一种利用废弃scr催化剂钒提取液再生scr催化剂的方法
阅读说明：本技术 一种利用废弃scr催化剂钒提取液再生scr催化剂的方法 (Method for regenerating SCR catalyst by using waste SCR catalyst vanadium extracting solution ) 是由 姚燕 张发捷 杨晓宁 何川 王乐乐 孔凡海 王丽朋 鲍强 雷嗣远 卞子君 马云龙 于 2020-11-18 设计创作，主要内容包括：本发明的利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法,包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分,SCR催化剂提钒工艺包括步骤：A1、前处理；A2、第一段浸取；A3、第二段浸取；A4、混合除杂；再生SCR催化剂负载工艺包括步骤：B1、预处理；B2、一次浸渍干燥；B3、二次浸渍干燥。本发明用废弃SCR催化剂钒提取液作为再生钒负载液,实现废弃SCR催化剂的资源化利用,而且降低再生成本,具有极高的环境经济效益；经实验室小试检测评估,所制备的再生负载样品具有良好的理化特性和脱硝性能；再生催化剂表面的钒含量提高率可达1～40％,钨流失量小于2％,活性恢复率提高1-20％。(The method for regenerating the SCR catalyst by using the waste SCR catalyst vanadium extracting solution comprises an SCR catalyst vanadium extraction process and a regeneration SCR catalyst loading process, wherein the SCR catalyst vanadium extraction process comprises the following steps: a1, pretreatment; a2, leaching in a first stage; a3, secondary leaching; a4, mixing and removing impurities; the regeneration SCR catalyst loading process comprises the following steps: b1, preprocessing; b2, primary dipping and drying; b3, secondary dipping and drying. According to the invention, the waste SCR catalyst vanadium extracting solution is used as the regenerated vanadium negative carrier liquid, so that the resource utilization of the waste SCR catalyst is realized, the regeneration cost is reduced, and the environment economic benefit is extremely high; through laboratory bench test detection and evaluation, the prepared regenerative load sample has good physicochemical properties and denitration performance; the vanadium content on the surface of the regenerated catalyst can be improved by 1-40%, the tungsten loss is less than 2%, and the activity recovery rate is improved by 1-20%.)
技术领域
