用于将六氟化铀转化为二氧化铀的方法和设备

文档序号:590188 发布日期:2021-05-25 浏览:13次 >En<

阅读说明:本技术 用于将六氟化铀转化为二氧化铀的方法和设备 (Method and apparatus for converting uranium hexafluoride to uranium dioxide ) 是由 安德烈·弗吉耶 布鲁诺·梅索纳 阿兰·雅各比 于 2018-10-09 设计创作,主要内容包括:一种转化方法包括的步骤是通过注入到水解反应器(4)中的气态的UF-6和干燥蒸汽之间的反应而在反应器(4)中将UF-6水解为氟氧化铀(UO-2F-2);通过UO-2F-2与注入到高温水解炉(6)中的干燥蒸汽和气态二氢(H-2)的反应而在炉(6)中将UO-2F-2高温水解为UO-2;通过包括多个过滤器(52)的捕获装置(50)提取反应器(4)中的过量气体;通过从反应器(4)的外部到内部向过滤器(52)中注入中性气体以使粘附在过滤器(52)上的粉末分离来定期疏通过滤器(52);以及测量反应器(4)中的相对压力,该转化方法还包括在反应器(4)中的相对压力超过预定的间歇性疏通阈值时实施过滤器(52)的间歇性疏通。(A conversion method comprises the step of passing gaseous UF injected into a hydrolysis reactor (4) 6 And drying steam to UF in reactor (4) 6 Hydrolysis to Uranium Oxyfluoride (UO) 2 F 2 ) (ii) a By UO 2 F 2 With the dry steam and gaseous dihydrogen (H) injected into the pyrohydrolysis furnace (6) 2 ) In a furnace (6) to react UO 2 F 2 Hydrolysis at high temperature to UO 2 (ii) a Extracting excess gas in the reactor (4) by a capture device (50) comprising a plurality of filters (52); through the inner part from the outside of the reactor (4)Partially injecting neutral gas into the filter (52) to separate powder adhered to the filter (52) to periodically unblock the filter (52); and measuring the relative pressure in the reactor (4), the conversion method further comprising effecting intermittent unblocking of the filter (52) when the relative pressure in the reactor (4) exceeds a predetermined intermittent unblocking threshold.)

用于将六氟化铀转化为二氧化铀的方法和设备

技术领域

本发明涉及二氧化铀(UO2)粉末的生产领域,其特别是用于制造用于核燃料棒的UO2芯块。

背景技术

有可能以六氟化铀(UF6)的形式浓缩铀。但是,然后需要将UF6转化为UO2来制成UO2芯块。

为此,可以通过将UF6气体和干燥水蒸汽注入到反应器中而通过在反应器中水解来将气态的UF6转化为氟氧化铀(UO2F2)以获得UO2F2粉末,然后通过使UO2F2粉末在炉中循环并在炉中注入干燥水蒸汽和氢气(H2)而通过在炉中高温水解来将UO2F2粉末转化为UO2粉末。

为了获得均匀质量的UO2粉末,可给炉安装允许剧烈搅拌UO2F2粉末并促进UO2F2粉末与氢气和水蒸汽接触的装置。

依次的UF6→UO2F2→UO2转化产生的副产物是氟化氢(HF)气体,该气体具有极强的毒性和腐蚀性。

水解反应在中性气体(或惰性气体)的气氛下、优选在氮气气氛下进行。为此,将中性气体注入到反应器中,形成扫掠反应器的气流。

在生产阶段,为了避免转化设备中超压,可以通过用于保留悬浮液中的颗粒(尤其是UO2F2和UO2颗粒)的过滤器将中性气体、过量的反应气体和转化产生的氟化氢排出。

过滤器逐渐被堵塞,并且可以通过逆流注入中性气体来定期疏通。

为了防止在高温水解炉的内壁上形成粉末团块,转化设备可以设有对炉的外壁进行撞击的击打构件。

US6136285公开了这种用于将UF6转化为UO2以实施这种转化方法的设备。

在这种转化方法中,生成可烧结粉末形式的UO2,以通过烧结形成UO2芯块。

难以随着时间发展恒定地获得优质的UO2粉末、即具有令人满意的特性,特别是在表观密度、比表面积、粒度和化学组成方面。

为了满足在核工业中使用的要求,用于形成UO2芯块的UO2粉末必须是均质的。其必须具有尽可能低含量的杂质(主要是氟)且优选小于50ppm(50μg/g的UO2),比表面积在1m2/g和4m2/g之间,氧/铀比在1.80%和2.50%之间,并且相对湿度小于1%。其必须具有良好的混合能力并具有自发流动能力(流动性),从而可以承受较高的芯块生产速率。优选地,其还具有均匀的粒度分布(正态律)和对自然烧结的反应性(或可烧结性),从而可以在烧结的陶瓷芯块上获得大于UO2理论密度的96.5%的密度和大于15daN/m的硬度。

为了获得恒定质量的均质UO2粉末,优选的是转化设备连续且无急停地运行。粉末在过滤构件上的积聚会导致过滤器逐渐堵塞,并且所产生的增大的压降会导致转化设备的内部压力增加。这种压力变化可能会因超过压力阈值而导致转化设备关停,以用于在使转化设备达到安全性之前对过滤器进行清洁或更换。

