本发明的

具体实施方式

以下，对于本发明的详细进行说明。

(碳材料)

本发明的碳材料是BET比表面积为100m²/g以上的碳材料。此外，在将所述碳材料0.2g填充至直径2cm的圆筒形注射器中的状态下，以16kN的压力进行压缩，将进行了压缩的全部碳材料从注射器取出并投入孔径4.75mm的筛子。投入后，将筛子震荡1分钟时，震荡后残存在筛子上的碳材料的重量相对于投入筛子的碳材料的重量100重量％为90重量％以上。因此，本发明的碳材料即使实际上不含粘合剂，也能够通过所述16kN的压缩而形成自支撑膜(Free-Standing Membrane)。需要说明的是，“实际上不含粘合剂”是指，相对于进行膜形成的材料100重量％，粘合剂的含量为1重量％以下。

本发明的碳材料，由于BET比表面积为100m²/g以上，因此能够提高蓄电设备的容量等的电池特性。此外，本发明的碳材料，由于筛子的评价为所述范围内，因此即使在实际上不含粘合剂的情况下，也能够容易地形成电极膜。需要说明的是，本发明的碳材料优选具备多个凹部和多个凸部。特别是，所述多个凹部和所述多个凸部更优选通过加压而彼此嵌合。该情况下，能够进一步容易地形成电极膜。

通过本发明的碳材料，能够降低电极膜中的粘合剂的添加量，因此能够降低电池、电容器内部的电极电阻。此外，由于能够降低粘合剂的添加量，因此不易发生粘合剂的副反应、分解等。因此，能够提高蓄电设备的电池特性。此外，由于BET比表面积为所述范围内，因此能够提高容量等的电池特性。

BET比表面积，可基于BET法并且根据氮吸附等温线来进行计算。作为测定装置，例如，可使用比表面积测定装置(岛津制作所公司制，商品编号“ASAP-2000”)。

由于BET比表面积较大的样品易于吸湿空气中的水分，因此期望预先通过300度、1小时的真空干燥，蒸发并除去吸附的水分、脂分等。测定中使用的样品为约100mg是基本条件，但是期望根据BET比表面积而在50mg至200mg的范围内适宜调整并使用。

此外，所述多个凸部和多个凹部的形状和尺寸只要能够形成自支撑膜就没有特别限定。

所述多个凹部的平面形状分别为大致圆状的情况下，凹部的直径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凹部的平面形状分别为大致椭圆状的情况下，凹部的长径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凹部的平面形状分别为大致矩形状的情况下，凹部的长边优选为0.1μm以上1000μm以下。此外，所述多个凹部的深度优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凹部的形状和尺寸分别为所述范围内的情况下，所述多个凸部和多个凹部彼此嵌合，因此能够进一步容易地形成自支撑膜。

在所述多个凸部的平面形状分别为大致圆状的情况下，凸部的直径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凸部的平面形状分别为大致椭圆状的情况下，凸部的长径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凸部的平面形状分别为大致矩形状的情况下，凸部的长边优选为0.1μm以上1000μm以下。此外，凸部中的突出部的高度优选为0.1μm以上1000μm以下。所述多个凸部的形状和尺寸分别为所述范围内的情况下，所述多个凸部和多个凹部彼此嵌合，因此能够进一步容易地形成自支撑膜。

本发明的碳材料优选为多孔质体。该情况下，所述多个凹部相当于多孔质体的各孔。

本发明的碳材料中，BET比表面积优选为240m²/g以上，更优选为450m²/g以上，进一步优选为1100m²/g以上，并且优选为4000m²/g以下，更优选为3500m²/g以下。BET比表面积为所述范围内的情况下，能够进一步提高蓄电设备的容量等的电池特性。

本发明的碳材料中可设置有中孔这样的细孔。需要说明的是，中孔是指，孔径为2nm以上50nm以下的细孔。中孔的容积是指，碳材料内全部中孔的容积的和(全部中孔容积)。中孔的容积，例如，可通过作为气体吸附法的BJH(Barret，Joyner，Hallender)法进行测定。