本发明属于环保技术的SCR催化剂再生领域，具体涉及一种利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法。
背景技术
SCR(选择性催化还原技术)催化剂再生作为当前催化剂寿命管理方案中一个经济有效的技术方案，得到了广泛应用。由于催化剂宏观孔道堵塞及微观表面遮蔽等物理失活造成的脱硝性能，在机械特性良好的情况下，均可经过清灰、水洗再生、化学清洗、活性负载等工艺步骤完成90％以上脱硝性能的恢复。在再生过程中，化学清洗会造成活性成分(钒或者钨/钼)的流失，因此需要对SCR催化剂进行活性成分的补充。再生过程中活性物质不是以其最终氧化物形式补充到催化剂上的，而是通过其前驱物溶液的浸渍-焙烧工艺使活性物质均匀分散在催化剂表面，达到所需要的负载效果。
再生钒基商业负载液一般为硫酸氧钒、偏钒酸铵、草酸氧钒等，对助活性成分的负载液主要为偏钨酸铵或者偏钼酸铵。当前再生工艺一般酸性清洗，不造成钨或者钼等助活性成分的流失，仅需要对SCR催化剂上钒含量进行补充添加。钒活性成分的负载对催化剂脱硝性能的恢复和控制SO2/SO3转化率至关重要，活性负载也是再生成本费用控制的一个重要环节，约占到再生药剂费用的40％。
公开号为CN103846112B，名称为一种利用废弃SCR催化剂回收液再生脱硝催化剂的方法的发明专利，提出一种以钠化焙烧提取钒钨后将回收液作为SCR催化剂再生负载液的方法。这种方法中，钙化(碱盐)焙烧温度为800-1000℃，能耗较高，而且浸取过程引入大量钙离子(碱离子)，会直接影响再生SCR时的负载效果，导致再生SCR时的活性液负载效果不佳。
综上所述，现在亟需研发出一种利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，以便可以控制再生SCR的活性成分表面负载，降低机体钒含量，提高表面钒含量，从而提高脱销性能，降低副反应SO2的转化率。
发明内容
：本发明目的是提供了一种利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，以便可以控制再生SCR的活性成分表面负载，降低机体钒含量，提高表面钒含量，从而提高脱销性能，降低副反应SO2的转化率。
为实现以上目的，本发明采用如下技术方案：一种利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分，其中，
所述SCR催化剂提钒工艺包括以下步骤：A1、前处理：废SCR催化剂依次经过清灰和水清、化学清洗和漂洗、研磨制浆处理获得浆液；A2、第一段浸取：向步骤A1得到的浆液中加入第一段酸浸取剂，酸浸取剂的重量份浓度为2-4％，浸取温度55-65℃，液固比3:1，浸取时间为0.5-1.5h，过滤后获得第一段浸取液和滤渣；A3、第二段浸取：向步骤A2过滤后得到的滤渣中加入第二段酸浸取剂，酸浸取剂的重量份浓度为1-3％，浸取温度55-65℃，液固比2:1，浸取时间为5-15min，浸取处理的同时配合超声处理，获得第二段浸取液；A4、混合除杂：将步骤A2得到的第一段浸取液和步骤A3中得到的第二段浸取液进行混合，并调混合浸取液的pH至6.5-7.5，添加除杂试剂除去混合浸取液中的杂质后获得钒提取液；
所述再生SCR催化剂负载工艺包括以下步骤：B1、预处理：将失活的SCR催化剂依次进行清灰和水清、化学清洗和漂洗的处理；B2、一次浸渍干燥：将步骤B1中预处理后的失活的SCR催化剂置于步骤A4中的钒提取液中浸渍，时间1-10min，沥干后置于110-120℃干燥处理1h；B3、二次浸渍干燥：将步骤B2中干燥后的SCR催化剂再次置于步骤B2中的钒提取液中，时间1-10min，沥干后置于110-120℃干燥处理1h，干燥后的SCR催化剂在400-500℃焙烧4.5-5.5h，获得再生SCR催化剂。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A2中的浸取温度60℃，液固比3:1，浸取时间为1h。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A3中的浸取温度60℃，液固比2:1，浸取时间10min，超声处理的频率为40KHZ。