US7422626教导了一种用于实现过滤构件的过滤器的高效且均匀的疏通的方法,该方法不中断气体的排放,从而提高了设备效率。

然而,所描述的方法不是最佳的,并且可能导致转化设备的操作参数变化以及所生产的UO2粉末的特性变化。

发明内容

本发明的一个目的是提供一种用于将UF6转化为UO2的方法,该方法可以提高转化方法的产率并同时生产出质量恒定的均质UO2粉末。

为此,本发明提供了一种用于将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的方法,其包括的步骤是通过注入到水解反应器中的气态的UF6和干燥水蒸汽之间的反应而在反应器中将UF6水解为氟氧化铀(UO2F2);通过UO2F2与注入到高温水解炉中的干燥水蒸汽和氢气(H2)的反应而在炉中将UO2F2高温水解为UO2;通过包括多个过滤器的捕获装置提取反应器中的过量气体;通过从反应器的外部到内部向过滤器中注入中性气体来除去粘附在过滤器上的粉末,从而周期性地清洁过滤器;以及测量反应器中的相对压力,该转化方法还包括在反应器中的相对压力超过预定的按期疏通阈值时对过滤器实施按期疏通。

根据特定的实施方式,该转化方法包括单独地或以任何技术上可行的组合考虑的以下可选特征:

-其包括向反应器中注入中性扫气而使得UF6向UO2F2的转化在氮气气氛下进行;

-干燥水蒸汽和H2被注入到炉中,从而在炉中与UO2F2逆流地朝向反应器进行循环;

-其包括在反应器中的相对压力超过预定的安全阈值时关停转化设备;

-安全阈值在100mbar和500mbar之间,优选在200mbar和450mbar之间;

-按期疏通阈值例如被设定在低于安全阈值100mbar的范围内,并且例如低于安全阈值50mbar、优选30mbar;

-其包括优选在转化期间定期或连续地对反应器的壁进行振动和/或撞击;

-借助于流动装置来执行振动,该流动装置包括至少一个流动构件,该流动构件被构造为直接地或经由例如为可移除的中间部件的中间部件来振动和/或撞击反应器的壁;

-其包括在将UO2F2转化为UO2的过程中对炉的击打表面进行击打的步骤,以去掉粘附在炉的内表面上的UO2F2或UO2的粉末;

-炉包括转鼓,其用于接收UO2F2并且在其中注入干燥水蒸汽和H2,击打表面是转鼓的外表面;

-进行击打的步骤使用至少一个击打装置来执行,该击打装置包括能相对于击打表面移动的撞击器以及设置在撞击器与击打表面之间的中间部件,使得撞击器经由中间部件撞击击打表面,中间部件能在与击打表面间隔开的位置和与击打表面接触的击打位置之间移动。

本发明还涉及一种转化设备,其被设计为用于实施上文限定的转化方法。

附图说明

通过阅读下面仅通过举例的方式给出并参照附图进行的描述,将更好地理解本发明及其优点,在附图中:

-图1是用于将UF6转化为UO2的转化设备的示意图;

-图2是用于撞击高温水解炉的击打装置的示意图;并且

-图3是用于水解反应器的连续供应的用于排放UF6气体的装置的示意图。

具体实施方式

图1所示的转化设备2包括水解反应器4,其用于通过注入到反应器4中的气态的UF6和干燥水蒸汽之间的反应来将UF6转化为UO2F2粉末。

转化设备2包括高温水解炉6,其用于通过使UO2F2粉末与注入到炉6中的干燥水蒸汽和H2yx8xy气体进行反应来将反应器4所供应的UO2F2粉末转化为UO2粉末。

转化设备2包括供料装置8,其被设计为将反应气体(UF6气体、干燥水蒸汽和H2气体)注入到反应器4和炉6中。

供料装置8由反应气体源供给,该反应气体源包括至少一个气态UF6源、至少一个干燥水蒸汽源和至少一个气态H2源。

供料装置8包括用于将反应气体注入到反应器4和炉6中的试剂注入管道10。试剂注入管道10包括向反应器4供料的UF6注入管道、向反应器4供料的第一干燥水蒸汽注入管道、向炉6供料的第二干燥水蒸汽注入管道以及向炉6供料的H2注入管道。

供料装置8还被设计为用于特别是在转化设备2的生产阶段中向反应器4中注入中性气体,使得UF6向UO2F2的转化在中性气体气氛下进行。在这种情况下,优选地,供料装置8被设计为允许将中性气体注入到反应器4中而不将中性气体注入到炉6中。

在用于将UF6转化为UO2F2的生产阶段中注入到反应器4中的中性气体在下文中被称为“中性扫气(scavenging gas)”。

供料装置8优选被设计为用于将中性扫气与干燥水蒸汽(H2O)和UF6一起注入。

为此,如在所示的例子中那样,供料装置8例如包括同心喷射器11,其能够以同心的方式、即通过形成三个同心的射流来注入干燥水蒸汽(H2O)、UF6和中性扫气。

优选地,供料装置8还被设计为用于将中性气体注入到反应器4和炉6中,从而能够在转化设备2不生产时在反应器4和炉6中保持中性气体气氛。

因此,在生产阶段,供料装置8将中性扫气注入到反应器4中,以在不将中性气体注入到炉6中的情况下在中性气体气氛下将UF6转化为UO2F2,并且在关停和启动阶段中供料装置8将中性气体注入到反应器4和炉6中,以保持中性气体气氛。

供料装置8包括一个或多个中性气体注入管道12,其用于将中性气体注入到反应器4和/或炉6中。每个中性气体注入管道12都通过中性气体源供给。中性气体优选为氮气(N2)。

