用于co羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器

文档序号:1279158 发布日期:2020-08-28 浏览:5次 >En<

阅读说明:本技术 用于co羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器 (Radial flow fixed bed catalytic reactor for generating oxalate through CO carbonylation coupling ) 是由 李瑞江 朱学栋 张琪 刘玉兰 吴勇强 朱子彬 黄震尧 安嘉元 于 2020-06-04 设计创作,主要内容包括:本发明公开了一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,包括从上至下依次由上封头、圆柱形筒体、下封头组成的圆筒形容器,圆筒形容器外部设有反应气体进料口、反应气体出料口、换热介质入口、换热介质出口、催化剂进料口和催化剂卸料口;催化床层由内向外分为绝热区和换热区,换热区设有两排为一组的多组同心圆排列的换热管。本发明的用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,具有反应气体沿轴向分配均匀,床层温度分布合理,催化剂利用率高,反应器压降小等特点,适用于羰化偶联生成酯的反应,同样适用于其它放热的气固相催化反应。(The invention discloses a radial flow fixed bed catalytic reactor for generating oxalate through CO carbonylation coupling, which comprises a cylindrical container consisting of an upper end enclosure, a cylindrical barrel and a lower end enclosure in sequence from top to bottom, wherein a reaction gas feed inlet, a reaction gas discharge outlet, a heat exchange medium inlet, a heat exchange medium outlet, a catalyst feed inlet and a catalyst discharge outlet are arranged outside the cylindrical container; the catalytic bed layer is divided into a heat insulation area and a heat exchange area from inside to outside, and the heat exchange area is provided with two rows of a plurality of groups of heat exchange tubes which are arranged in a concentric circle. The radial flow fixed bed catalytic reactor for generating oxalate through CO carbonylation coupling has the characteristics of uniform distribution of reaction gas along the axial direction, reasonable bed layer temperature distribution, high catalyst utilization rate, small pressure drop of the reactor and the like, is suitable for the reaction of generating ester through carbonylation coupling, and is also suitable for other exothermic gas-solid phase catalytic reactions.)

用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器

技术领域

本发明属于化学反应工程技术领域,具体的说,涉及一种用于放热催化反应的反应器,特别涉及一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器。

背景技术

乙二醇是合成聚酯的重要原材料,乙二醇行业主要存在乙烯路线及煤基合成气路线,其中煤基合成气路线符合我国资源发展战略,发展尤为迅速。投产的煤基合成气路线多采用草酸酯法,第一步为亚硝酸酯与一氧化碳反应生成草酸酯与一氧化氮,第二步为草酸酯部分加氢生成产物乙二醇。

CO羰化偶联生成草酸二甲酯反应的反应温度为110-140℃,反应压力为0.1-0.5MPa,反应为不可逆放热反应,放热量较大,反应温度区间较小,因此对反应器的换热效率要求较高。

目前对于合成草酸二甲酯等的催化反应过程一般采用固定床催化反应器,具体来说一般是轴向列管式反应器或径向反应器。

列管式反应器床层内连续换热,反应温度均匀,转化率较高,但羰化反应所用催化剂导热能力较差导致列管直径存在限制,目前羰化反应器的列管大多为Φ25×2~Φ32×2,其反应器容积利用率较低,由于受设备加工限制,反应器直径不能过大,致使反应器床层高度很高,造成床层阻力大、能耗高,而且化工生产装置的单系列大型化趋势出现后,大直径反应器在加工、制造、运输中均存在目前难以克服的困难,限制了大型列管式反应器的工业化应用。

为了降低反应器床层阻力,提高空速和增加生产能力而采用径向流固定床催化反应器。相对于合成甲醇等气固相催化放热反应,合成草酸二甲酯的羰化反应催化剂对于温度更为敏感,需要及时把反应热移出以降低反应温度。在工业反应器中广为使用的段间换热的多段绝热反应器对温度的控制无法满足反应需求。

