具体实施方式

针对本发明的粉末组合物，做以下说明。另外，如果没有特殊声明，本说明书中所使用的“ppm”、“ppb”及“重量％”分别指重量/重量(w/w)的“ppm”、“ppb”及“重量％”。

本发明的一种方式为一种组合物，其为含有茶叶萃取物及糊精的粉末组合物，其特征在于，该组合物的分子量分布中的分子量250,000以上的比例为0.5～10％。通过采用所述构成，可提高来自茶叶的芳香成分的保持力。

本发明的粉末组合物含有茶叶萃取物。此处，本说明书中的“茶叶萃取物”是指从茶叶中萃取的成分。在本发明中，茶叶可使用从山茶科山茶属的植物(Camellia sinensis(L)O.Kuntze等)中所得的叶子。本发明中所使用的茶叶根据加工方法，可分为不发酵茶、半发酵茶、发酵茶。作为不发酵茶，例如可列举：荒茶、煎茶、玉露、冠茶、碾茶、番茶、焙茶、釜炒茶、茎茶、棒茶、芽茶等绿茶。作为半发酵茶，例如可列举：铁观音、色种、黄金桂、武夷岩茶等乌龙茶。作为发酵茶，例如可列举：大吉岭茶、阿萨姆、斯里兰卡等红茶。在本发明中，茶叶可单独仅使用1种，也可以将多种茶叶进行调配来使用。此外，作为茶叶，只要是可萃取芳香成分的部位则无特别限制，可适当使用叶、茎等，其形态也不仅限于大叶、粉状等。在本发明中，虽未特别限定，但优选使用绿茶的茶叶。

本发明的粉末组合物含有糊精。糊精是对淀粉或糖原进行水解所得的碳水化合物的总称。在本发明中，糊精可作为用于形成粉末组合物的赋形剂来使用，可根据所使用的糊精的重均分子量或组合物中的糊精含量，来调整本发明的粉末组合物中的分子量分布。本发明的粉末组合物中的糊精的含量无特别限定，例如为10～70重量％，优选为20～65重量％，更优选为30～60重量％。在本发明中，糊精可使用市售的制造品。粉末组合物中的糊精的含量，可通过由本领域技术人员使用公知的方法进行糖分析来测定。

在本发明的粉末组合物中的分子量分布中，分子量250,000以上的成分的比例为0.5～10％。一般认为这种分子量大的分子通过以规定比例存在，可提高粉末组合物中的来自茶叶的芳香成分的保持力。另一方面，分子量大的分子过多时，例如分子量250,000以上的成分的比例超过10％时，粉末化前的组合物的粘性变得过高从而导致实施干燥处理变得困难，有难以得到粉末的倾向。另外，在本发明的粉末组合物中的分子量分布中，分子量250,000以上的成分的比例优选为1～7％，更优选为1～5％。

在本发明中，粉末组合物中的分子量的分布，可通过使用凝胶渗透色谱(GPC：GelPermeation Chromatography)分析法来查询。具体而言，可通过下述条件查询粉末组合物中的分子量的分布。

装置：进样器：231XL(GILSON)

泵：305(GILSON)

柱温箱：CTO-10AS VP(岛津制作所)

检测器：RID-10A(岛津制作所)

色谱柱：按以下顺序串联连接

[泵]→TSKgel Guard Column PWxl(6.0mm I.D.×4cm)(东曹)→

TSKgel G4000PWxl(粒径10μm、7.8mm I.D.×30cm)(东曹)→

TSKgel G3000PWxl(粒径7μm、7.8mm I.D.×30cm)(东曹)→[检测器]

分析数据系统：LabSolutions(岛津制作所)

流速：1mL/min

注入量：50μL

流动相：0.1mol/L硝酸钠溶液

色谱柱温度：50℃

分析样品的制备可如后述的实施例所示来进行。此外，分子量分布中的各种分子量的成分的比例也可如后述的实施例所示进行求取，具体而言，可通过计算对象峰面积相对于所得峰面积的合计值(总峰面积)的比例来求取。

