态的UF6和干水蒸气之间的反应，将UF6转化为UO2F2粉末。
转化设备2包括高温水解炉6，其用于通过使UO2F2粉末与注入到炉6中的干水蒸气和H2气体反应，将由反应器4供给的UO2F2粉末转化为UO2粉末。
转化设备2包括供给装置8，其被设计为将反应性气体(UF6气体、干水蒸气和H2气体)注入到反应器4和炉6中。
供给装置8从反应性气体源供给，该反应性气体源包括至少一种气态的UF6源、至少一种干水蒸气源和至少一种气态的H2源。
供给装置8包括用于将反应性气体注入到反应器4和炉6中的试剂注入管道10。
试剂注入管10包括向反应器4进料的UF6注入管道、向反应器4进料的第一蒸汽注入管道、向炉6进料的第二蒸汽注入管道和向炉6进料的H2注入管道。
供给装置8还被设计为将中性气体注入到反应器4中，特别是在转化设备2的生产阶段中，从而在中性气体气氛下将UF6转化为UO2F2。供给装置8包括用于将中性气体注入到反应器4中的一个或多个中性气体注入管道12。
优选地，供给装置8还被设计为在关停和启动阶段将中性气体注入到反应器4和炉6中，以便在转化设备2不在生产阶段时在反应器4和炉6中保持中性气体气氛。供给装置8包括用于将中性气体注入到炉6中的一个或多个中性气体注入管道12。
供给装置8被设计为允许将中性气体注入到反应器4中，而不将中性气体注入到炉6中。
在生产阶段，供给装置8将中性气体注入到反应器4中以便在中性气体气氛下将UF6转化为UO2F2粉末，而不将中性气体注入到炉6中。在生产阶段中在反应器4中注入的中性气体在下文中被称为“中性清除气体”。在关停和/或启动阶段，供给装置8将中性气体注入到反应器4和炉6中，以保持中性气体气氛。
供给装置8由至少一种中性气体源进行供给。中性气体优选是氮气(N2)。
在关停或启动阶段期间向炉6的中性气体供给可以例如借助于通向炉6的专用的中性气体注入管道12或通过下文所述的试剂注入管道10来进行。
供给装置8被设计为允许向至少一个试剂注入管道10供给中性气体，并且优选允许向每个试剂注入管道10供给惰性气体。
如图1所示，供给装置8包括设置在每个试剂注入管道10的入口处的供给控制致动器14，致动器14可以将反应物注入管道10选择性地连接至对应的反应物气体源或中性气体源。
每个致动器14控制向相关联的试剂注入管道10的流体供给。每个致动器14例如是阀，特别是三通阀，从而可以选择性地将试剂注入管道10连接至相关联的试剂源或中性气体源。
如图1所示，供给装置8包括用于将反应性气体注入到反应器4中的两个试剂注入管道10(即，UF6注入管道和第一蒸汽注入管道)以及中性气体注入管道12，该中性气体注入管道12通向反应器4，以便在UF6射流和干水蒸气射流之间注入中性气体射流。
在这种构造中，一旦喷流被混合，在距试剂注入管道10的出口一定距离处发生UF6和干水蒸气之间的反应，并且该反应不靠近试剂注入管道10的出口，反应靠近注入管道10的出口可能导致在试剂注入管道10中形成粉末并导致其堵塞。在有利的实施方式中，UF6的射流、中性气体的射流和干水蒸气的射流是同心的。
转化设备2包括被设计为控制转化设备2并且特别是控制供给装置8的转化设备2的控制系统16。控制系统16特别地控制供给装置8的致动器14。
控制系统16根据转化设备2的不同操作模式来控制供给装置8。
在转化设备2的生产模式中，控制系统16被设计为控制供给装置8以将反应性气体通过试剂注入管道10注入到反应器4和炉6中。
在转化设备2的关停模式中，控制系统16被设计为控制供给装置8以向至少一个试剂注入管道10供给中性气体，并且优选为每个试剂注入管道10供给中性气体。
