具体实施方式

应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。

正如背景技术部分所介绍的，超大尺寸(8英寸、10英寸、12英寸)铌酸锂单晶是新一代声学芯片大规模量产最亟需的战略晶体材料。现有技术中铌酸锂晶体主要采用(Czochralski)提拉法进行生长。在使用提拉法制备超大尺寸铌酸锂单晶时，往往存在肩膀宽腰细的情况，影响单晶质量，并且这对于大规模生长铌酸锂单晶是非常不利的；而且，晶体生长时释放的潜热必须由界面附近导走，晶体才会保持稳定生长，对于超大尺寸铌酸锂晶体的生长来说，在大尺寸的影响下这种情况会首先转变在扩肩过程中，扩肩时由于中心热量对流不利，导致晶体中心存在十分严重的凹陷现象，其形状类似于锅盖，这一现象将导致晶体停止生长。

因此，采用现有的提拉法生长超大尺寸铌酸锂单晶是十分困难的。

基于此，本发明的目的在于提供一种超大尺寸铌酸锂晶体的生长方法，旨在精确解决大尺寸晶体扩肩过程中心凹陷问题，以满足大尺寸晶体的生长需求。本发明的主要发明构思在于：在超大尺寸铌酸锂晶体生长之前，先提拉一个小晶体，这样可以通过小晶体来增加超大尺寸铌酸锂晶体生长的轴向散热，通过中心轴向散热的加快，从而有效的解决超大尺寸铌酸锂单晶生长的中心凹陷导致终止生长的这一问题。

在本发明的一种实施方案中，给出的超大尺寸铌酸锂晶体的生长方法，其包括以下步骤：

(1)通过对原料配比的选择进行配料，其锂铌摩尔比为48.38/51.62；

(2)将配好的料进行压块处理后，放入马弗炉中高温烧结；

(3)将烧结好的原料放入铂金坩埚容器压实后，放入提拉炉中进行熔化；

(4)将籽晶缓慢下降至液面20mm处，进行烤晶；

(5)将籽晶浸入液面，在下种温度合适的点时，融化掉部分籽晶之后进行提拉；

(6)在引晶之后，向上提拉1mm，进行缩颈，在缩颈中，其宽度要小于籽晶宽度；

(7)在缩颈1mm提拉结束后，进行小晶体生长扩肩阶段，待扩肩程度大于籽晶宽度时，进入程序自动化控制以完成小晶体的等径及其收尾阶段(图1)；

(8)在小晶体收尾阶段末期，提拉一段细颈，在设置好的晶形情况下随后进入超大尺寸晶体生长扩肩阶段，随后完成等径及收尾阶段(图2)。

在超大尺寸晶体生长结束后，将超大尺寸晶体从细颈的3-5mm处进行切割，分离得到超大尺寸晶体和小晶体(图3)，分离的小晶体可以直接利用，或将小晶体回炉处理，进而更充分完善原料利用率。

为了使得本领域技术人员能够更加清楚地了解本申请的技术方案，以下将结合具体的实施例详细说明本申请的技术方案。

本发明实施例和对比例中所用的试验材料均为本领域常规的试验材料，均可通过商业渠道购买得到。

实施例1：

一种超大尺寸铌酸锂晶体的制备方法，包括以下步骤：

S1、首先将铌酸锂生长原料5N级碳酸锂以及5N五氧化二铌进行烘干以去除空气中水分，选取锂铌摩尔比48.38/51.62进行配比；

S2、将配好的铌酸锂原料放入混料机进行混料，混料时间为24h；

S3、将混好的料进行压块处理后放入马弗炉中1200℃烧结，烧结时间为14h；

S4、待原料烧结后，将其放入铂金坩埚，经过熔化及稳定后，将尺寸为6*6*50mm的籽晶下降至距离液面上方附近20mm处，籽晶保持旋转，转速7转/分；

S41、在熔体温度稳定后，将籽晶进入液面1mm，进入液面1mm后稳定10min后开始提拉并缩颈，缩颈时提拉速度2mm/h，升温速度2℃/h，缩颈宽度为4mm，提拉高度为10mm；

S43、在缩颈结束后，开始缓慢降温，降温速率10℃/h，进入扩肩阶段，降低提拉速度到1mm/h，将晶体直径扩大到20mm；然后开始缓慢升温，升温速率5℃/h，随后进入小晶体的等径阶段，温度恒定，等径拉速1mm/h，待等径高度达到9mm后，提高升温速率10℃/h，进入收尾阶段，待晶体直径缩小至8mm后，保持温度稳定不变，以拉速2mm/h提拉一段细颈，所述细颈的长度为8mm，细颈的直径为6mm。

S5、随后进入8英寸铌酸锂晶体生长阶段，经过扩肩、等径和收尾阶段来完成超大尺寸铌酸锂晶体生长；

S51、扩肩阶段相关参数：降温速率10℃/h，提拉速度到1mm/h，将晶体直径扩大到205mm，然后升温速率8℃/h转等径；

S52、等径阶段相关参数：降温速率5℃/h，提拉速度到0.9mm/h，等径拉高70mm。

S53、收尾阶段相关参数：升温速率8℃/h，提拉速度到1mm/h，保持1个小时后，以拉速200mm/h的拉速使晶体脱离熔体。

S6、最后以50℃/h的降温速度将至室温。

S7、将生长得到的8英寸铌酸锂晶体从细颈的3-5mm处进行切割，分离得到8英寸铌酸锂晶体(图4)。

对比例1：

S1、首先将铌酸锂生长原料5N级碳酸锂以及5N五氧化二铌进行烘干以去除空气中水分，选取锂铌摩尔比48.38/51.62进行配比；

S2、将配好的铌酸锂原料放入混料机进行混料，混料时间为24h；

S3、将混好的料进行压块处理后放入马弗炉中1200℃烧结，烧结时间为14h；

S4、待原料烧结后，将其放入铂金坩埚，经过熔化及稳定后，将籽晶下降至距离液面上方附近20mm处；

S41、在熔体温度稳定后，将籽晶进入液面1mm，进入液面1mm后稳定10min后开始提拉并缩颈，缩颈时提拉速度2mm/h，升温速度2℃/h，缩颈宽度为4mm，提拉高度为10mm；

S42、在缩颈结束后，开始缓慢降温，降温速率10℃/h，进入扩肩阶段，降低提拉速度到1mm/h，将晶体直径扩大到205mm；然后开始缓慢升温，升温速率5℃/h，转入等径阶段，温度恒定，等径拉速1mm/h，此时生长界面易出现凹型界面，严重情况下生长中断。晶体呈一个“锅盖”形状(图5A、B)。

对比例2：

将实施例1的步骤S43中所制备的小尺寸晶体的直径调整为15mm，等径高度调整为6mm，其余操作不变。

对比例3：

将实施例1的步骤S43中所提拉的细颈长度调整为12mm，细颈的直径调整为10mm，其余操作不变。

对比例4：

将实施例1的步骤S43中所提拉的细颈长度调整为4mm，细颈的直径调整为4mm，其余操作不变。

采用实施例1、对比例1-对比例4的方法重复制备8英寸铌酸锂晶体20次，记录制备过程中出现“锅盖”形状晶体的次数，结果如表1所示：

表1：

上述结果表明：采用本发明的方法可以显著提高超大尺寸铌酸锂晶体的制备成功率，有利于实现超大尺寸铌酸锂晶体的规模化生产，避免出现超大尺寸铌酸锂单晶生长的中心凹陷导致终止生长这一问题。

以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。