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A4中的除杂试剂为络合剂，所述络合剂为选自乙二胺四乙酸、氨三乙酸、氨基三叉磷酸中的一种或两种及以上的混合物。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A2的酸浸取剂为草酸或硫酸，酸浸取剂的重量份浓度为3％。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A3中的酸浸取剂为草酸或硫酸，浸取剂的重量份浓度为2％。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A4中采用氨水调节混合后浸取液的pH。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤A2中进行第一段浸取的处理时，浸取的同时配合机械搅拌。
在上实施方式的基础上，在另一改进的实施方式中，所述步骤B3二次浸渍干燥中，浸渍时间为1-5min，焙烧温度为450℃，焙烧时间为5h。
本发明具有以下有益效果：
1、废弃SCR催化剂中钒易溶于酸性浸取剂中，其中以硫酸和草酸提钒效果最优，钒提取液的一般形式为硫酸氧钒、草酸氧钒等。这与商业再生钒负载液的成分基本一致，为废弃SCR催化剂钒提取液作为再生负载液提供了基础。本发明采以废弃SCR催化剂钒提取液作为再生钒负载液不仅实现了废弃SCR催化剂的资源化利用，而且降低了再生成本，具有极高的环境经济效益。
2、本发明中采用废SCR钒提取液作为再生活性物质负载液，经实验室小试检测评估，所制备的再生负载样品具有良好的理化特性和脱硝性能。其中再生负载催化剂表面的钒含量提高率可达1～40％，钨流失量小于2％，活性恢复率与仅再生清洗后相比提高1-20％。
3、本发明采用的酸性提钒两段工艺可以达到90％～95％的钒浸取率，溶液中钒浓度约为0.09～0.4wt％；通过二段浸渍-干燥-焙烧法，通过控制表面钒含量来控制钒的有效利用率，达到提高脱硝性能且降低SO2/SO3转化率的效果。
附图说明
图1为本发明中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法的工艺流程示意图；
图2为本发明一改进实施例中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法的工艺流程示意图；
图3为实验例1中再生清洗后以及负载焙烧后催化剂样品的XRD谱图。
具体实施方式
以下提供本发明的优选实施例，以助于进一步理解本发明。本领域技术人员应了解，本发明实施例的说明仅是示例性的，并不是为了限制本发明的方案。
参见附图1的示意，本发明中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，具体的技术方案为包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分，其中，
SCR催化剂提钒工艺包括以下步骤：A1、前处理：废SCR催化剂依次经过清灰和水清、化学清洗和漂洗、研磨制浆处理获得浆液；A2、第一段浸取：向步骤A1得到的浆液中加入第一段酸浸取剂，酸浸取剂的重量份浓度为2-4％，浸取温度55-65℃，液固比3:1，浸取时间为0.5-1.5h，过滤后获得第一段浸取液和滤渣；A3、第二段浸取：向步骤A2过滤后得到的滤渣中加入第二段酸浸取剂，酸浸取剂的重量份浓度为1-3％，浸取温度55-65℃，液固比2:1，浸取时间为5-15min，浸取处理的同时配合超声处理，获得第二段浸取液；A4、混合除杂：将步骤A2得到的第一段浸取液和步骤A3中得到的第二段浸取液进行混合，并调混合浸取液的pH至6.5-7.5，添加除杂试剂除去混合浸取液中的杂质后获得钒提取液；
再生SCR催化剂负载工艺包括以下步骤：B1、预处理：将失活的SCR催化剂依次进行清灰和水清、化学清洗和漂洗的处理；B2、一次浸渍干燥：将步骤B1中预处理后的失活的SCR催化剂置于步骤A4中的钒提取液中浸渍，时间1-10min，沥干后置于110-120℃干燥处理1h；B3、二次浸渍干燥：将步骤B2中干燥后的SCR催化剂再次置于步骤B2中的钒提取液中，时间1-10min，沥干后置于110-120℃干燥处理1h，干燥后的SCR催化剂在400-500℃焙烧4.5-5.5h，获得再生SCR催化剂。