在所示的例子中,同心喷射器11通过向反应器4供应水蒸汽(H2O)的试剂注入管10、向反应器4供应UF6的试剂注入管10以及用于将中性扫气注入到反应器4中的中性气体注入管12来进行供给。可选地,供料装置8可以被设计为用于在转化设备2关停或启动时对向反应器4供应水蒸汽(H2O)的反应物注入管道10和/或向反应器4供应UF6和中性气体的试剂注入管道10进行供给。

供料装置8包括设置在每个反应物注入管道10或中性气体注入管道12的入口处的相应的供料致动器14,供料致动器14可以控制注入管道中的气体的流量。

优选地,供料致动器14被设置为流量调节器的形式,其适于将通过它们的气体流量保持在设定值。

优选地并且为了避免任何UF6泄漏的风险,供料装置8的供料致动器14能抵抗地震应力。

转化设备2包括用于控制转化设备2并且尤其是控制供料装置8、尤其是供料致动器14的电子控制系统16。

如图1所示,反应器4界定反应室18,试剂注入管道10通向该反应室18以向反应器4供应气态的UF6和干燥水蒸汽,并且在其中通过水解将UF6转化为UO2F2。由此获得的UO2F2呈粉末形式并落到反应室18的底部。

反应器4具有从反应室18伸出并连接至炉6的出口管20,以用于将UO2F2粉末从反应室18的底部转移到炉6。

转化设备2包括围绕反应器4的热室22以及用于对热室22的内容积、因此对反应器4进行加热的加热器24。

炉6具有连接至反应器4的出口管道20以用于接收UO2F2粉末的入口26以及供应UO2粉末的出口28。

转化设备2包括用于将UO2F2粉末从反应室18转移到炉6的转移装置30。转移装置30在此包括由马达驱动的电动蜗杆,以将UO2F2粉末从反应室18推向炉6的入口26。

炉6包括具有中心轴线C的转鼓32,其一个轴向端部形成入口26,而相对的轴向端部形成炉6的出口28。

转鼓32被设置为用于使UO2F2粉末从入口26循环到出口28,同时使干燥水蒸汽和H2在炉6中与UO2F2粉末逆流地进行循环。

转鼓32围绕其中心轴线C被可旋转地安装成相对于水平面倾斜,使得入口26高于出口28,转鼓32的旋转导致粉末从入口26朝向出口28前进。

炉6包括被设计为用于驱动转鼓32围绕其中心轴线C旋转的机动旋转驱动装置33。该旋转驱动装置33例如包括马达和将马达耦合至转鼓32的传动装置,例如链条或皮带。

可选地,炉6可以有利地设置有摇把,其允许在旋转驱动装置33发生故障的情况下手动转动转鼓32。

转鼓32优选设置有挡板35,它们设置在转鼓32内部以用于控制炉6中的反应气体的流量和粉末的通过时间。

可选地,转鼓32设置有提升构件37,它们从转鼓32的内表面突出并且被设计为借助于转鼓32围绕中心轴线C的旋转而使存在于转鼓32中的粉末升高和掉落,从而改善粉末的混合度并促进粉末颗粒与转鼓32中循环的反应气体均匀接触。提升构件37例如为分布在转鼓32的内表面上的提升叶片或提升角状件的形式。

在一个有利的实施方式中,炉6的转鼓32和反应室18的转移装置30被设计为彼此独立地操作,特别是允许在它们中的一个关停的同时保持另一个起作用。

在所示的例子中,炉6的转鼓32和反应室18的转移装置30被设计为用于一方面使转移装置30的蜗杆独立旋转,另一方面使转鼓32独立旋转,尤其是用于在停止蜗杆或转鼓32的旋转的同时保持另一个的旋转。

在转化设备2的关停阶段,这种布置可以在反应器4、尤其是转移装置30已经停止的情况下完成UO2粉末从炉6中的移除。

在所示的例子中,第二水蒸汽注入管道和H2注入管道通过出口28向转鼓32供料,以使来自高温水解的干燥水蒸汽和H2从炉6的出口28向入口26循环。

在所示的例子中,中性气体注入管道12连接至用于将H2注入到炉6中的试剂注入管道10和/或连接至用于将H2O注入到炉6中的试剂注入管道10,以在关停或启动转化设备2时经由(多个)试剂注入管道10向炉6中注入中性气体,所注入的中性气体然后从炉6的出口28向炉6的入口26循环。可选地或作为一种变型,供料装置8包括用于将中性气体注入到炉6中的中性气体注入管道12,其直接通向炉6而不经过试剂注入管道10。

在关停转化设备2时通过反应物注入管道10供应中性气体可以在注入中性气体的同时在关停时清洁该试剂注入管道10。在启动期间通过试剂注入管道10供应中性气体允许使转化设备2的温度升高并且在反应器4或炉6中达到反应参数时向转化设备2供应试剂。

炉6包括用于加热转鼓32的加热器34。加热器34包括围绕转鼓32并沿着转鼓32分布的加热元件36。炉6包括围绕转鼓32和加热元件36的热室38。

转化设备2包括用于在炉6的出口处收集粉末的收集装置40。收集装置40包括连接至炉6的出口28并通向收集容器44的入口管道42。收集装置40包括围绕收集容器44的热室46。第二蒸汽注入管道和H2注入管道优选通向收集容器44。