为了提高反应效率,减少反应器内的压降损失,尽可能的回收高温位热量,充分延长催化剂的使用寿命,更能满足反应器大型化的需求,不少工程技术人员开发了床层内换热的径向固定床催化反应器。美国专利US4321234公开了一种径向流动固定床催化反应器,给出了流体的流动方式和换热管的排列方式,克服了列管式固定床反应器床层阻力大的缺点,又能有效的利用反应热,但是反应器内存在较严重的流体分布不均匀问题,且换热管逐排布置,在合成草酸二甲酯的催化反应过程中催化剂不能得到充分利用。

公开号为CN206500146U的专利申请公开了一种适用于合成草酸二甲酯的水路自然循环蛇管式反应器,其换热效果有所改善,但结构较为复杂,不利于大型化。公开号为CN109395667A的专利申请公开了一种适用于合成草酸二甲酯的绕管等温径向反应器,该反应器通过大量的绕管达到控制温度的目的,但反应器内构件多,气体流动方式复杂,反应器内气体均布效果不佳。

公开号为CN102872767A、CN104841340A的专利申请公开了两种适用于合成草酸二甲酯的径向流动等温固定床催化反应器,采用板式换热器,换热单元一体化设计,但结构复杂,检修工作困难,催化剂装卸不方便,板式换热器存在泄露风险,同时板式结构造成催化剂厚薄不均匀,容易发生局部过热,而局部过热在本反应中极易引起亚硝酸甲酯热分解,有爆炸风险。

现有反应器结构、换热方式和反应气体的流动方式归纳存在如下问题:

1、采用向心式流动的径向反应器由于流体流动速度沿半径方向逐渐加快,进口线速度较小,温升较快,绝热层较短,反应器加工难度大;同时对严重受平衡制约的化学反应,在床层内侧反应速度显著变慢,而线速度较大,二者不相匹配,将会影响径向反应器效率。

2、径向反应器采用由外向内的向心式流动,反应气体在筒体与外分布筒之间的分流流道内流动,由于热量损失产生温差变化,会导致床层轴向产生颇大的温度差异。

3、反应器内换热构件难以满足换热需求;板式换热单元结构复杂、加工难度高、存在泄露风险、催化剂厚度不均匀,容易发生危险;蛇管、绕管换热单元结构复杂,催化剂装卸难度较大,同时也无法完全避免换热不均匀的问题。

4、对于换热管逐排布置的方式,每排换热管后的温度分布为波浪形,热点在两个换热管的中间位置的径向方向上,后排换热管也布置在热点处,但由于径向床层的特殊性,每排换热管的管心距会随半径位置不同而差距较大;对于相同管数的换热管布置来说,床层外侧布管较疏,而床层内侧布管较密,无法保证整体换热的要求,易出现热点或低温区,影响催化反应整体效率。

发明内容

本发明的目的是提供一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,该反应器是一种换热管特殊排列的离心流动径向反应器,使床层流体分布均匀的同时提高了换热效果,改善了床层温度分布不均匀的问题,同时结构较为简单,适合反应装置大型化加工、制造和运输。

为了实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:

本发明的构思是这样的:

本发明采用一种低压降的离心式径向反应器形式,反应气体在催化床层中由内向外流动,满足反应气体流速与反应速率的匹配,充分发挥径向反应器催化反应效率,同时从根本上完全消除由于热量损失而导致床层轴向产生较大温度差异的发生。

本发明将催化床层由内向外分为绝热区与换热区,绝热区保证了初期反应升温的需要,换热区内设置换热管移去反应热,防止催化床层超温;换热区内设置与径向反应器同轴的多排同心圆排列的换热管,换热管每两排为一组,两排换热管管数相同,间隔交叉排列,有效降低了换热管后方温度波动的幅度,提高催化床层温度的均匀性,充分发挥催化床层的整体性能。以每组换热管为单元在催化床层逐组布置,根据换热区深度设置适当的组数。