在转化设备2关停时向试剂注入管道10的中性气体供给可以使转化设备2，并且可以从试剂注入管道10中清除仍然存在于这些试剂注入管道10中的任何试剂气体。
这样可以防止在转化设备2的关停阶段期间残留的反应性气体之间发生反应，这种反应可能导致不受控制地生成UO2F2粉末、UO2粉或HF，它们对于在转化设备2的关停阶段期间要求在转化设备2上进行工作的操作员来说具有潜在的危险。
当在反应器4或炉6中达到反应参数时，在启动期间向试剂注入管道10的中性气体供给允许转化设备2的温度升高和向转化设备2的试剂供给。
在生产阶段期间，控制系统16控制供给装置8，以便除了通过试剂注入管道10的反应性气体注入之外，还通过适当的中性气体注入管道12将中性气体注入到反应器4中，从而使水解在中性气体气氛下进行。没有将中性气体注入到炉6中。
在关停阶段期间，优选地，控制系统16控制供给装置8以将中性气体注入到反应器4和炉6中，从而在反应器4和炉6中保持中性气体气氛。
在关停阶段期间中性气体的注入通过试剂注入管道10进行，并且可能还通过向反应器4和/或炉6进行供给的中性气体注入管道12进行。
然后，在转化设备2的关停期间向试剂注入管道10的中性气体供给，除了由中性气体注入管道12进行的注入之外，还允许中性气体的额外注入。
如图1所示，反应器4界定了反应室18，试剂注入管道10通向该反应室18，向反应器4供给气态的UF6和干水蒸气，并且在该反应室18中发生反应，通过水解将UF6转化为UO2F2。由此获得的UO2F2为粉末形式，该粉末落到反应室18的底部。
反应器4具有出口管20，该出口管从反应室18延伸并连接至炉6以将UO2F2粉末从反应室18的底部转移到炉6。
转化设备2包括围绕反应器4的热室22和用于加热热室22的内部容积并因此加热反应器4的加热器24。
炉6具有连接至反应器4的出口管道20以接收UO2F2粉末的入口26以及供给UO2粉末的出口28。
转化设备2包括用于将UO2F2粉末从反应室18转移到炉6的转移装置30。转移装置30在此包括由马达驱动以将UO2F2粉末从反应室18推向炉6的入口26的电动环形螺杆。
炉6包括具有中心轴线C的转筒32，转筒32的轴向端部形成入口26，而相对的轴向端部形成炉6的出口28。
转筒32被设置用于UO2F2粉末从入口26到出口28的循环，其中干水蒸气和H2在炉6中逆着UO2F2粉末的流动而循环。
转筒32围绕其中心轴线C可旋转地安装成相对于水平线倾斜，使得入口26高于出口28，转筒32的旋转导致粉末从入口26朝向出口28前进。
炉6包括被设计为驱动转筒32围绕其中心轴线C旋转的机动旋转驱动装置33。该旋转驱动装置33例如包括马达和将马达联接至转筒32的传动装置，例如链条或皮带。
作为选择，炉6有利地设有摇把，该摇把允许在旋转驱动器33发生故障的情况下手动转动转筒32。
转筒32优选设有挡板35，该挡板布置在转筒32内部以控制反应性气体的流动和粉末在炉6中的通过时间。
可选地，转筒32可以设有提升构件37，该提升构件37从转筒32的内表面突出并且被设计为由于转筒32围绕转筒中心轴线C的旋转而使存在于转筒32中的粉末升高和降落，以改进粉末的混合并促进粉末颗粒与在转筒32中循环的反应性气体的均匀接触。提升构件37例如为分布在转筒32的内表面上的提升叶片或提升角形物的形式。
在有利的实施方式中，炉6的转筒32和反应室18的转移装置30被设计为彼此独立地操作，特别是允许在两者关停的同时保持另一个的功能。
在所示的例子中，炉6的转筒32和反应室18的转移装置30被设计为一方面的转移装置30的蜗杆和另一方面的转筒32独立地旋转，并且特别是在停止蜗杆和转筒32中的一个的旋转的同时保持另一个的旋转。