本发明的粉末组合物中的分子量250,000以上的成分的进一步构成比例，无特别限定，在分子量250,000以上且小于500,000的范围中，优选随着分子量变大比例变小。即，优选与分子量250,000以上且小于300,000的成分的比例相比，分子量300,000以上且小于350,000的成分的比例更小；与分子量300,000以上且小于350,000的成分的比例相比，分子量350,000以上且小于400,000的成分的比例更小；与分子量350,000以上且小于400,000的成分的比例相比，分子量400,000以上且小于450,000的成分的比例更小；与分子量400,000以上且小于450,000的成分的比例相比，分子量450,000以上且小于500,000的成分的比例更小。

分子量250,000以上且小于300,000的成分的比例，例如为0.3～2％，优选为0.3～1.5％，更优选为0.3～1.2％。分子量300,000以上且小于350,000的成分的比例，例如为0.1～1.2％，优选为0.2～1％，更优选为0.2～0.8％。分子量350,000以上且小于400,000的成分的比例，例如为0.1～0.8％，优选为0.1～0.7％，更优选为0.1～0.5％。分子量400,000以上且小于450,000的成分的比例，例如为0.05～0.5％，优选为0.05～0.4％，更优选为0.1～0.4％。分子量450,000以上且小于500,000的成分的比例，例如为0.04～0.4％，优选为0.05～0.3％，更优选为0.07～0.3％。

在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量300,000以上的成分的比例无特别限定，例如为0.2～5％，优选为0.3～3％，更优选为0.5～2％。此外，在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量350,000以上的成分的比例无特别限定，例如为0.2～2.5％，优选为0.3～2％，更优选为0.4～1.5％。此外，在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量400,000以上的成分的比例无特别限定，例如为0.2～1.5％，优选为0.3～1.2％，更优选为0.3～1％。

在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量小于250,000的成分的比例无特别限制。在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量小于3,000的成分的比例，例如为35％以上，优选为40％以上，更优选为45％以上。在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量3,000以上且小于50,000的成分的比例，例如为15～30％，优选为17～27％，更优选为20～25％。在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量50,000以上且小于150,000的成分的比例，例如为2～25％，优选为5～22％，更优选为6.5～20％。在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量150,000以上且小于250,000的成分的比例，例如为1～10％，优选为2～8％，更优选为3～5％。

此外，在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量250,000以上且小于300,000的成分的比例(a)与分子量300,000以上且小于350,000的成分的比例(b)的比b/a，无特别限定，例如为0.3以上。该比b/a，优选为0.3～0.9，更优选为0.35～0.85，进一步优选为0.4～0.8。

此外，在本发明的粉末组合物的分子量分布中，分子量250,000以上且小于300,000的成分的比例(a)与分子量350,000以上且小于400,000的成分的比例(c)的比c/a，无特别限定，例如为0.1以上。该比c/a，优选为0.1～0.9，更优选为0.15～0.7，进一步优选为0.2～0.5。

如上所述，可根据本发明中使用的糊精的种类等来调整粉末组合物中的分子量分布。本发明中所使用的糊精优选包括直链状糊精及环状糊精。此处，本说明书中的“直链状糊精”，是指葡萄糖以直链状形式，或具有支链的链状形式键合，并未形成环结构及螺旋结构的糊精。此外，本说明书中的“环状糊精”，是指葡萄糖键合形成环结构，并未形成螺旋结构的糊精。

作为链状糊精无特别限定，例如可使用DE(dextrose equivalent)1～25的直链状糊精或重均分子量500～160,000的直链状糊精等。此外，在本发明中，不仅可使用1种直链状糊精，还可以组合2种以上使用。本发明中的优选方式是使用2种直链状糊精。使用2种直链状糊精时，例如可使用，DE2～5的直链状糊精与DE16～20的直链状糊精的组合，或重均分子量90,000～140,000的直链状糊精与重均分子量600～1,200的直链状糊精的组合。