本发明采用∏型径向反应器形式,使气体在分流流道和集流流道内作逆向的相对流动,采用恰当的分流流道和集流流道截面控制技术,两流道间静压差的差别沿轴向可以消除,分布器采用实施均匀开孔的高开孔率的分布筒,在无控制压降的条件下,也可保证气体的均匀分布;或者采用Z型径向反应器形式,使气体在分流流道和集流流道内作同向的相对流动,采用恰当的导流锥分布控制技术,两流道间静压差的差别沿轴向可以消除,分布器采用实施均匀开孔的高开孔率的分布筒,在无控制压降的条件下,也可保证气体的均匀分布。

本发明使用直管换热管,结构简单易于催化剂装卸,通过特别的排列方式在避免了传统排列时换热管间催化剂床层温度过高的问题的同时又增加了催化剂填充体积。

本发明采用径向反应器形式,在保证催化剂径向薄床层的前提下,随着规模的增加,逐步增高床层的轴向高度,装置易于大型化。

根据上述构思,本发明采用的技术方案如下:

本发明提供了一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,包括从上至下依次由上封头、圆柱形筒体、下封头组成的圆筒形容器,圆筒形容器外部设有反应气体进料口、反应气体出料口、换热介质入口、换热介质出口、催化剂进料口和催化剂卸料口;

圆筒形容器内部设有:与圆柱形筒体同轴设置的、由内向外依次排列的多孔壁圆筒形内分布筒和多孔壁圆筒形外分布筒;所述内分布筒与外分布筒之间装填催化剂,构成催化床层,所述催化床层上方设有催化剂封;所述催化床层由内向外分为绝热区和换热区,所述换热区设有与所述圆柱形筒体同轴设置的多排同心圆排列的换热管;所述换热管在底部通过分流环管与换热介质入口连接,在顶部通过集流环管和换热介质出口连接;催化剂进料口和换热介质出口位于上封头的两侧,催化剂卸料口和换热介质入口位于下封头的两侧;

反应器形式分为以下两种:

(a)所述反应气体进料口设在上封头上,通过膨胀节与多孔壁圆筒形内分布筒相连通,所述多孔壁圆筒形内分布筒内部空间构成反应气体的分流流道;所述多孔壁圆筒形外分布筒上部与圆柱形筒体上部通过环形密封板相连接,所述多孔壁圆筒形外分布筒与圆柱形筒体侧壁之间的环隙空间构成集流流道,与反应气体出料口相连通;所述反应气体出料口位于所述圆柱形筒体的外部一侧,与所述催化剂进料口同侧;所述反应器为∏型径向反应器;反应气体从反应器上部进入,在分流流道内由上向下流动,通过多孔壁圆筒形内分布筒后依次进入催化床层的绝热区和换热区,通过多孔壁圆筒形外分布筒进入集流流道,在集流流道内由下向上流动,最后通过反应气体出料口离开反应器;

(b)所述反应气体进料口设在下封头上,与多孔壁圆筒形内分布筒相连通,所述多孔壁圆筒形内分布筒内设有倒置的圆锥形导流体,所述多孔壁圆筒形内分布筒与所述圆锥形导流体的环隙空间构成反应气体的分流流道;所述多孔壁圆筒形内分布筒与圆柱形筒体侧壁之间的环隙空间构成集流流道,与上封头上设有的反应气体出料口相连通;所述反应器为Z型径向反应器;反应气体从反应器下部进入,在分流流道内由下向上流动,通过多孔壁圆筒形内分布筒后依次进入催化床层的绝热区和换热区,通过多孔壁圆筒形外分布筒进入集流流道,反应气体在集流流道内由下向上流动,最后通过反应气体出料口离开反应器;

所述换热管每两排为一组,两排换热管管数相同,间隔交叉排列;

换热介质通过下封头的换热介质入口进入反应器,并经过分流环管进入换热管,在催化床层内换热后,再经集流环管,通过位于上封头的换热介质出口流出反应器。

所述绝热区的厚度为50mm-300mm。

所述换热管的管径为20mm-100mm,每排换热管的管心距为1.2~2.5倍换热管管径,同组两排换热管的管心距为1.2~3.5倍换热管管径,不同组之间后组内排换热管布置半径与前组外排换热管布置半径的差距为2.5~10倍换热管管径。