转化设备2包括用于捕获和除去返回反应器4的气体的捕获装置50,该气体包括过量的反应气体、转化产生的氟化氢(HF)和中性气体。

捕获装置50设置在反应器4中,优选在反应室18的上部区域中。

捕获装置50包括多个过滤器52,以用于保留可能由返回反应器4的气体夹带的固体,特别是UO2F2或是UO2的颗粒。

过滤器52例如由多孔材料制成,以允许过量的反应气体、中性气体以及通过UF6转化为UO2F2然后转化为UO2的反应产生的HF通过,同时保留了保持UO2F2或UO2的颗粒的能力。在一个优选的实施方式中,过滤器52由陶瓷或镍基高温合金制成。

UO2F2和UO2的粉末易挥发并且容易被气流带走。另外,它们倾向于粘附在它们所接触的表面上。

在操作中,在过滤器52以及反应器4和炉6的壁上形成粉末团块,其在组成上或多或少是非均匀的并且或多或少是致密的。这些包含裂变材料的粉末团块尤其可能集中在可能存在于转化设备2的各个部位处(例如在反应器4与炉6之间的接合处)的保留区中。

粉末团块可能会在其自身重力的作用下脱落并与粉末状的UO2F2粉末和UO2粉末混合。粉末中致密的结团的存在会在炉6的粉末处理物中产生异质性,并可能导致转化结束时获得的UO2粉末中存在残留的UO2F2颗粒,从而降低其质量。

另外,粉末在过滤器52上的积聚导致过滤器52逐渐堵塞,因而导致反应器4内部压力增加。压力变化对保持转化结束时获得的UO2粉末的恒定质量具有显著影响,并且反应器4的内部压力过高可能会导致转化设备2出现安全警报。

当过滤器52被UO2F2和/或UO2粉末堵塞时,必须停止转化设备2并清洁或更换过滤器52,这是繁琐的并且费用高。

在用于将反应物注入到反应器4中的装置(此处是同心喷射器11)的水平处也可能发生堵塞。实际上,如果气体的注入压力和温度不足,UF6可能会在同心喷射器11的出口处结晶,从而阻挡反应物向反应器4的供应。因此,重要的是保持恒定的供应压力,尤其是在UF6源改变时。

转化设备2有利地包括疏通装置53,其被设计为用于疏通过滤器52,例如通过逆流地、即朝着反应器4的反应室18的内部脉冲式地注入中性气体穿过过滤器52。该中性气体例如是氮气(N2)。

逆流地注入中性气体容易干扰反应器4内的压力平衡。期望的是根据确定的参数以受控的方式进行疏通,从而限制对反应器4的操作、特别是反应器4内的压力的干扰。

有利地,疏通装置53被设计为通过按序地穿过过滤器52的独立的组合而进行疏通,从而以自动的方式对过滤器52进行疏通。

因此,疏通装置53被设计为将中性气体逆流地按序注入到过滤器52的不同的组合中。每组过滤器52都包括单个过滤器52或多个过滤器52。

在一个优选的实施方式中,过滤器52被分成两组,每组都包含相应的一半数量的过滤器52,并且通过周期性地(例如每30秒)进行中性气体的注入而在这两组中交替地进行疏通。也可以例如按照三分之一或四分之一的数量来进行疏通循环,和/或调整注入频率。

每个过滤器52中的逆流中性气体注入压力被选择为限制反应器4中的扰动。施加到每个过滤器52的相对压力(优选在2和5bar之间,特别是在3和4.5bar之间)使得可以对过滤器52进行令人满意的疏通。除非文中另有说明,否则表述“相对压力”是指相对于大气压的压力差。

为了保证中性气体的注入压力恒定,例如通过容纳中性气体并保持恒定压力的储存器55对疏通装置53进行供给。

每个过滤器52中的逆流中性气体注入的持续时间被选择为限制反应器4中的扰动,同时允许在注入周期期间、尤其是在过滤器52的整个表面上实现令人满意的清洁。每个过滤器52中的逆流中性气体注入的持续时间例如小于1秒。

优选地,在向每个过滤器52中逆流注入中性气体的过程中,捕获装置50被设计为在逆流注入中性气体之前切断通过该过滤器52进行的抽吸,以防止用于疏通的中性气体直接通过捕获设备50逸出。

优选地,疏通装置53被设计为循环地执行疏通,特别是以被选择为避免粉末在过滤器52上的积聚并同时限制这种注入对转化设备2的操作产生影响的周期来执行。优选地,该周期在30秒到1分钟之间。

因此,根据一个优选的实施方式,疏通装置被设计为自动且循环地(或周期性地)重复疏通程序。过滤器52的自动、按序地和周期性的疏通可以确保在反应器4中例如在10mbar和500mbar之间、优选在50和400mbar之间并且更优选在100mbar和350mbar之间的相对压力下操作转化设备2,这可以获得具有令人满意的特性、特别是随时间发展基本恒定的合理的氟含量的UO2粉末。

过滤器52的疏通使得形成在过滤器52上的粉末结团掉落并防止反应室18中的压力过度升高。

按序地和周期性的疏通可以限制在过滤器52上形成的固体团块的尺寸和致密度,从而避免它们在自身重力下分离并且通过重力过大量地在反应室18的底部掉落到转移装置30中。实际上,致密的团块与粉状UO2F2粉末的混合物可导致从其中获得的UO2粉末的物理和化学特性、特别是其氟含量方面的异质性。