所述中孔的容积优选为0.04mL/g以上，更优选为0.05mL/g以上，进一步优选为0.1mL/g以上。中孔的容积的上限没有特别限定，优选为20mL/g以下，更优选为1mL/g以下。中孔的容积为所述下限以上的情况下，能够使得电解液进一步易于渗透碳材料的表面，能够进一步有效活用较广的比表面积，因此能够进一步提高蓄电设备的容量。

本发明的碳材料中，除中孔以外，例如还可以设置有微孔这样的细孔。微孔的容积优选为1.0mL/g以下，更优选为0.8mL/g以下。微孔的容积的下限没有特别限定，优选为0.01mL/g以上。虽然微孔有助于提高比表面积，但是其孔径较小，因此难以渗透电解液，是作为电池难以活用的表面积。微孔的容积为所述上限以下的情况下，能够使得电解液进一步易于渗透碳材料的表面，能够进一步有效活用较广的比表面积，因此能够进一步提高蓄电设备的容量。

需要说明的是，微孔是指孔径不足2nm的孔。微孔的容积，例如，可通过作为气体吸附法的MP(Micropore Analysis)法进行测定。此外，微孔的容积是指，碳材料内全部的微孔的容积的和。

本发明的碳材料可以包含树脂的碳化物。所述树脂的碳化物可以为无定形碳。在通过X射线衍射法单独测定无定形碳的情况下，优选在2θ为26°附近检测不到峰。需要说明的是，树脂的一部分可以未碳化而残存。需要说明的是，所述树脂用于形成碳化物，因此区别于蓄电设备的电极材料中使用的粘合剂。

此外，作为所述树脂的碳化物中使用的树脂，可举出：聚丙二醇、聚乙二醇、苯乙烯聚合物(聚苯乙烯)、乙酸乙烯酯聚合物(聚乙酸乙烯酯)、聚甲基丙烯酸缩水甘油酯、聚乙烯醇缩丁醛、聚丙烯酸、苯乙烯丁二烯橡胶、聚酰亚胺树脂、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯等的氟类聚合物等。需要说明的是，所述树脂，可以单独使用，或组合使用多种。优选可举出聚乙二醇或聚乙酸乙烯酯。

本发明中，碳材料100重量％中包含的树脂和/或树脂的碳化物的含量优选为1重量％以上，更优选为3重量％以上，进一步优选为10重量％以上，特别优选为15重量％以上，并且优选为99重量％以下，更优选为95重量％以下。通过将树脂和/或树脂的碳化物的含量设为所述下限以上和所述上限以下，能够进一步提高蓄电设备的电池特性。

本发明的碳材料优选包含具有石墨烯叠层结构的碳材料。该情况下，能够进一步提高导电性。因此，当用于蓄电设备的电极材料时，能够进一步提高速率特性等的电池特性。

需要说明的是，本发明的碳材料可以仅包含具有石墨烯叠层结构的碳材料，也可以仅包含树脂的碳化物。此外，也可以为具有石墨烯叠层结构的碳材料与树脂的碳化物形成的混合物。此外，本发明的碳材料可以进一步包含未碳化而残存的树脂。

需要说明的是，就是否具有石墨烯叠层结构而言，可通过在使用CuKα射线(波长)测定碳材料的X射线衍射光谱时，根据是否在2θ＝26°附近观察到峰(源自石墨烯叠层结构的峰)来进行确认。X射线衍射光谱可通过广角X射线衍射法进行测定。作为X射线衍射装置，例如，可使用SmartLab(RIG AKU公司制)。

此外，本发明的碳材料可以为树脂的碳化物与具有石墨烯叠层结构的碳材料形成的复合体。该情况下，通过X射线衍射法测定所述复合体的情况下，2θ为26°附近的峰的强度根据作为树脂的碳化物的无定形碳和结晶性石墨的混合比而发生变化。需要说明的是，在这种情况下，树脂的一部分也可以未碳化而残存。