所述换热管每两排为一组,在所述换热区径向上设置2~6组。

所述催化剂封的两侧挡板不开孔;所述催化剂封的高度为所述催化床层厚度的1.2~2倍。

所述内分布筒与外分布筒在催化床层相应部分开有小孔,所述内分布筒的开孔高度和外分布筒的开孔高度与所述催化床层上端高度一致。

所述换热管的有效高度与催化剂装填高度一致。

所述分流流道的横截面积与所述集流流道的横截面积之比值为0.5~1.0。

由于采用上述技术方案,本发明具有以下优点和有益效果:

本发明的用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,该反应器是一种换热管特殊排列的离心流动径向反应器,使床层流体分布均匀的同时提高了换热效果,改善了床层温度分布不均匀的问题,同时结构较为简单,适合反应装置大型化加工、制造和运输。

本发明的用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,具有反应气体沿轴向分配均匀,床层温度分布合理,催化剂利用率高,反应器压降小等特点,适用于羰化偶联生成酯的反应,同样适用于其它放热的气固相催化反应。

附图说明

图1是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中Π型结构的示意图。

图2是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中Z型结构的示意图。

图3是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中换热管排列的横截面示意图。

图4为换热管设置为单排管的示意图。

图5为换热管设置为双排管,两排管数相同的示意图。

图6为换热管设置为双排管,两排管数不相同的示意图。

图7为是单排管与双排管(两排管数相同)后径向床层温度变化对比示意图。

图8是管数相同和不同的双排管后径向床层温度变化对比示意图。

其中,1为进料口;2为换热介质出口;3为上封头;4为集流环管;5为换热管;6为集流流道;7为分流流道;8为外分布筒;9为分流环管;10为换热介质入口;11为催化剂卸料口;12为下封头;13为内分布筒;14为催化床层;15为圆柱形筒体;16为出料口;17为催化剂封;18为环形密封板;19为催化剂进料口;20为膨胀节;21为圆锥形导流体;22为绝热区;23为换热区。

具体实施方式

为了更清楚地说明本发明,下面结合优选实施例对本发明做进一步的说明。本领域技术人员应当理解,下面所具体描述的内容是说明性的而非限制性的,不应以此限制本发明的保护范围。

一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,该反应器采用一带有催化床层14的圆形压力容器,反应气体进料口1与内分布筒13相连接,形成反应气体的分流流道7,圆柱形筒体15和外分布筒8间的空间形成反应气体的集流流道6,集流流道6与出料口16相连通,外分布筒8和内分布筒13之间构成催化床层14;催化床层14由内向外分为绝热区22与换热区23,换热区23中以两排一组的同心圆状布置换热管5;反应气体在催化床层14的径向流动呈离心式。换热介质通过下封头12的换热介质入口10进入反应器,并经过分流环管9进入换热管5,在催化床层14内换热后,再经集流环管4,通过位于上封头3的换热介质出口2流出反应器。

具体的有以下两种形式:

如图1所示,图1是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中Π型结构的示意图。本发明的离心式Π型流动固定床床层内换热式径向催化反应器包括:

一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,包括从上至下依次由上封头3、圆柱形筒体15、下封头12组成的圆筒形容器,圆筒形容器外部设有反应气体进料口1、反应气体出料口16、换热介质入口10、换热介质出口2、催化剂进料口19和催化剂卸料口11;

圆筒形容器内部设有:与圆柱形筒体15同轴设置的、由内向外依次排列的多孔壁圆筒形内分布筒13和多孔壁圆筒形外分布筒8;所述内分布筒13与外分布筒8之间装填催化剂,构成催化床层14,催化床层14中换热管5的布置方式如图3所示,图3是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中换热管排列的横截面示意图。所述催化床层14上方设有催化剂封17;所述催化床层14由内向外分为绝热区22和换热区23,所述换热区23设有与所述圆柱形筒体15同轴设置的多排同心圆排列的换热管5;所述换热管5在底部通过分流环管9与换热介质入口10连接,在顶部通过集流环管4和换热介质出口2连接;催化剂进料口19和换热介质出口2位于上封头3的两侧,催化剂卸料口11和换热介质入口10位于下封头12的两侧;