在多个过滤器52的组合中进行疏通防止了像对过滤器52进行单独疏通的情况那样从一个过滤器52排出的粉末粘附到另一个过滤器52上。对多个过滤器52的组合进行疏通可以产生粉雾,因而限制结团的形成。

作为按序地和周期性的疏通的可选补充,疏通装置53可以包括手动或自动式控制器,以允许对过滤器52进行按期疏通,特别是在过滤器52达到使用寿命并且按序地和周期性的疏通变得不充分的情况下。这种按期疏通可以是对其中一个过滤器52进行的疏通,也可以是对一组尺寸减小的过滤器52进行的疏通。

如图1所示,优选地,转化设备2还包括至少一个流动装置56,其被设计为用于防止粉末积聚在反应室18的壁上以及在疏通操作期间从过滤器52排出的粉末团块粘附在反应室18的壁上。

流动装置56可以促进粉末的连续流动,因而在数量和质量方面、特别是在随时间发展具有稳定的氟含量方面促成向炉6供应UO2F2粉末的稳定条件。

流动装置被设计为优选定期或连续地振动和/或撞击反应器4的至少一个壁。

流动装置56例如包括一个或多个击打构件,每个击打构件都被设计为对反应器4的壁进行撞击以在反应器4的壁中形成冲击波,和/或一个或多个振动构件,例如振动筒,每个振动构件都设置在反应器4的壁上并被设计为产生振动信号(或振动)并将该振动传递到反应器4的壁。在一个优选的实施方式中,流动装置56包括产生使粉末从壁上升起的冲击力并且产生帮助其流动的振动的一个或多个构件。

在下文中,击打构件、振动构件和传递这两种功能的构件被称为“流动构件”。

因此,总的来说,流动装置包括被设计为振动和/或撞击反应器4的壁的至少一个流动构件。

流动构件允许反应器4的壁定期或连续地振动。

流动装置56在此包括两两设置在反应器4的壁的外表面的两个在直径上相对的位置处的四个流动构件58,它们例如是电动撞击器类型。

有利地,当流动装置56包括多个流动构件58并且反应器4运行时,流动构件58被控制为按序地起作用。

流动构件58的数量、位置和操作顺序可以根据反应器4的几何形状、粉末的质量和疏通装置53的操作参数来设计。

每个流动构件58都可以直接固定到反应器4的壁上,或者例如经由中间部件进行固定。在这种情况下,中间部件例如可以是可移除的以方便其维护。

疏通装置53和流动装置56的组合可以限制沉积在过滤器52和反应器4的壁上的粉末团块的尺寸和致密度,从而控制团块向反应器4的底部掉落并因此确保UO2粉末的均质性、尤其是随时间发展具有基本恒定的氟含量。

转化设备2包括密封装置54,其用于确保转移装置30与反应室18之间、反应器4与炉6之间以及炉6与收集装置40之间的密封。密封装置54设置在转移装置30与反应室18之间的接合处、反应器4的出口管道20与炉6的入口26之间的接合处以及炉6的出口28与收集装置40的入口管道42之间的接合处。密封装置54通过允许转移装置30相对于反应器4进行旋转以及炉6的转鼓32相对于反应器4和收集装置40进行旋转来确保密封。

密封装置54用惰性气体、优选用氮气加压。

为此,如图1所示,转化设备2例如包括加压供应装置57,其被设置为向密封装置54供应惰性加压气体。

供应给密封装置54的中性气体的压力大于转化设备2中存在的压力,以防止粉末向转化设备2的外部扩散。实际上,用于对密封装置54加压的中性气体可以进入反应器和/或炉6中,并且反应器4和炉6的操作参数的设计考虑中性气体的这种供给。

转化设备2包括至少一个击打装置60,其用于撞击炉6的击打表面62,以使UO2F2或UO2的粉末从转鼓32的内表面上脱离。

在此,转化设备2包括设置在转鼓32的每个轴向端部处的击打装置60,其用于撞击击打表面62,该击打表面由在轴向上远离炉6的热室38的、转鼓32的轴向端部的外表面形成。作为一种变型,击打表面62可以通过在撞击炉6的该击打表面62时能够将振动传递到转鼓32的外周壁的、炉6的任何其他表面限定。

转化设备2可以有利地包括设置在转鼓32的相同的端部处并围绕转鼓32成角度地分布的多个击打装置60。

在一个优选的实施方式中,转化设备2包括两组击打装置60,每组都设置在转鼓32的两个端部中的相应端部处,并且每组击打装置60都成角度地分布在转鼓32周围。

击打装置60是相似的。在图2中仅更详细示出了一个击打装置60。

如图2所示,每个击打装置60都包括可在击打方向P上相对于击打表面62移动的撞击器64以及设置在撞击器64与击打表面62之间的中间部件66,从而使撞击器64经由中间部件66撞击击打表面62,中间部件66可在与击打表面62间隔开的位置和与炉6的击打表面62接触的位置之间在击打方向P上移动。

在此,在中间部件66和击打表面62的接触点处与击打表面62相切的平面和击打方向P垂直。在此,击打方向P相对于转鼓32的中心轴线C基本上处于径向上。

撞击器64由击打致动器68承载,该击打致动器适于使撞击器64在击打方向P上往复平移。击打致动器68在此是双动液压缸或气压缸。

击打装置60具有用于承载致动器68和中间部件66的支撑件70,使得中间部件66位于撞击器64与击打表面62之间。中间部件66可按照击打方向P滑动地安装在支撑件70上。