在转化设备2的关停阶段中，这种设置允许在反应器4并且特别是转移装置30已经停止时，完成从炉6中移走UO2粉末的操作。
第二水蒸汽注入管道和H2注入管道通过出口28向转筒32进料，以使高温水解的干水蒸气和H2从炉6的出口28到入口26循环。
炉6包括用于加热转筒32的加热器34。加热器34包括围绕转筒32并沿着转筒32分布的加热元件36。炉6包括围绕转筒32和加热元件36的热室38。
转化设备2包括用于在炉6的出口28处收集粉末的收集装置40。收集装置40包括连接至炉6的出口28并通向收集容器44的入口管道42。收集装置40包括围绕收集容器44的保温外壳46。第二蒸汽注入管道和H2注入管道优选通向收集容器44。
转化设备2包括捕获装置50，用于捕获和除去返回反应器4的气体，该气体包括过量的反应性气体、转化产生的氟化氢(HF)和中性气体。
捕获装置50被放置在反应器4中，优选在反应室18的上部区域中。
捕获装置50包括多个过滤器52，用于留住可能被返回到反应器4中的气体夹带的固体，特别是UO2F2甚至UO2的颗粒。
过滤器52例如由多孔材料制成，该多孔材料允许过量的反应性气体、中性气体和由UF6转化为UO2F2然后转化为UO2的反应产生的HF通过，同时保持留住UO2F2或UO2颗粒的能力。在优选的实施方式中，过滤器52由陶瓷或镍基高温合金制成。
转化设备2包括密封装置54，以确保在转移装置30与反应室18之间、在反应器4与炉6之间以及在炉6与收集装置40之间进行密封。密封装置54布置在转移装置30与反应室18之间的接合处、在反应器4的出口管道20与炉6的入口26之间的接合处以及在炉6的出口28与收集装置40的入口管道42之间的接合处。密封装置54通过允许转移装置30相对于反应器4的旋转以及炉6的转筒32相对于反应器4和收集装置40的旋转来确保密封。
为此，如图1所示，转化设备2包括例如加压供给源57，其被布置为向密封装置54供给惰性加压气体。
密封装置54用惰性气体并优选用氮气加压。向密封装置54供给的中性气体的压力大于或等于转化设备2中存在的压力，以防止粉末向转化设备2外部的任何扩散。
在操作中，在生产模式期间，控制系统16控制致动器14以将每个试剂注入管道10连接至对应的试剂源。向每个试剂注入管道10供给试剂。结果，向反应器4和炉6供给反应性气体。
注入到反应器4中的UF6和干水蒸气一起反应形成UO2F2粉末。将UO2F2粉末引入炉6中，它在其中与来自高温水解的干水蒸气流和H2反应以转化为UO2粉末。
当控制系统16检测到需要关停设备或接收到关停设备的指令时，控制系统16实施中和和清洗转化设备2的步骤。
为此，控制系统16控制致动器14以将每个试剂注入管道10连接至中性气体源。因此，向每个试剂注入管道10供给中性气体。
优选地，控制系统16被设计为考虑粉末从反应器到收集容器44的移动方向，控制致动器14以从转化设备2的上游到下游顺序地将试剂注入管道10连接至中性气体源。这可以从转化设备2的上游到下游(在这种情况下，更确切地说从反应器4、从炉6和从收集装置40到收集容器44)执行反应性气体的逐步和完全的清洗。
有利的是，在设备的正常关停阶段，控制系统16被设计为依次：
-停止向反应器4的UF6供给并用中性气体供给代替UF6供给，优选经由向反应器4供给UF6的试剂注入管道10，然后
-停止向反应器4的干水蒸气供给并用中性气体供给代替干水蒸气供给，优选经由向反应器4供给干水蒸气的试剂注入管道10，然后在从反应器4中移走所有的UO2F2粉末后，使转移装置30停止，然后
-停止向炉6的H2供给并用中性气体供给代替H2供给，优选经由向炉6供给H2的试剂注入管道10，然后，