催化床层14紧贴内分布筒13的区域为绝热区22,绝热区22内的温度不应超过反应允许最高温度。

(a)所述反应气体进料口1设在上封头3上,通过膨胀节20与多孔壁圆筒形内分布筒13相连通,所述多孔壁圆筒形内分布筒13内部空间构成反应气体的分流流道7;所述多孔壁圆筒形外分布筒8上部与圆柱形筒体15上部通过环形密封板18相连接,所述多孔壁圆筒形外分布筒8与圆柱形筒体15侧壁之间的环隙空间构成集流流道6,与反应气体出料口16相连通;所述反应气体出料口16位于所述圆柱形筒体15的外部一侧,与所述催化剂进料口19同侧;所述反应器为∏型径向反应器;

反应气体从反应器上部进入,在分流流道7内由上向下流动,通过多孔壁圆筒形内分布筒13后依次进入催化床层14的绝热区22和换热区23,反应气体经过绝热区22反应,反应气体温度升高,随后进入换热区23,通过多组换热管5移走热量,保证反应的正常进行,反应气体在催化床层14内由内向外离心流动,通过多孔壁圆筒形外分布筒8进入集流流道6,在集流流道6内由下向上流动,最后通过反应气体出料口16离开反应器;

所述换热管5每两排为一组,两排换热管管数相同,间隔交叉排列;

换热介质通过下封头12的换热介质入口10进入反应器,并经过分流环管9进入换热管5,在催化床层14内换热后,再经集流环管4,通过位于上封头3的换热介质出口2流出反应器。

所述绝热区22的厚度为50mm-300mm。

所述换热管5的管径为20mm-100mm,每排换热管的管心距为1.2~2.5倍换热管管径,同组两排换热管的管心距为1.2~3.5倍换热管管径,不同组之间后组内排换热管布置半径与前组外排换热管布置半径的差距为2.5~10倍换热管管径。以两排换热管5为一组,每组在换热区23逐组布置,保证换热区23内的温度不应超过反应允许最高温度,根据催化床层14厚度在换热区23径向上设置适当的组数。

所述换热管5每两排为一组,在所述换热区23径向上设置2~6组。

所述催化剂封17的两侧挡板不开孔;所述催化剂封17的高度为所述催化床层14厚度的1.2~2倍。

所述内分布筒13与外分布筒8在催化床层14相应部分开有小孔,所述内分布筒13的开孔高度和外分布筒8的开孔高度与所述催化床层14上端高度一致。

所述内分布筒13与外分布筒8置于下封头12上,形成一个环形填充催化剂的催化床层14。

所述换热管5的有效高度与催化剂装填高度一致。

所述分流流道7的横截面积与所述集流流道6的横截面积之比值为0.5~1.0。

所述集流流道6的顶部通过环形密封板18将集流流道6与上封头3内部的空间隔开。

如图2所示,图2是用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器中Z型结构的示意图。图2所示为离心式Z型流动换热式径向催化反应器。

一种用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,包括从上至下依次由上封头3、圆柱形筒体15、下封头12组成的圆筒形容器,圆筒形容器外部设有反应气体进料口1、反应气体出料口16、换热介质入口10、换热介质出口2、催化剂进料口19和催化剂卸料口11;

圆筒形容器内部设有:与圆柱形筒体15同轴设置的、由内向外依次排列的多孔壁圆筒形内分布筒13和多孔壁圆筒形外分布筒8;所述内分布筒13与外分布筒8之间装填催化剂,构成催化床层14,所述催化床层14上方设有催化剂封17;所述催化床层14由内向外分为绝热区22和换热区23,所述换热区23设有与所述圆柱形筒体15同轴设置的多排同心圆排列的换热管5;所述换热管5在底部通过分流环管9与换热介质入口10连接,在顶部通过集流环管4和换热介质出口2连接;催化剂进料口19和换热介质出口2位于上封头3的两侧,催化剂卸料口11和换热介质入口10位于下封头12的两侧;