使用直链状糊精时，本发明的粉末组合物中的直链状糊精的含量，例如为30～65重量％，优选为35～60重量％，更优选为40～55重量％。作为2种直链状糊精使用DE2～5的直链状糊精与DE16～20的直链状糊精时，本发明的粉末组合物中的DE2～5的直链状糊精的含量，例如为5～45重量％，优选为15～40重量％，更优选为25～35重量％，DE16～20的直链状糊精的含量，例如为5～40重量％，优选为7～30重量％，更优选为10～20重量％。此外，DE2～5的直链状糊精与DE16～20的直链状糊精的含有比(重量比)，例如为4:1～1:5，优选为3:1～1:5，更优选为2:1～1:4。

此外，作为2种直链状糊精，使用重均分子量90,000～140,000的直链状糊精和重均分子量600～1,200的直链状糊精时，本发明的粉末组合物中的重均分子量90,000～140,000的直链状糊精的含量，例如为5～45重量％，优选为15～40重量％，更优选为25～35重量％，重均分子量600～1,200的直链状糊精的含量，例如为5～40重量％，优选为7～30重量％，更优选为10～20重量％。此外，重均分子量90,000～140,000的直链状糊精与重均分子量600～1,200的直链状糊精的含有比(重量比)，例如为5:1～1:3，优选为3:1～1:2，更优选为2:1～1:1。

作为环状糊精，例如可使用环糊精。在本发明中，可使用α-环糊精、β-环糊精及γ-环糊精中的任一种，优选使用α-环糊精。本发明中所使用的环状糊精的重均分子量无特别限定，例如为700～1,300，优选为800～1,200，更优选为900～1,100。使用环状糊精时，本发明的粉末组合物中的环状糊精的含量，例如为0.5～15重量％，优选为1～12重量％，更优选为3～10重量％。

使用直链状糊精和环状糊精时，直链状糊精与环状糊精的含有比(重量比)，例如为20:1～2:1，优选为15:1～3:1，更优选为12:1～5:1。

此外，本发明中所使用的糊精，优选进一步包括螺旋状糊精。此处，本说明书中的“螺旋状糊精”，是指葡萄糖键合形成螺旋结构的糊精。本发明中所使用的螺旋状糊精的DE无特别限定，例如小于7，优选小于6，更优选小于5。

作为螺旋状糊精，例如可使用簇状糊精(江崎固力果)。使用螺旋状糊精时，本发明的粉末组合物中的螺旋状糊精的含量，例如为1～30重量％，优选为5～25重量％，更优选为10～20重量％。此外，使用螺旋状糊精时，直链状糊精与螺旋状糊精的含有比(重量比)，例如为1:3～3:1，优选为1:2～2:1，更优选为1:1.5～1.5:1。

由于本发明的粉末组合物包含茶叶萃取物，因此本发明的粉末组合物中也可以包含来自茶叶的芳香成分。作为所述芳香成分无特别限定，例如可列举：戊醛(Valeraldehyde)、2-甲基丙醛(异丁醛)、壬醛、三甲基吡嗪、1-辛烯-3-醇、2-乙基-3,5-二甲基吡嗪、2-乙基-3,6-二甲基吡嗪、2,4-庚二烯-6-酮、2,3-二乙基-5-甲基吡嗪、2-甲基-3-正丙基吡嗪、苯甲醛、癸酸乙酯、乙酰基噻唑啉、乙基苯乙酮、对甲酚等。

在不损害本发明的效果的范围内，本发明的粉末组合物，除上述所示的各种成分以外，还可以添加通常的饮食品所使用的添加物，例如抗氧化剂、防腐剂、pH调节剂、甜味剂、营养强化剂、增稠稳定剂、乳化剂、食物纤维、质量稳定剂等。