-停止向炉6的干水蒸气供给并用中性气体供给代替干水蒸气供给，优选经由向炉6供给干水蒸气的试剂注入管道10，然后，
-在从炉6中移走所有的UO2粉末并使转筒32冷却后，停止转筒32的旋转。
优选地，控制系统16控制中性气体注入管道12的致动器14，以在通过转化设备2的中性气体注入管道12清洗转化设备2的步骤期间保持中性气体向反应器4中的注入。
然后，一旦从试剂注入管道10中清除了反应性气体，在供给切断步骤中，控制系统16控制致动器14以停止向试剂注入管道10和中性气体注入管道12的中性气体供给。优选地，控制系统16考虑粉末从反应器4朝向炉6的出口28的移动方向，控制致动器14以从转化设备2的下游到上游顺序地切断向试剂注入管道10的中性气体供给和中性气体注入。这可以确保用中性气体冲洗炉6和反应器4，直到完成清洗步骤和供给切断步骤。替代地，可以手动关停从下游到上游的中性气体供给。
该步骤优选在关停转化设备2以执行维护操作、特别是需要一个或多个操作员干预以便避免缺氧的风险的维护操作时执行。
作为变型，可以维持中性气体的供给，直到重新启动转化设备2。例如，当转化设备2的停止例如是由于重新启动转化设备2之前不需要操作员干预的安全措施的启动而造成的时，实施该步骤。
在启动或重新启动转化设备2的步骤中，供给装置8被设计为在转化设备2的加热期间通过试剂注入管道10和中性气体注入管道12将中性气体注入到反应器4和炉6中。当转化设备中的温度足够高，例如炉6中的温度为500℃时，供给装置8被设计为开始通过反应物注入管道10供给反应性气体，而不是顺序地供给中性气体，优选从转化设备2的下游到上游，例如按照以下顺序：在炉6中热解的干水蒸气，然后关停经由中性气体注入管道12向炉6的中性气体供给，然后用于反应器4中的水解的干水蒸气，然后在反应器中的UF6。
在清洗步骤、功率切断步骤以及启动或重新启动步骤期间，捕获装置50被启动以捕获反应器4和炉6中存在的气体。
转化设备2和转化方法不限于上述实施方式和实现方式。
在所述的实施方式中，在清洗步骤中，向每个试剂注入通道10供给中性气体。替代地，可以在清洗或启动步骤中仅向部分试剂注入管道10供给中性气体。
通常，供给装置8被设计为在转化设备2的清洗阶段期间向UF6注入管道、第一水蒸汽注入管道、第二水蒸汽注入管道和/或用于将H2注入到中性气体中的管道进行供给。
在特定的实施方式中，在清洗阶段期间，在试剂注入管道10中，只有UF6注入管道、第一水蒸汽注入管道、第二水蒸汽注入管道和H2注入管道中的一个被供给中性气体。例如，当转化设备2被部分关停时，使用这种实施方式。
在特定的实施方式中，在清洗阶段期间，仅向UF6注入管道供给中性气体。
在附图中，为清楚起见，示出了用于向试剂注入管道10和中性气体注入管道12进行供给的多种中性气体源。作为变型，单个中性气体源向各种试剂注入管道10或中性气体注入管道12进行供给。
可选地，供给装置8可以被设计为将中性气体注入到收集装置40中，例如靠近收集装置40的出口，该出口用于向运输罐的填充装置供给由转化设备2生产的UO2粉末。这样可以模拟H2与空气中存在的氧气(O2)接触的风险，这种风险可能具有爆炸性。
优选地，转化设备2设置有至少一个HF检测器，以检测对人致命的气体HF的任何泄漏。
优选地，电源装置8的致动器14抵抗地震应力，从而避免在发生地震时在这些致动器14的水平处的任何泄漏风险并确保转化设备2的安全关停。
作为选择，可以绕过供给装置8的控制系统16，特别是在转化设备2的启动和关停或清洗操作期间，特别是以便手动调整不同阶段的持续时间，从而确保在启动阶段期间的最佳条件以及在关停阶段中反应性产物和反应产物的充分排出，以避免任何临界风险。