(b)所述反应气体进料口1设在下封头12上,与多孔壁圆筒形内分布筒13相连通,所述多孔壁圆筒形内分布筒13内设有倒置的圆锥形导流体21,所述多孔壁圆筒形内分布筒13与所述圆锥形导流体21的环隙空间构成反应气体的分流流道7;所述多孔壁圆筒形内分布筒13与圆柱形筒体15侧壁之间的环隙空间构成集流流道6,与上封头3上设有的反应气体出料口16相连通;所述反应器为Z型径向反应器;

反应气体从下封头12的反应气体进料口l进入反应器,反应气体进入分流流道7内由下向上流动,通过多孔壁圆筒形内分布筒13后依次进入催化床层14的绝热区22和换热区23,先经过绝热区22反应,反应气体温度升高,随后进入换热区23,通过多组换热管5移走热量,保证反应的正常进行,反应气体在催化床层14内由内向外离心流动,通过多孔壁圆筒形外分布筒8进入集流流道6,反应气体在集流流道6内由下向上流动,通过上封头3内部空间,最后通过反应气体出料口16离开反应器;

所述换热管5每两排为一组,两排换热管管数相同,间隔交叉排列;

换热介质通过下封头12的换热介质入口10进入反应器,并经过分流环管9进入换热管5,在催化床层14内换热后,再经集流环管4,通过位于上封头3的换热介质出口2流出反应器。

所述绝热区22的厚度为50mm-300mm。

所述换热管5的管径为20mm-100mm,每排换热管的管心距为1.2~2.5倍换热管管径,同组两排换热管的管心距为1.2~3.5倍换热管管径,不同组之间后组内排换热管布置半径与前组外排换热管布置半径的差距为2.5~10倍换热管管径。

所述换热管5每两排为一组,在所述换热区23径向上设置2~6组。

所述催化剂封17的两侧挡板不开孔;所述催化剂封17的高度为所述催化床层14厚度的1.2~2倍。

所述内分布筒13与外分布筒8在催化床层14相应部分开有小孔,所述内分布筒13的开孔高度和外分布筒8的开孔高度与所述催化床层14上端高度一致。

所述换热管5的有效高度与催化剂装填高度一致。

所述分流流道7的横截面积与所述集流流道6的横截面积之比值为0.5~1.0。

实施例1

10万吨/年亚硝酸甲酯羰化制草酸二甲酯装置,反应器采用如图1所示∏型亚硝酸甲酯羰化固定床径向反应器结构形式,进料原料气11640Nm3/(m3·h),原料气的组成为:CO20%、CH3ONO 10%、NO 1%、N2 69%,反应进料温度125℃,换热介质温度118℃,反应温度小于140℃,压力0.3MPa,反应器直径4000mm,催化剂床层轴向高度6000mm,床层径向厚度700mm,其中绝热区厚度160mm,换热区厚度540mm。床层内换热管排列布置如图3所示,共3组6排,第一组第一排108根换热管,管心半径为1.06m,第二排108根换热管,管心半径为1.11m;第二组第一排132根换热管,管心半径为1.235m,第二排132根换热管,管心半径为1.285m;第三组第一排148根换热管,管心半径为1.415m,第二排148根换热管,管心半径为1.465m;共计776根外径38mm换热管。床层内填充5x5mm圆柱形Pd/α-Al2O3催化剂,该反应器压降为11kPa,草酸二甲酯时空收率可达0.608g/(g cat·h),产量可达10.78万吨/年(以8000h计)。