优选的，步骤A2中的酸浸取剂为草酸或硫酸，酸浸取剂的重量份浓度为3％；浸取温度60℃，液固比3:1，浸取时间为1h，浸取的同时配合机械搅拌。
优选的，步骤A3中的酸浸取剂为草酸或硫酸，浸取剂的重量份浓度为2％；浸取温度60℃，液固比2:1，浸取时间10min，超声处理的频率为40KHZ。
优选的，步骤A4中的除杂试剂为络合剂，络合剂为选自乙二胺四乙酸(EDTA)、氨三乙酸(NAA)、氨基三叉磷酸(ATMP)中的一种或两种及以上的混合物，以去除Fe、Mg、Ca等离子。
优选的，步骤A4中采用氨水调节混合后浸取液的pH。若以草酸作为酸浸取剂，则采用氨水在调节pH的同时，草酸与氨水反应所生成的草酸铵，也可以作为Mg、Ca离子的沉淀剂。
优选的，步骤B3二次浸渍干燥中，浸渍时间为1-5min，焙烧温度为450℃，焙烧时间为5h。
本发明的方案，在SCR催化剂提钒工艺中采用两段浸取工艺，缩短了浸取时间、提高了钒浸取率。当前蜂窝式SCR催化剂中钒含量范围为0.4％～2.0％，经过对两段浸取工艺后获得的钒提取液进行钒含量测定(采用公开号为CN109507365A的发明专利中记载的检测方法)，酸性提钒两段工艺可以达到90％～95％的钒浸取率，溶液中钒浓度约为0.09～0.4wt％。
本发明的方案，再生SCR催化剂负载工艺中采用二段浸渍-干燥-焙烧法实现对失活的SCR催化剂的再生负载。孔径分布检测表明，SCR催化剂具有孔结构(50nm＞孔径＞2nm)，活性成分浸渍过程将同时增加催化剂表面和孔道内的钒含量，表面活性成分的补充会提高脱硝性能，孔道内活性成分的增加则会促进SO2/SO3转化率的提高。本发明通过二段浸渍-干燥-焙烧法，通过控制SCR催化剂的表面钒含量，来控制钒的有效利用率，达到提高脱硝性能且降低SO2/SO3转化率的效果。
实施例1
参见附图2的示意，本实施例中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分，其中，
SCR催化剂提钒工艺包括以下步骤：A1、前处理：废SCR催化剂采用公开号为CN105032504A中的清洗剂和方法进行前处理，依次经过清灰和水清、化学清洗和漂洗、研磨制浆处理获得浆液；A2、第一段浸取：向步骤A1得到的浆液中加入第一段酸浸取剂，酸浸取剂为草酸，草酸重量份浓度为2％，浸取温度55℃，液固比3:1，浸取时间为0.5h，过滤后获得第一段浸取液和滤渣；A3、第二段浸取：向步骤A2过滤后得到的滤渣中加入第二段酸浸取剂，酸浸取剂为草酸，草酸的重量份浓度为1％，浸取温度55℃，液固比2:1，浸取时间为5min，浸取处理的同时配合超声处理，超声处理的频率为40KHZ，获得第二段浸取液；A4、混合除杂：将步骤A2得到的第一段浸取液和步骤A3中得到的第二段浸取液进行混合，用氨水调混合浸取液的pH于6.5，添加除杂试剂乙二胺四乙酸(EDTA)，除去混合浸取液中的杂质后获得钒提取液；
再生SCR催化剂负载工艺包括以下步骤：B1、预处理：将失活的SCR催化剂采用公开号为CN105032504A中的清洗剂和方法进行预处理，依次进行清灰和水清、化学清洗和漂洗的处理；B2、一次浸渍干燥：将步骤B1中预处理后的失活的SCR催化剂置于步骤A4中的钒提取液中浸渍，时间1min，沥干后置于110℃干燥处理1h；B3、二次浸渍干燥：将步骤B2中干燥后的SCR催化剂再次置于步骤B2中的钒提取液中，时间1，沥干后置于110℃干燥处理1h，干燥后的SCR催化剂在400℃焙烧4.5h，获得再生SCR催化剂。
实施例2
本实施例中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，具体的技术方案为包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分，其中，