中间部件66具有被设计为由撞击器64撞击的后表面66A以及被设计为与击打表面62接触的前表面66B。在接触位置,前表面66B与击打表面62接触,而在间隔开的位置中前表面66B与击打表面62间隔开。

击打装置60包括被设置为使中间部件66返回到间隔开的位置的弹性返回构件72。中间部件66被接收在支撑件70的容纳部74中,弹性构件72插在容纳部74的内肩部74A与中间部件66的外肩部66C之间。

弹性构件72在此是围绕中间部件66的螺旋弹簧,并且在中间部件66从间隔开的位置移动到接触位置时被压缩。

击打装置60包括可以获知撞击器64的位置的位置传感器76。位置传感器76例如是设置在中间部件66附近的感应传感器,并且可以确定撞击器64是否处于与中间部件66接触的位置。击打致动器68根据位置传感器76提供的位置信号来控制。

在操作中,击打致动器68使撞击器64往复平移移动,从而使撞击器64远离中间部件66移动并随后使撞击器64朝向中间部件66移动,从而通过中间部件66撞击击打表面62。撞击器64使中间部件66从间隔开的位置移动到抵靠在弹性构件72上的接触位置。

撞击器64的反复撞击可能损坏撞击器64自身和转鼓32的外表面。提供与撞击器64分离并且不是永久性地连接至炉6的中间部件66允许中间部件66用作可丢弃的部件或易损部件。在所示的例子中,中间部件66被安装成相对于炉6移动。

获得具有令人满意的特性的UO2粉末、特别是小于50ppm的杂质含量(基本上为氟)、例如处于20至100μm的范围内的均匀的粒度分布以及小于4m2/g的比表面积,取决于水解和高温水解的操作条件、特别是反应物的供应速率和温度。

供料装置8被设计为以确定的流率供应反应物和中性气体、特别是中性扫气。

反应器4的加热器24被设计为将反应器室4保持在适当的温度范围内,以获得UO2F2并随后获得具有所需特性的UO2粉末。

有利的是,在稳定的生产阶段,向反应器4供应气态UF6的每小时质量流率为75至130kg/h,向反应器4供应干燥水蒸汽的每小时质量流率为15至30kg/h,并且反应器4中的温度在150至250℃之间。

这些数值范围可以获得UO2F2粉末,最终可以获得具有所需特性的UO2粉末。特别地,这些数值范围可以获得具有1m2/g和4m2/g之间、优选1.9m2/g和2.9m2/g之间的颗粒比表面积的UO2粉末。另外,这些数值范围可以获得残余氟(F)含量小于50ppm、优选小于35ppm、更优选小于20ppm的UO2粉末。

在一个有利的实施方式中,向反应器4供应气态UF6的每小时质量流率为90至120kg/h,并且向反应器4供应干燥水解水蒸汽的每小时质量流率为20至25kg/h。

为了防止UF6在向反应器4中注入期间结晶,在75℃至130℃、优选90℃至120℃的温度下向反应器4供应UF6

在一个特定的实施方式中,转化设备2包括排放装置,其可以通过调节的流率和UF6的温度而连续地将UF6排放到反应器4中。

UF6在例如圆柱形的储罐中运输。在室温下,UF6处于固态。从固态到气态的转变是通过例如在加热室中、特别是在炉(不防水)中或在高压釜(防水)中对储罐进行加热来进行的。

如图3所示,转化设备2具有用于从容纳UF6的储罐84向反应器4供应UF6气体的排放装置82。每个储罐84都通过密封阀85封闭。

排放装置82包括至少两个加热室86,每个加热室86都被设计为接收固态UF6的储罐84并对其进行加热以生成气态的UF6,排放装置82被设计为按序地通过加热室86向反应器4供料,在被接收在当前加热室86中的储罐84不再足够满时优选在不中断向反应器4供应的UF6气体流的情况下从该当前的加热室86转换到后续的加热室86。优选地,每个加热室86都能够加热各自的储罐84并将其保持在比UF6的三相点温度更高的温度下,例如高于75℃的温度并且优选为95℃的标称温度,例如95℃±10℃。

因此,排放装置82包括供料回路87,其被设计为用于选择性地从一个加热室86向反应器4排放UF6,同时另一个加热室86在等待从储罐84排放UF6时加热该储罐84或用填满UF6的储罐84进行补充。

每个加热室86例如都借助于用于调节相应的流率的阀88而被连接至反应器4,该阀的关闭可以将加热室86与反应器4隔离,而将其打开可以将加热室86流体连接至反应器4。由于储罐84与反应器4之间的压力差,打开储罐84的阀85然后打开阀88允许UF6从加热室86流到反应器4。然后,加热室86处于被动排放模式。

可选地,每个储罐84都借助于与每个加热室86关联并且和该加热室86所关联的阀88平行设置的相应的泵90而被连接至反应器4。泵90优选是容积泵,更优选是具有波纹管的容积泵。

当容纳在加热室86中的储罐84中的压力不足以确保气态的UF6从加热室86循环到反应器4时,泵90的启用可以强迫进行这种循环。加热室86然后处于主动排放模式。当打开阀88时,走泵90的旁路。

排放装置82例如包括用于从每个加热室86的外部打开相应的储罐84的阀的装置,以及电子控制单元92,其被设计为控制阀88并且必要时控制与每个加热室86关联的泵90并确保加热室86按序地进行动力供应,并在适当情况下确保每个加热室86从被动模式转变到主动模式。