实施例2

10万吨/年亚硝酸甲酯羰化制草酸二甲酯装置,反应器采用如图2所示Z型亚硝酸甲酯羰化固定床径向反应器结构形式,进料原料气11640Nm3/(m3·h),原料气的组成为:CO20%、CH3ONO 10%、NO 1%、N2 69%,反应进料温度125℃,换热介质温度118℃,反应温度小于140℃,压力0.3MPa,反应器直径4000mm,催化剂床层轴向高度6000mm,床层径向厚度700mm,其中绝热区厚度160mm,换热区厚度540mm。床层内换热管排列布置如图3所示,共3组6排,第一组第一排108根换热管,管心半径为1.06m,第二排108根换热管,管心半径为1.11m;第二组第一排132根换热管,管心半径为1.235m,第二排132根换热管,管心半径为1.285m;第三组第一排148根换热管,管心半径为1.415m,第二排148根换热管,管心半径为1.465m;共计776根外径38mm换热管。床层内填充5x5mm圆柱形Pd/α-Al2O3催化剂,该反应器压降为11kPa,草酸二甲酯时空收率可达0.608g/(g cat·h),产量可达10.78万吨/年(以8000h计)。

本发明中换热管5每两排为一组,两排换热管管数相同,间隔交叉排列。图4为换热管设置为单排管的示意图,图5为换热管设置为双排管,两排管数相同的示意图,图6为换热管设置为双排管,两排管数不相同的示意图。图4、图5和图6中,1/4模型中的换热管5布置方式及特征位置选取,反应物沿半径方向由内而外经过催化床层14,催化床层14的内半径0.3m,外半径0.65m,第一排换热管管心半径为0.47m,布置12根外径38mm换热管;第二排换热管管心半径0.52m,图5中布置12根外径38mm换热管,图6中布置13根外径38mm换热管;取径向位置R=0.57m处(图中虚线)为特征位置。单排管与双排管后径向床层温度变化对比示意图如图7所示,图中展示了二者特征位置处温度随角度变化的对比,从图7中可以看出,单排管布置时温度波动大、分布非常不均匀,双排管布置时两排换热管前后对应,前排高温区被后排换热管移热,使得温度波动小、分布较均匀。两排管数相同与不同的双排管后径向床层温度变化对比示意图如图8所示,图中展示了二者特征位置处温度随角度变化的对比,从图8中可以看出,与换热管数相同的双排布置相比,换热管数不同的双排布置时两排换热管无法前后对应,造成高温漏流和低温换热重叠,床层温度分布不均匀。

采用本发明用于CO羰化偶联生成草酸酯的径向流固定床催化反应器,具有以下优点:

1.采用离心式径向反应器形式,反应气体在催化床层中由内向外流动,满足反应气体流速与反应速率的匹配,充分发挥径向反应器催化反应效率,同时从根本上完全消除由于热量损失而导致床层轴向产生较大温度差异的发生。

2.采用换热区内换热管每两排为一组间隔交叉排列方法,有效降低了换热管后方温度波动的幅度,提高催化床层温度的均匀性,充分发挥催化床层的整体性能。

3.采用恰当的分流流道和集流流道截面控制技术,两流道间静压差的差别沿轴向可以消除,分布器采用实施均匀开孔的高开孔率的分布筒,在无控制压降的条件下,也可保证气体的均匀分布。

4.使用直管换热管,结构简单易于催化剂装卸,通过特别的排列方式在避免了传统排列时换热管间催化剂床层温度过高的问题的同时又增加了催化剂填充体积。

5.本发明的径向反应器拥有轴向反应器无法具有的可以不增大直径而成倍增加高度的优势,易于加工和制造,便于运输,更适宜于单体设备大型化的要求。

以上所述仅是本发明的较佳实施例而已,并非对本发明作任何形式上的限制,虽然本发明已以较佳实施例揭露如上,然而并非用以限定本发明,任何熟悉本专利的技术人员在不脱离本发明技术方案范围内,当可利用上述提示的技术内容作出些许更动或修饰为等同变化的等效实施例,但凡是未脱离本发明技术方案的内容,依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰,均仍属于本发明方案的范围内。

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