SCR催化剂提钒工艺包括以下步骤：A1、前处理：废SCR催化剂采用公开号为CN105032504A中的清洗剂和方法进行前处理，依次经过清灰和水清、化学清洗和漂洗、研磨制浆处理得到浆液；A2、第一段浸取：向步骤A1得到的浆液中加入第一段酸浸取剂，酸浸取剂为硫酸，硫酸的重量份浓度为4％，浸取温度65℃，液固比3:1，浸取时间为1.5h，过滤后获得第一段浸取液和滤渣；A3、第二段浸取：向步骤A2得到的滤渣中加入第二段酸浸取剂，酸浸取剂为硫酸，硫酸的重量份浓度为3％，浸取温度65℃，液固比2:1，浸取时间为15min，浸取处理的同时配合超声处理，超声处理的频率为40KHZ，获得第二段浸取液；A4、混合除杂：将步骤A2得到的第一段浸取液和步骤A3中得到的第二段浸取液进行混合，用氨水调混合浸取液pH于7.5，添加除杂试剂氨三乙酸(NAA)除去混合浸取液中的杂质后获得钒提取液；
再生SCR催化剂负载工艺包括以下步骤：B1、预处理：将失活的SCR催化剂采用公开号为CN105032504A中的清洗剂和方法，依次进行清灰和水清、化学清洗和漂洗的处理；B2、一次浸渍干燥：将步骤B1中预处理后的失活的SCR催化剂置于步骤A4中的钒提取液中浸渍，时间10min，沥干后置于120℃干燥处理1h；B3、二次浸渍干燥：将步骤B2中干燥后的SCR催化剂再次置于步骤B2中的钒提取液中，时间10min，沥干后置于120℃干燥处理1h，干燥后的SCR催化剂在500℃焙烧5.5h，获得再生SCR催化剂。
实施例3
本实施例中利用废弃SCR催化剂钒提取液再生SCR催化剂的方法，具体的技术方案为包括SCR催化剂提钒工艺和再生SCR催化剂负载工艺两个部分，其中，
SCR催化剂提钒工艺包括以下步骤：A1、前处理：废SCR催化剂依次经过清灰和水清、化学清洗和漂洗、研磨制浆处理得到浆液；A2、第一段浸取：向步骤A1得到的浆液中加入第一段酸浸取剂，酸浸取剂为硫酸，硫酸的重量份浓度为3％，浸取温度60℃，液固比3:1，浸取时间为1h，过滤后获得第一段浸取液和滤渣；A3、第二段浸取：向步骤A2过滤后得到的滤渣中加入第二段酸浸取剂，酸浸取剂为草酸，草酸的重量份浓度为2％，浸取温度60℃，液固比2:1，浸取时间为10min，浸取处理的同时配合超声处理，超声处理的频率为40KHZ，获得第二段浸取液；A4、混合除杂：将步骤A2得到的第一段浸取液和步骤A3中得到的第二段浸取液进行混合，调混合浸取液的pH于7，添加除杂试剂氨基三叉磷酸(ATMP)除去混合浸取液中的杂质后获得钒提取液；
再生SCR催化剂负载工艺包括以下步骤：B1、预处理：将失活的SCR催化剂依次进行清灰和水清、化学清洗和漂洗的处理；B2、一次浸渍干燥：将步骤B1中预处理后的失活的SCR催化剂置于步骤A4中的钒提取液中浸渍，时间9min，沥干后置于115℃干燥处理1h；B3、二次浸渍干燥：将步骤B2中干燥后的SCR催化剂再次置于步骤B2中的钒提取液中，时间5min，沥干后置于115℃干燥处理1h，干燥后的SCR催化剂在450℃焙烧5h，获得再生SCR催化剂。
实施例4
实施例4中各操作步骤与实施例3中相同，不同之处在于，第一段酸浸取剂和第二段酸浸取剂均为硫酸。
实施例5
实施例5中各操作步骤与实施例3中相同，不同之处在于，第一段酸浸取剂和第二段酸浸取剂均为草酸。
实验例1
采用以V2O5含量为2.0％的某废弃SCR催化剂，进行前处理研磨制浆后，分成两等分，分别按照实施例4和实施例5中的具体步骤进行操作。并按照公开号为CN109507365A的发明专利中记载的检测方法，测定两段浸取工艺后获得的钒提取液的钒含量，其中以硫酸为浸取剂时，钒基浓度为0.38wt％；以草酸为浸取剂时，浸取钒基浓度为0.41wt％，可知本发明中，采用草酸或者硫酸作为两段浸取工艺中的酸浸取剂的浸提效果基本一致。
以上述2个实施例中获得的钒提取液为母液，配置成不同浓度的钒基负载液，评估不同浸渍参数下对SCR催化剂再生样品的表面钒含量的影响，实验结果参见下表1中的数据。从表1的结果可以看出，预处理后的失活SCR催化剂经钒提取液浸渍处理后，表面钒含量明显增加；而且二次浸渍处理后的SCR催化剂相比一次浸渍处理后的SCR催化剂，二次浸渍处理后SCR催化剂的表面钒含量继续增加。因此，表1的数据结果可以说明，本申请所研发的两次浸渍处理，可以有效提高SCR催化剂再生样品的表面钒含量，而表面钒含量的增加是SCR催化剂脱硝活性恢复的保障。本申请的两次浸渍处理方法，相比于现有技术中的SCR催化剂再生方法，具有明显的技术优势。
表1 SCR催化剂再生样品浸渍的控制因素及参数
实验例2