本发明中，作为具有石墨烯叠层结构的碳材料，例如，可举出石墨或薄片化石墨等。

石墨是指，多个石墨烯片的叠层体。石墨的石墨烯片的叠层数，通常为10万层～100万层左右。作为石墨，例如，可使用天然石墨、人造石墨或膨胀石墨等。膨胀石墨中，石墨烯层彼此的层间距离相比于通常的石墨变大的比例较高。因此，作为石墨，优选使用膨胀石墨。

薄片化石墨是将原始石墨进行剥离处理而得到的，是指比原始石墨更薄的石墨烯片叠层体。薄片化石墨中的石墨烯片的叠层数少于原始石墨即可。需要说明的是，薄片化石墨可以为氧化薄片化石墨。

薄片化石墨中，石墨烯片的叠层数没有特别限定，优选为2层以上，更优选为5层以上，优选为1000层以下，更优选为500层以下。石墨烯片的叠层数为所述下限以上的情况下，抑制液中薄片化石墨发生滚动或薄片化石墨彼此发生堆叠，因此能够进一步提高薄片化石墨的导电性。在石墨烯片的叠层数为所述上限以下的情况下，能够进一步提高薄片化石墨的比表面积。

此外，薄片化石墨，优选为具有石墨发生了部分性剥离的结构的部分剥离型薄片化石墨。

更具体而言，“石墨发生了部分性剥离”是指，石墨烯的叠层体中，从端缘至一定程度的内侧石墨烯层间扩开，即在端缘(边缘部分)处石墨的一部分发生了剥离。此外，是指中央侧的部分处石墨层以与原始石墨或一次薄片化石墨同样的方式进行了叠层。因此，在端缘处石墨的一部分发生了剥离的部分，与中央侧的部分相连。此外，所述部分剥离型薄片化石墨中，可以包含端缘的石墨被剥离并且发生了薄片化的石墨。

这样，部分剥离型薄片化石墨，在中央侧的部分中，石墨层以与原始石墨或一次薄片化石墨同样的方式进行了叠层。因此，相比于以往的氧化石墨烯、炭黑，其石墨化度较高，导电性优异。因此，在用于蓄电设备的电极的情况下，能够进一步提高电极内的电子传导性，使得在更大电流下的充放电成为可能。

需要说明的是，就石墨是否发生了部分性剥离而言，例如，可与国际公开第2014/034156号所述的薄片化石墨·树脂复合材料同样的方式，例如，通过基于扫描型电子显微镜(SEM)的观察、X射线衍射光谱进行确认。

(碳材料的制造方法)

以下，对于作为所述本发明的碳材料的制造方法的一个实例的第1方法和第2方法进行说明。

第1方法；

第1方法中，首先，将石墨或一次薄片化石墨与树脂混合而得到第1混合物(混合工序)。需要说明的是，作为混合方法，没有特别限定，例如，可使用：基于超声波的混合、基于混合机的混合、基于搅拌子的混合、在可密封的容器内投入石墨或一次薄片化石墨和树脂并震荡容器等的方法。

石墨或一次薄片化石墨与树脂的混合比(石墨或一次薄片化石墨/树脂)以质量比计，优选为1/1000以上，更优选为1/300以上，优选为1/3以下，更优选为1/5以下。

此外，该混合工序中，可进一步添加溶剂等。作为溶剂，例如，可使用水、乙醇、甲醇、THF(四氢呋喃)、NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)等。该混合工序中得到的第1混合物优选为混合液。接下来，将该混合液干燥。作为干燥方法，没有特别限定，例如，可使用风干、加热板、真空干燥、冷冻干燥的方法。需要说明的是，混合液的干燥物也优选为液体。此外，混合工序中，可以进一步混合羧甲基纤维素(CMC)、十二烷基硫酸钠(SDS)这样的分散剂。