本发明的粉末组合物呈粉末状的形态，通常为固体。本发明的粉末组合物的粒径无特别限定，例如为0.1～500μm，优选为1～300μm，更优选为10～200μm。

本发明的粉末组合物可直接食用，但优选用水或热水等溶解后作为茶饮料饮用。因此，本发明的粉末组合物可作为速溶茶提供。此处，本说明书中的“速溶茶”，是指将茶叶的萃取液用于原料的溶液进行干燥，再加工成粉末状的粉末饮料。茶饮料包括不发酵茶(绿茶等)、半发酵茶(乌龙茶等)、发酵茶(红茶等)，具体而言可列举：煎茶、番茶、焙茶、玉露、冠茶、甜茶等蒸制的不发酵茶(绿茶)；嬉野茶、青柳茶、各种中国茶等的釜炒茶等不发酵茶；包种茶、铁观音茶、乌龙茶等半发酵茶；红茶、阿波番茶、普洱茶等发酵茶等的茶类。利用本发明的粉末组合物的茶饮料优选为绿茶。即，本发明的粉末组合物可作为速溶绿茶提供。

本发明的粉末组合物还可以添加至食品中。作为这种食品，例如无论日式点心及西式点心均可，作为点心类，可列举：蛋糕、卡斯特拉蛋糕、糖果、饼干、果冻、布丁、巧克力等，作为冷冻点心类，可列举：冰淇淋、棒冰、雪葩等，或休闲食品类等，还可以用于面包或乳制品等。将本发明的粉末组合物添加至食品中时，其添加量可根据食品的种类等进行适当设定。

本发明的粉末组合物，可经由制备包含上述茶叶萃取物及糊精的溶液的工序，以及将所得溶液进行干燥的工序来制造。该溶液中除了茶叶萃取物及糊精之外还可以包含上述各种成分。任一种成分的调配量，只要不损害本发明的效果可适当进行设定，调配各种成分的顺序也无特别限定。此外，作为该溶液的溶剂可使用水，或直接使用茶叶的萃取液。另外，粉末化前的溶液中的糊精的调配量，以溶液的可溶性固体成分中的糊精的含量成为上述粉末组合物中的含量的方式进行调整。

溶液的干燥可由本领域技术人员使用以往公知的方法进行。例如可列举喷雾干燥、冷冻干燥、热风干燥、真空干燥等方法，但在本发明中优选使用喷雾干燥。另外，喷雾干燥中的温度或时间等条件也无特别限定，在使溶液粉末化的基础上可进行适当调整。

在本发明的粉末组合物的制造中，除了上述工序以外，还可以包括对包含茶叶萃取物及糊精的溶液进行浓缩的工序，对该溶液进行杀菌处理的工序等。任一种工序均可由本领域技术人员使用以往公知的方法进行。

本发明的其他方式为一种应用，其为在含有茶叶萃取物的粉末组合物中，将糊精用于提高来自茶叶的芳香成分的保持力的应用，其特征在于，该糊精的分子量分布中的分子量250,000以上的比例为10％以上。在所述应用中，所采用的茶叶萃取物及糊精等要素如上所述，粉末组合物中的分子量分布也如上所述。此外，本发明中的糊精的应用，优选为在上述粉末组合物的粉末化中用于提高来自茶叶的芳香成分的保持力的应用。

实施例

以下基于实施例对本发明进行说明，但本发明不限定于这些实施例。

(1)粉末组合物的制作

分别使用茶叶萃取液的固体原料(商品名：GT204S，原材料：绿茶(中国产))、直链状糊精A(松谷化学，TK-16，重均分子量：910、DE：18)、直链状糊精B(三和淀粉工业，SANDEC#30，重均分子量：120,000，DE：2～5)、螺旋状糊精(江崎固力果，簇状糊精，重均分子量：400,000，DE：小于5)及环状糊精(CycloChem公司，α-环糊精，重均分子量：973)，制作粉末组合物。具体而言，以如下表所示的比例调配各种原料制备合计6,000g的粉体混合物，向其中加入水14,000g，制备合计20,000g(Brix30％)的粉末组合物原液。另外，上述的茶叶萃取液固体原料是对茶叶的萃取液进行干燥而得的粉末化物质，不含有糊精。

[表1]

将如上所述制备的粉末组合物原液的一部分取出作为芳香成分浓度测定用样本，接着，使用喷雾干燥机对各种原液分别进行喷雾干燥处理，制作粉末组合物。另外，就干燥条件而言，将入口热风温度设为160℃，出口热风温度设为110℃。