失活的SCR催化剂经清灰和水清、化学清洗和漂洗后记做CR-x，之后再进行XRF、BET以及XRD等理化分析。将清洗效果最优的CR-max样品放入A4、混合除杂处理后的钒提取液中进行活性成分的负载实验，将负载后样品进行理化分析，最优效果样品记做CRS-max。
对预处理后的失活的SCR催化剂以及经过再生SCR催化剂负载工艺处理后的SCR催化剂样品，进行XRD谱图的测定，测定结果参见附图2所示。从附图2的测定结果可知，两种样品呈现锐钛型TiO2晶体，均未出现钒氧化物的晶体，说明采用本发明中的钒提取液作为钒负载液，经两次浸渍焙烧后均匀分布在载体TiO2上，未出现高含量团聚或者高温晶态转变。
实验例3
采用实施例4中的操作步骤，以重量浓度为3％硫酸作为两段浸取工艺的浸取剂，对电厂的废SCR催化剂进行钒提取，该SCR催化剂钒含量为1.2％，钒提取液中的钒含量约为0.21wt％。将某电厂的失活SCR催化剂进行预处理后，清洗后的SCR催化剂样品分成4组样品，记为再生清洗样品、负载样品1、负载样品2、负载样品3，并将负载样品1、负载样品2和负载样品3分别浸渍于该钒提取液中进行活性成分负载，一段和二段浸渍负载时间相同，负载样品1、负载样品2和负载样品3的浸渍时间分别为1min、3min、5min。浸渍处理后再经干燥焙烧后得到3组再生SCR催化剂负载样品，并对4组样品进行活性成分检测，各项检测结果见下表2。
表2再生SCR催化剂的活性成分检测结果
组分名称
再生清洗样品
负载样品1
负载样品2
负载样品3
TiO<sub>2</sub>
80.12
79.36
78.56
79.16
WO<sub>3</sub>
5.11
5.09
5.03
5.01
V<sub>2</sub>O<sub>5</sub>
0.50
0.55
0.63
0.68
SiO<sub>2</sub>
2.35
2.20
2.15
2.13
Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>
0.73
0.67
0.58
0.65
Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>
0.10
0.12
0.13
0.14
从上表2的检测结果可以看出，负载样品1、负载样品2和负载样品3经不同时间二次浸渍后，相对于再生清洗样品而言，浸渍处理的样品的表面钒含量明显增加；经5min浸渍处理后的负载样品3的表面钒增加量可达到36％。而且表2中的数据表明，二次浸渍处理后，负载样品1、负载样品2和负载样品3相比再生清洗样品，SiO2、Al2O3、Fe2O3等物质的没有明显增加。由于SiO2、Al2O3、Fe2O3这些物质会影响SCR催化剂脱硝性能和SO2/SO3转化率，因此说明本发明的二次浸渍处理不会影响再生SCR催化剂的脱硝性能和SO2/SO3转化率。
实验例4
将制备的再生SCR催化剂负载样品进行小试活性检测，测试样品为4×4孔，尺寸为31.8mm*32.5mm*300mm。检测烟气流量为11.5m3/h，组分气体浓度如下：250ppm NO、255ppmNH3(氨氮摩尔比＞1.0)、500ppm SO2、4.0％O2、8％H2O。对本实验例中的3组样品进行检测，检测结果如下表3所示。
表3再生SCR催化剂的活性成分检测结果
从表3的检测结果看出，通过钒提取液浸渍负载后的SCR催化剂样品的脱硝效率和活性均得到不同程度提高，SO2/SO3转化率也未超过0.5％的控制指标，负载效果良好。
以上实验例的结果说明，采用本发明的方法获得钒基提取液，并将其作为失活SCR催化剂的再生浸渍负载液，可以明显提高SCR催化剂再生样品的表面钒含量；钒含量的提高率与浸渍液的浓度、浸渍时间等成正相关，钒含量的提高率范围为1-36％；浸渍后SCR催化剂活性也得到显著提高，提高范围约1-20％。
最后应当说明的是，以上述实施例仅用于说明本申请的技术方案而非对其保护范围的限制，尽管参照上述实施例对本申请进行了详细的说明，所述领域的普通技术人员应当理解：本领域技术人员阅读本申请后依然可对申请的具体实施方式进行种种变更、修改或等同替换，但以上变更、修改或等同替换，均在本申请的待授权或待批准之权利要求保护范围之内。
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