所述树脂和所述溶剂的混合比(树脂:溶剂)，例如，以质量比计，可设为20:80～100:0。此外，所述树脂和所述分散剂的混合比(树脂:分散剂)，例如，以质量比计，可设为80:20～100:0。

需要说明的是，作为所述石墨，从可在后述的加热工序中进一步容易地剥离石墨的观点出发，优选使用膨胀石墨。此外，所述一次薄片化石墨广泛包含通过各种方法剥离石墨而得到的薄片化石墨。一次薄片化石墨可以为部分剥离型薄片化石墨。一次薄片化石墨通过剥离石墨而得到，因此其比表面积大于石墨即可。

作为所述树脂，没有特别限定，例如，可举出：聚丙二醇、聚乙二醇、聚甲基丙烯酸缩水甘油酯、乙酸乙烯酯聚合物(聚乙酸乙烯酯)、聚乙烯醇缩丁醛、聚丙烯酸、苯乙烯聚合物(聚苯乙烯)、苯乙烯丁二烯橡胶、聚酰亚胺树脂、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯等的氟类聚合物等。需要说明的是，此处使用的树脂是用于制造碳材料的树脂，其区别于用作粘结剂的粘合剂。此处使用的树脂，由于后述的加热，其大部分被碳化。

接下来，向得到的第1混合物的干燥物进一步添加并混合不同于碳材料的粒子。由此，在构成第1混合物的碳材料的基体内配置不同于碳材料的粒子，形成第2混合物。此外，也可以通过构成第2混合物的碳材料包覆不同于碳材料的粒子而形成第2混合物。需要说明的是，作为混合方法，没有特别限定，例如，可举出：基于超声波的混合、基于混合机的混合、基于搅拌子的混合、在可密封的容器内投入第1混合物的干燥物和粒子并震荡容器等的方法等。

石墨或一次薄片化石墨与不同于碳材料的粒子的混合比(石墨或一次薄片化石墨/不同于碳材料的粒子)，以质量比计，优选为0/100以上，更优选为1/99以上，优选为50/50以下，更优选为30/70以下。

所述不同于碳材料的粒子可以为活化剂。作为所述不同于碳材料的粒子，没有特别限定，例如，可使用：氢氧化锌、氯化锌、硫化锌、氢氧化钙、氯化钙、硫化钙、碳酸钙、氢氧化钠、氯化钠、硫化钠、碳酸钠、氢氧化钾、氯化钾、硫化钾、碳酸钾、磷酸、磷酸锌、磷酸钙、磷酸钠、磷酸钾。这些可以单独使用，或组合使用多种。

所述不同于碳材料的粒子的粒径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述不同于碳材料的粒子的粒径更优选为1μm以上，进一步优选为10μm以上，更优选为500μm以下，进一步优选为300μm以下。通过将所述不同于碳材料的粒子的粒径设为所述范围内，能够使得到的碳材料进一步容易地形成自支撑膜。需要说明的是，粒径是指通过干式激光衍射法并利用体积基准分布而计算得到的平均粒径。平均粒径，例如，可使用MICROTRAC BELL公司制，MT3000II进行测定。

接下来，加热所述第2混合物(加热工序)。作为所述加热工序中的加热温度，例如，可设为200℃～1000℃。所述加热可以在空气中进行，或在氮气等不活泼气体氛围下进行。通过该加热工序，期望使得树脂的至少一部分被碳化。树脂也可以被完全碳化。此外，该加热工序中，可以是石墨或一次薄片化石墨的石墨的一部分发生部分性剥离而得到所述部分剥离型薄片化石墨。需要说明的是，该加热工序后，可进一步通过化学药品活化法、气体活化法来进行活化处理。

接下来，从加热后的第2混合物中除去所述粒子。此时，除去了配置在第2混合物的基体内的粒子而得到的部分成为所述多个凹部和多个凸部。需要说明的是，作为粒子的除去方法，没有特别限定，例如，可举出用水等溶剂进行清洗并干燥的方法。