排放装置82例如被设计为控制从一个加热室86到下一个加热室的转换,并且在适当情况下基于每个储罐84中的压力来控制从被动模式到主动模式的转变。

为此,排放装置82例如包括与每个储罐84关联的压力传感器94,电子控制单元92被设计为根据压力传感器94提供的测量值来控制阀88并且在必要时控制与每个加热室86关联的泵90。

在生产周期开始时,优选在中性气体气氛下加热第一加热室86中的储罐84,以改善加热室86的气氛与储罐84之间的热交换。中性气体例如是氮气。当达到所需温度时,即当固体UF6已被液化并且储罐84中的UF6处于液/气平衡阶段时,在打开储罐84的密封阀85之后打开设置在该第一加热室86的出口与反应器4的UF6的注入管道10之间的阀88,并且通过该第一加热室86以被动排放模式开始UF6的排放。并行地,开始加热第二加热室86中的另一个储罐84。

随着UF6排放的进行,第一加热室86的储罐84中的压力下降到接近于可能导致UF6的流率下降并且使反应器4与接收在该第一加热室86中的储罐84之间的流动发生逆转的值。随后在储存器84中仍然有几千克的UF6。在达到该阶段之前,第一加热室86随着阀88的关闭和对应的泵90的启动而从被动排放模式切换到主动排放模式。因此,UF6的排放可以继续进行,直到排出第一加热室86的储罐84中含有的几乎所有UF6,例如,排放结束时储罐84中的绝对压力为100mbar。此时,被接收在第二加热室86中的储罐84已经达到排放UF6所需的温度并且该储罐84的密封阀85打开。与第一加热室86关联的阀88关闭并且与第二加热室86关联的阀88打开,从而在从第一加热室86到第二加热室86的切换过程中没有中断并且不显著改变UF6的流率、温度和压力的情况下继续通过第二加热室86的储罐84排放UF6。并行地,关闭被接收在第一加热室86中的储罐84的阀85,并且在冷却之后使第一加热室86通向大气、解锁并将储罐84排空且用充满UF6的新储罐84进行更换。

作为一种变型并且为了进一步减小向反应器4供应UF6时的变化,可以在与第一加热室86关联的阀88关闭之前打开与第二加热室86关联的阀88,从而继续通过两个储罐84排放UF6,第一加热室86以主动排放模式操作并且第二加热室86以被动排放模式操作。与第二加热室86关联的阀88的打开可以例如在第一加热室86的阀88关闭并且泵90启动时或在停止第一加热室86的储罐84的UF6排放之前的任何其他时间进行。

优选地并且为了能够在所有情况下尽可能靠近排放源切断UF6的供应,阀88能抵抗地震应力。

排放装置82允许使用容纳在储罐84中的几乎所有UF6使转化设备2连续生产,其中UF6在所需压力和温度下以所需流量排放。

优选地,在175℃和300℃之间、特别是200℃和270℃之间的供应温度下向反应器4供应干燥水解水蒸汽。

优选地,以25和40kg/h之间、特别是30和35kg/h之间的每小时质量供应速率向炉6供应来自高温水解水的干燥水蒸汽。

此外,优选地,在250℃和450℃之间、优选在300℃和400℃之间的供应温度下向炉6供应来自高温水解水的干燥水蒸汽。

优选地,用于向炉6供应H2的体积流率在10和25Nm3/h之间,特别是在15和20Nm3/h之间,“Nm3/h”是指每小时标准立方米,并且是与标准的温度和压力条件(20℃和1atm)下的气体的一立方米体积的含量对应的气体量的测量单位。H2通常在室温下注入。

向反应器4供应的中性扫气的注入参数影响反应器4中发生的反应。

优选地,反应器4的中性扫气的供应速率在1.5和5Nm3/h之间,中性扫气的注入温度在80℃和130℃之间,并且该中性扫气的相对供应压力大于反应器4内的相对压力并且优选小于1bar。

在一个特定的实施方式中,中性扫气的供应速率在2和3Nm3/h之间并且,中性扫气的注入温度在90和105℃之间。

此外,炉6的加热元件36被控制为在炉6中产生从炉6的入口26到炉6的出口28逐渐升高然后降低的温度。

炉6例如包括沿着炉6限定的多个连续的区段,在这种情况下为从炉6的入口26到出口28的六个连续的区段S1至S6,区段S1至S6各自通过专用于该区段S1至S6的加热元件36加热。

炉6包括与区段S1至S6中的每一个关联的相应的温度传感器80。炉6的每个区段的温度被认为是通过与该区段关联的温度传感器80测得的温度。每个温度传感器80例如是与该区段关联的加热元件36附近的热电偶。

专用于区段S1至S6中的每一个的加热元件36独立于专用于其他区段的加热元件之外进行控制,以使位于该区段中的温度传感器80测得的温度处于确定的设定值。

在一个有利的实施方式中,区段S1至S6中的每一个都设置有多个温度传感器80,并且炉6的区段S1至S6中的每一个的温度被认为是与该区段S1至S6关联的温度传感器80测得的温度的平均值。

在一个有利的实施方式中,炉6的加热元件36被控制为建立以下温度曲线:

-第一区段S1:660和700℃之间;

-第二区段S2:700和730℃之间;

-第三区段S3:720和745℃之间;

-第四区段S4:730和745℃之间;

-第五区段S5:660和700℃之间;