(2)芳香成分保持力的评价

将如上所述得到的粉末组合物原液及粉末组合物，均以Brix值达到4％的方式用水稀释或溶解。将所得的溶液10mL，放入已装有3g氯化钠的小瓶中，封闭该瓶，导入气相色谱分析装置(Alpha Mos Japan,Flash GC Nose HERACLES II)。以如下所示条件，对各种溶液中的芳香成分进行分析。

孵育：60℃、15分钟

注入器：温度：70℃、注入后洗净：90秒

顶空注入：250μl/秒5000μl

色谱柱1：MXT-5(弱极性10m、180μm ID、0.4μm)

色谱柱2：MXT-WAX(强极性10m、180μm ID、0.4μm)

载气流量：氢1.6mL/min

氢火焰离子化检测器(FID)温度：260℃

注射器温度：200℃

温箱温度：40℃(5秒)～1.5℃/秒～250℃(90秒)

注入时间：125秒

捕集温度：吸附50℃、脱离240℃

捕集时间：吸附130秒、预热35秒

由分析所得的数据计算全峰面积的累计值，通过将该累计值除以供于分析的溶液的Brix值的实测值，算出各固体成分检测出的峰面积的总量值。然后，通过求取各样本的(粉末组合物中所检测到的各固体成分的峰面积总量值)/(原液中所检测到的各固体成分的峰面积总量值)，计算喷雾干燥前后的茶芳香成分的保持率。

调查茶芳香成分的保持率的结果如图1所示，与添加了已知香气保持效果高的螺旋状糊精(簇状糊精)的样本相比，添加了分子量大的直链状糊精B的组，显示出更高的香气保持率。进一步意外发现，混合有螺旋状糊精和直链状糊精B的样本，茶芳香成分的保持率最高。

(3)粉末组合物中的分子量分布

针对上述的各种粉末组合物，测定组合物中所含的可溶性分子的分子量分布。以达到1％(w/v)浓度的方式用0.1mol/L硝酸钠溶液稀释各种粉末组合物，制备分析用样品，使用凝胶渗透色谱(GPC:Gel Permeation Chromatography)分析法进行分子量分布的测定。此外，以相同的方式，一并测定直链状糊精B中的分子量分布。另外，凝胶渗透色谱分析的条件如下述所示。

装置：进样器：231XL(GILSON)

泵：305(GILSON)

柱温箱：CTO-10AS VP(岛津制作所)

检测器：RID-10A(岛津制作所)

色谱柱：按照以下顺序串联连接

[泵]→TSKgel Guard Column PWxl(6.0mm I.D.×4cm)(东曹)→

TSKgel G4000PWxl(粒径10μm、7.8mm I.D.×30cm)(东曹)→

TSKgel G3000PWxl(粒径7μm、7.8mm I.D.×30cm)(东曹)→[检测器]

分析数据系统：LabSolutions(岛津制作所)

流速：1mL/min

注入量：50μL

流动相：0.1mol/L硝酸钠溶液

色谱柱温度：50℃

使用STANDARD P-82(Shodex、昭和电工)作为标准液，首先检测8种分子量的保持时间，基于该检测结果制作校准曲线。然后，根据分析用样品中各保持时间下所检测到的峰面积的合计值，计算该样品所含的每分子大小的峰面积的比例(相对于总峰面积的比例)。各种样本及直链状糊精B中的分子量分布的结果如下表所示。

[表2]

将上述分子量分布中，分子量250,000以上的比例、分子量300,000以上的比例及分子量小于50,000的比例示于下表。此外，将上述分子量分布中，分子量250,000以上且小于300,000的比例(a)与分子量300,000以上且小于350,000的比例(b)的比b/a，及分子量250,000以上且小于300,000的比例(a)与分子量350,000以上且小于400,000的比例(c)的比c/a示于下表。

[表3]

如上述结果所示，明确得知表现出高香气保持率的样本1、2、3及8中，分子量250,000以上的比例与其他样本相比要高。该结果暗示，在粉末组合物的分子量分布中，分子量250,000以上的成分在规定比例以上时，来自茶叶的芳香成分的保持率得到提高。