通过这样的制造方法而得到的碳材料，具备所述多个凹部和多个凸部。此外，所述震荡后残存在筛子上的碳材料的重量，相对于投入筛子的碳材料的重量100重量％，可以为90重量％以上。因此，在粘合剂的添加量较少的情况下，也能够容易地形成电极膜。

需要说明的是，所述震荡后残存在筛子上的碳材料的重量，例如，可通过下述方式来提高：使混合的树脂的量和不同于碳材料的粒子的量以体积比计接近同量；降低不同于碳材料的粒子的粒径；从第2混合物除去不同于碳材料的粒子时以不残存不同于碳材料的粒子的方式进行清洗；或者，延长清洗后的粉碎时间等。

需要说明的是，第1方法中，可得到作为原始石墨或一次薄片化石墨、或部分剥离型薄片化石墨等具有石墨烯叠层结构的碳材料与树脂和/或树脂的碳化物形成的复合材料的碳材料。

第2方法；

第2方法中，首先，向成为基体的树脂中添加并混合不同于碳材料的粒子。由此，在树脂的基体中配置不同于碳材料的粒子，形成混合物。此外，也可以通过树脂包覆不同于碳材料的粒子而形成混合物。需要说明的是，作为混合方法，没有特别限定，例如，可举出：基于超声波的混合、基于混合机的混合、基于搅拌子的混合、在可密封的容器内投入树脂和粒子并震荡容器等的方法。

所述树脂与所述不同于碳材料的粒子的混合比(树脂/不同于碳材料的粒子)，以质量比计，优选为1/100以上，更优选为10/90以上，优选为1000/1以下，更优选为500/1以下。

作为所述树脂，优选使用液态的树脂。作为所述树脂，没有特别限定，例如，可举出：聚丙二醇、聚乙二醇、聚甲基丙烯酸缩水甘油酯、乙酸乙烯酯聚合物(聚乙酸乙烯酯)、聚乙烯醇缩丁醛、聚丙烯酸、苯乙烯聚合物(聚苯乙烯)、苯乙烯丁二烯橡胶、聚酰亚胺树脂、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯等的氟类聚合物等。需要说明的是，此处使用的树脂是用于制造碳材料的树脂，其区别于用作粘结剂的粘合剂。此处使用的树脂，因后述的加热而大部分被碳化。

所述不同于碳材料的粒子可以为活化剂。作为所述不同于碳材料的粒子，没有特别限定，例如，可使用：氢氧化锌、氯化锌、硫化锌、氢氧化钙、氯化钙、硫化钙、碳酸钙、氢氧化钠、氯化钠、硫化钠、碳酸钠、氢氧化钾、氯化钾、硫化钾、碳酸钾、磷酸、磷酸锌、磷酸钙、磷酸钠、磷酸钾。这些可以单独使用，或组合使用多种。

所述不同于碳材料的粒子的粒径优选为0.1μm以上1000μm以下。所述不同于碳材料的粒子的粒径，更优选为1μm以上，进一步优选为10μm以上，更优选为500μm以下，进一步优选为300μm以下。通过将所述不同于碳材料的粒子的粒径设为所述范围内，能够使得到的碳材料进一步容易地形成自支撑膜。需要说明的是，平均粒径是指，通过干式激光衍射法并利用体积基准分布而计算得到的平均粒径。平均粒径，例如，可使用MICROTRAC BELL公司制，MT3000II进行测定。

接下来，将所述混合物加热(加热工序)。作为所述加热工序中的加热温度，例如，可设为200℃～1000℃。所述加热可以在空气中进行，也可以在氮气等的不活泼气体氛围下进行。期望通过该加热工序使得树脂的至少一部分被碳化。需要说明的是，可以在该加热工序后，进一步通过化学药品活化法、气体活化法进行活化处理。