-第六区段S6:635和660℃之间。

该温度曲线可以控制UO2F2粉末的高温水解反应的发展,这是一种通过尤其取决于温度的多种基元反应组成的复杂的反应。

在生产阶段,疏通装置53自动地且定期地进行周期性的疏通。另外,优选地,流动装置56自动地、定期地或连续地振动和/或撞击反应器4和/或击打装置60自动地且定期地撞击炉6,以在粘附到内壁上的粉末形成大的和/或致密的团块之前使其掉落。

然而,过滤器52可能会在转化设备2的操作期间并且随着老化而被过度堵塞。

反应器4内部的相对压力的增加通常表示过滤器52的疏通变得不足。

监测反应器4内的压力可以监测清洁效率。

优选地,在稳定的生产阶段,期望反应器4内的相对压力保持在10mbar和500mbar之间,优选在50和400mbar之间,更优选在100和350mbar之间。

转化设备2包括用于测量反应器4内的压力的压力传感器P1。

优选地,在反应器4内的相对压力超过预定的安全阈值时,控制系统16被设计为命令转化设备2关停。

安全阈值例如在100和500mbar之间,优选在200和450mbar之间,更优选在200和400mbar之间,特别是约为350mbar。

有利的是,在反应器4内的相对压力超过预定的疏通阈值时,对疏通装置53进行控制以对过滤器52进行疏通。能够在处于中性气体的用于按序疏通的注入压力范围的上限部分中的疏通注入压力下执行这种按期疏通,或者甚至在大于该范围的注入压力下执行。此外,可以特定地对一个或多个过滤器52执行按期疏通,例如针对可能单独被阻塞的一个或多个特定的过滤器52单独地执行,或者针对有限数量的过滤器52一起执行。

按期疏通阈值例如被设定在低于设备的安全压力100mbar的范围内,并且例如比设备的安全阈值低50mbar、优选30mbar。

实际上,在过滤器52明显堵塞的情况下,反应器4中的压力迅速增加,并且即便在可能的情况下也难以在不停止设备的情况下或者在出口处不使UO2粉末产生异质性的情况下通过手动清洁或更换来疏通过滤器52,因为在疏通操作期间从过滤器52落入到转移装置30中的不受控的量的团块被添加到UO2F2粉末中。

在疏通期间,在每个过滤器52内注入中性气体可以将捕集在过滤器52的外表面上的UO2F2粉末颗粒排出,同时限制了对10mbar和500mbar之间的相对压力下运行的反应器4的干扰。

这里通过为反应器4装配的流动装置56对反应器4的一个或多个壁进行振动和/或击打,也可以使可能沉积在反应器4的内壁上的UO2F2粉末的颗粒脱离。

这里通过击打装置60撞击炉6的击打表面62可以防止在炉6中形成粉末结团,这也可以影响通过转化设备2生产的UO2粉末的质量。

控制反应气体和中性扫气的流率以及反应器4和炉6中的温度还允许在获得令人满意的UO2粉末的条件下建立水解和高温水解反应。

总的来说,在操作中,注入到反应器4或炉6中的所有气体的注入压力大于反应器4或炉6中存在的压力,例如比反应器4或炉6内的压力高出至少20mbar,优选高出至少50mbar。

无论转化方法和转化参数的控制如何,在炉6上设置击打装置都是有利的。

因此,总的来说,本发明涉及一种用于将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的设备,该转化设备包括:

-水解反应器,其用于通过气态的UF6与干燥水蒸汽之间的反应而将UF6转化为氟氧化铀粉末(UO2F2);

-高温水解炉,其用于通过UO2F2、干燥水蒸汽和氢气(H2)之间的反应将反应器供应的UO2F2粉末转化为UO2粉末,该炉具有击打表面;以及

-用于撞击击打表面的至少一个击打装置,该击打装置包括能相对于击打表面移动的撞击器以及设置在撞击器与击打表面之间的中间部件,使得撞击器通过中间部件撞击击打表面,中间部件能在与炉的表面间隔开的位置和炉的击打位置之间移动。

该转化设备还可以包含单独考虑或以任何技术上可行的组合考虑的以下一个或多个可选特征:

-击打装置包括使中间部件返回到间隔开的位置的弹性返回构件;

-击打装置包括用于使撞击器移动的气动或液压致动器;

-炉包括转鼓,其用于接收UO2F2并且向其中注入干燥水蒸汽和H2,炉的击打撞击表面是转鼓的外表面;

-至少一个流动装置,其被设计为振动和/或撞击反应器的至少一个壁,并且优选包括至少一个流动构件,该流动构件设置在反应器的壁上,以用于直接地或经由例如为可移除的中间部件的中间部件来振动和/或撞击壁;

-至少一个捕获装置,其被设计为捕获反应器中存在的气体,并包括过滤器;

-至少一个疏通装置,其被设计为优选按照独立的过滤器组(每个过滤器组包括一个或多个过滤器)来疏通过滤器,特别是按序地按照过滤器组和/或循环地疏通过滤器;

-用于向反应器供应UF6的排放装置,该排放装置包括:至少一个加热室,这些室或每个室被设计为接收固态UF6的储罐并对其进行加热以产生气态的UF6;以及供料回路,其被设计为用于通过这些加热室或每个加热室向反应器供料;

-供料回路包括与这些加热室或每个加热室关联的泵,以迫使UF6从接收在加热室中的储罐循环到反应器,这些泵或每个泵优选为容积泵,更优选为波纹管容积泵;

-供料回路包括流量控制阀,其与这些加热室或每个加热室关联,并且设置在与加热室关联的泵的旁路。

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