接下来，从加热后的混合物中除去粒子。此时，除去配置在基体内的粒子而得到的部分成为所述多个凹部和多个凸部。需要说明的是，作为粒子的除去方法，没有特别限定，例如，可举出用水等溶剂进行清洗并干燥的方法。

通过第2方法得到的碳材料，也具备所述多个凹部和多个凸部。此外，所述震荡后残存在筛子上的碳材料的重量，相对于投入筛子的碳材料的重量100重量％，可设为90重量％以上。因此，即使在粘合剂的添加量较少的情况下，也能够容易地形成电极膜。

需要说明的是，所述震荡后残存在筛子上的碳材料的重量，可通过下述方式来提高：使混合的树脂的量和不同于碳材料的粒子的量以体积比计接近同量；降低不同于碳材料的粒子的粒径；从第2混合物除去不同于碳材料的粒子时以不残存不同于碳材料的粒子的方式进行清洗；或者，延长清洗后的粉碎时间等。

因此，作为起始物质，可以如第1方法那样使用石墨或一次薄片化石墨和树脂的混合物，也可以如第2方法那样不使用石墨或一次薄片化石墨，而仅使用树脂。

需要说明的是，第2方法中，可得到仅包含树脂的碳化物的碳材料。但是，也可以进一步包含未被碳化的树脂。

本发明的碳材料，即使在降低粘合剂的添加量的情况下，也能够容易地形成电极膜，能够提高蓄电设备的容量等的电池特性。因此，本发明的碳材料，能够适用于蓄电设备用电极材料。

(蓄电设备用电极材料和蓄电设备)

作为本发明的蓄电设备，没有特别限定，可举出：非水电解质一次电池、水性电解质一次电池、非水电解质二次电池、水性电解质二次电池、电容器、双电层电容器或锂离子电容器等。本发明的蓄电设备用电极材料，是如上所述用于蓄电设备的电极中的电极材料。

本发明的蓄电设备，由于具备由包含所述本发明的碳材料的蓄电设备用电极材料构成的电极，因此能够提高蓄电设备的容量等的电池特性。

特别是，蓄电设备用电极材料中包含的碳材料，能够有效提高电容器、锂离子二次电池的容量。需要说明的是，作为电容器，例如，可举出双电层电容器。

需要说明的是，所述蓄电设备用电极材料，可根据本发明的碳材料而包含必要的粘合剂、溶剂并进行赋形，从而用作蓄电设备的电极。但是，可以降低粘合剂的添加量，也可以不含粘合剂。粘合剂的添加量，相对于所述蓄电设备用电极材料100重量％，优选为5重量％以下，进一步优选为3重量％以下，进一步优选为1重量％以下。

所述蓄电设备用电极材料的赋形，例如，可通过压延辊进行片材化后干燥来进行。此外，也可以将包含本发明的碳材料、溶剂和视需要而定的粘合剂的涂布液涂布于集电体，然后干燥来进行。

作为粘合剂，例如，可使用：聚乙烯醇缩丁醛、聚四氟乙烯、苯乙烯丁二烯橡胶、聚酰亚胺树脂、丙烯酸类树脂、聚偏二氟乙烯等的氟类聚合物、水溶性的羧甲基纤维素等的树脂。可优选使用聚四氟乙烯。在使用聚四氟乙烯的情况下，能够进一步提高分散性、耐热性。

需要说明的是，作为所述溶剂，可使用乙醇、N-甲基吡咯烷酮(NMP)或水等。

此外，在将蓄电设备用作电容器的情况下，作为电容器的电解液，可使用水性的或非水性(有机类)的电解液。

作为水性的电解液，例如，可举出：使用水作为溶剂，并使用硫酸、氢氧化钾等作为电解质的电解液。

此外，作为非水性的电解液，例如，可使用：使用了以下的溶剂、电解质、离子性液体的电解液。具体而言，作为溶剂，可举出：乙腈、丙烯碳酸酯(PC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)或丙烯腈(AN)等。

此外，作为电解质，可举出：六氟化磷酸锂(LiPF₆)、四氟化硼酸锂(LiBF₄)、四乙基四氟化硼酸铵(TEABF₄)或三乙基甲基四氟化硼酸铵(TEMABF₄)等。

此外，作为离子性液体，例如，可使用具有以下的阳离子和阴离子的离子性液体。作为阳离子，可举出：咪唑鎓离子、吡啶鎓离子、铵离子、鏻离子等。作为阴离子，可举出：四氟化硼离子(BF₄ ^-)、六氟化硼离子(BF₆ ^-)、四氯化铝离子(AlCl₄ ^-)、六氟化钽离子(TaF₆ ^-)、三(三氟甲磺酰基)甲烷离子(C(CF₃SO₂)₃ ^-)等。在使用了离子性液体的情况下，可在蓄电设备中进一步提高驱动电压。即，能够进一步提高能量密度。

接下来，举出本发明的具体的实施例和比较例来说明本发明。需要说明的是，本发明不限于以下的实施例。

(实施例1)

在聚乙二醇(PEG，分子量600，三洋化成工业公司制)1g中，添加作为活化剂的碳酸钾(K₂CO₃，和光纯药工业公司制，平均粒径：600μm)2g，使用磨机均匀地混合。此外，将得到的混合物在氮氛围下370℃(碳化温度)的温度下保持1小时后，升温至800℃，在温度(活化温度)800℃下保持1小时，从而进行活化处理。最后，通过在热水中清洗至中性，从而得到碳材料。

(实施例2)

将膨胀石墨(TOYOTANSO公司制，商品名“PF POWDER 8”，BET比表面积＝22m²/g)1g、作为分散剂的羧甲基纤维素(CMC，分子量25万，ALD RICH公司制)的1％浓度水溶液3g、作为溶剂的水30g进行混合，准备石墨分散液。对于准备的石墨分散液，使用超声波处理装置(本多电子公司制)，以100W、发振频率：28kHz进行6小时超声波照射。然后，与聚乙二醇(PEG，分子量600，三洋化成工业公司制)234g通过混合机以8000rpm混合30分钟后，在150℃的干燥器内干燥，除去水，准备在膨胀石墨中吸附有聚乙二醇的组合物。

接下来，在干燥了的组合物中添加作为活化剂的碳酸钾(K₂CO₃，和光纯药工业公司制，平均粒径：600μm)470g，使用磨机均匀地混合。此外，将得到的混合物在氮氛围下370℃的温度下保持1小时后升温至850℃，在温度(碳化·活化温度)850℃下保持1小时，从而进行活化处理。最后，在热水中清洗至中性，从而得到碳材料。使用的聚乙二醇通过该加温处理而向树脂碳化物进行了改性，得到的碳材料是薄片化石墨和树脂碳化物的复合体。

得到的碳材料中树脂碳化物的含量，可使用差热热重同时测定装置(HIT ACHIHIGH-TECH SCIENCE公司制，商品名“STA7300”)并基于以下的要点进行确认。

在铂盘中称量碳材料约2mg。将该样品在氮氛围下以升温速度10℃/分钟进行从30℃至1000℃的测定。根据通过测定得到的差热分析结果，将树脂(聚乙二醇)碳化物和部分剥离型薄片化石墨的燃烧温度分离，根据伴随其的热重变化而计算树脂碳化物相对于碳材料整体的量(重量％)。实施例2中，树脂碳化物量为90重量％。

(实施例3)

除了将活化温度变更为950℃以外，以与实施例2同样的方式得到碳材料。

(实施例4)

除了将碳酸钾的添加量变更为94g以外，以与实施例2同样的方式得到碳材料。

(实施例5)

将膨胀石墨(TOYOTANSO公司制，商品名“PF POWDER 8”，BET比表面积＝22m²/g)1g、聚乙二醇(PEG，分子量400，三洋化成工业公司制)468g、作为不同于碳材料的粒子的氯化锌(NACALAITESQUE公司制，平均粒径：100μm)23g通过混合机以8000rpm混合30分钟后，在150℃的干燥器内干燥，除去水，准备氯化锌吸附有膨胀石墨和聚乙二醇的混合物的组合物。

接下来，将得到的组合物在420℃的温度进行1小时加热处理。之后，通过热水清洗除去氯化锌，从而得到碳材料。

(比较例1)

作为碳材料，原样使用膨胀石墨粉末(TOYOTANSO公司制，商品名“PERMA-FOILPF8”)。

(比较例2)

作为碳材料，原样使用碳纳米管(CNT，昭和电工公司制，商品名“VGCF-H”)。

(比较例3)

作为碳材料，原样使用活性炭(KURARAY公司制，商品名“KURARAYCOAL YP50F”)。

(比较例4)

作为碳材料，原样使用科琴黑(LION-SPECIALTY-CHEM公司制，商品名“科琴黑EC600JD”)。

[评价]

对于实施例1～5和比较例1～4的碳材料，进行以下的评价。结果示于下述的表1。

(碳材料的外观的确认)

图1是表示实施例2中得到的碳材料的倍率5000倍的扫描电子显微镜(SEM)照片。需要说明的是，SEM照片使用HITACHI HIGH-TECHNOLOGIES公司制，商品编号“SU8220”进行观察。根据图1可知，实施例2中得到的碳材料具有多个凹部和多个凸部。需要说明的是，同样，对于实施例1、3、4、5，也确认了具有多个凹部和多个凸部。

图2是表示比较例3的碳材料的倍率5000倍的扫描电子显微镜(SEM)照片。根据图2可知，比较例3的碳材料中，未观察到如实施例2那样的多个凹部和多个凸部。

(BET比表面积)

碳材料的BET比表面积，使用比表面积测定装置(岛津制作所公司制，商品编号“ASAP-2000”，氮气)进行测定，并根据以下的评价基准对BET比表面积进行评价。

[评价基准]

○…BET比表面积为100m²/g以上

×…BET比表面积不足100m²/g

(是否形成自支撑膜的确认)

以下述方式，确认是否形成自支撑膜。

在将碳材料0.2g填充至直径2cm的圆筒形注射器的状态下，缓慢加压，以16kN的压力压缩10秒。接着，将压缩了的全部所述碳材料从注射器取出，投入基于JIS·Z8801-1的孔径4.75mm的不锈钢制筛子(内径：150mm，深度：45mm)中。接下来，使用震荡机(ASONE公司制，商品编号“SHAKERSSR-2”)，以RECIPROCATOR模式将筛子以60rpm的速度震荡1分钟后，测定残存在筛子上的碳材料的重量，根据以下的评价基准对于是否形成膜进行评价。

[评价基准]

○…残存在筛子上的碳材料的重量，相对于投入筛子的碳材料的重量100重量％，为90重量％以上

×…残存在筛子上的碳材料的重量，相对于投入筛子的碳材料的重量100重量％，不足90重量％

需要说明的是，图3是表示实施例2的加压后的碳材料的照片。此外，图4是表示比较例3的加压后的碳材料的照片。根据图3可知，在实施例2的碳材料的情况下，形成有自支撑膜。另一方面，根据图4可知，在比较例3的碳材料的情况下，无法形成自支撑膜。

此外，对于实施例1～5和比较例1中得到的加压后的碳材料，通过肉眼观察确认了直径2cm的圆形膜的形成状态。另一方面，对于比较例2～4中得到的加压后的碳材料，肉眼观察下无法形成自支撑膜。结果如下述的表1表示。

根据表1可知，实施例1～5的碳材料的情况下，能够形成自支撑膜，并且BET比表面积较大，能够提高蓄电设备的容量。另一方面，在比较例1、2的情况下，BET比表面积较小，无法提高蓄电设备的容量。此外，在比较例3、4的情况下，无法形成自支撑膜，因此在不提高粘合剂的添加量的情况下无法形成电极膜。