具体实施方式

以下，对本发明的实施方式进行详细说明。

在此，本发明的非水系二次电池功能层用浆料组合物能够用于形成在非水系二次电池内发挥增强和/或粘接等功能的功能层。而且，本发明的非水系二次电池用功能层由本发明的非水系二次电池功能层用浆料组合物形成。此外，本发明的非水系二次电池用间隔件具有间隔件基材和设置在该间隔件基材的至少一面的本发明的非水系二次电池用功能层。进而，本发明的非水系二次电池具有包含本发明的非水系二次电池用功能层的电池构件(例如本发明的非水系二次电池用间隔件)。

(非水系二次电池功能层用浆料组合物)

本发明的浆料组合物是将有机颗粒、粘结材料以及三聚氰胺化合物在溶剂中溶解和/或分散而成的组合物。另外，本发明的浆料组合物可以含有除了有机颗粒、粘结材料、三聚氰胺化合物以及溶剂以外的成分(其他成分)。在此，在本发明的浆料组合物中，三聚氰胺化合物的添加量占合计100质量％的粘结材料和三聚氰胺化合物的添加量的比例为0.5质量％以上且85质量％以下。

而且，可以推测是因为在本发明的浆料组合物中，通过使三聚氰胺化合物的添加量在粘结材料的添加量和三聚氰胺化合物的添加量的合计中占0.5质量％以上且85质量％以下，三聚氰胺化合物和粘结材料能够通过氢键等良好地相互作用，由此使三聚氰胺化合物和粘结材料共同发挥优异的粘结能力。因此，可以认为使用浆料组合物形成的功能层具有优异的粘接性，并且能够使具有该功能层的二次电池发挥优异的电池特性(倍率特性等)。

<有机颗粒>

有机颗粒是由1种或多种聚合物形成的颗粒，可在浆料组合物中和功能层中维持颗粒状。而且，有机颗粒是能够使得使用浆料组合物形成的功能层的强度等各性能提高的成分。另外，有机颗粒通常为非水溶性。在此，在本发明中，某成分为“非水溶性”是指，在25℃将0.5g的该成分溶解于100g的水时，不溶成分为90质量％以上。

《有机颗粒的性状》

[体积平均粒径]

有机颗粒的体积平均粒径优选为150nm以上，更优选为200nm以上，进一步优选为300nm以上，特别优选为400nm以上，最优选为500nm以上，优选为2000nm以下，更优选为1500nm以下，进一步优选为1000nm以下。如果有机颗粒的体积平均粒径为150nm以上，则能够进一步提高具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性，并且使该二次电池的循环特性提高。另一方面如果有机颗粒的体积平均粒径为2000nm以下，则能够进一步提高使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件更进一步牢固地密合。

在此，有机颗粒的体积平均粒径优选比后述的粘结材料的体积平均粒径大。如果有机颗粒的体积平均粒径比粘结材料的体积平均粒径大，则能够进一步提高具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性，并且使该二次电池的循环特性提高。

[在电解液中的溶胀度]

而且，有机颗粒在电解液中的溶胀度优选为150质量％以上，更优选为200质量％以上，进一步优选为300质量％以上，优选为1500质量％以下，更优选为1000质量％以下。如果有机颗粒在电解液中的溶胀度在上述的范围内，则能够进一步提高具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性，并且使该二次电池的循环特性提高。

另外，在本发明中，“在电解液中的溶胀度”能够使用本说明书的实施例记载的方法测定。

[玻璃化转变温度]

此外，有机颗粒的玻璃化转变温度为25℃以上，优选为40℃以上，更优选为45℃以上，优选为95℃以下，更优选为60℃以下，进一步优选为55℃以下。当有机颗粒的玻璃化转变温度小于25℃时，不能充分提高使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，不能将隔着该功能层邻接的两个电池构件牢固地密合。另一方面，如果有机颗粒的玻璃化转变温度为95℃以下，则能够使具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性进一步提高。

《有机颗粒的种类》

而且，有机颗粒可以是由1种聚合物形成的颗粒(单一聚合物颗粒)，也可以是由2种以上聚合物形成的颗粒(复合聚合物颗粒)。另外，有机颗粒中可以包含除了聚合物以外的成分(例如用于制备聚合物的制造助剂)。

[单一聚合物颗粒]

作为形成单一聚合物颗粒的聚合物，没有特别限定，能够优选使用例如包含芳香族单乙烯基单体单元和多元烯属不饱和系交联性单体单元的聚合物。该聚合物也可以包含除了芳香族单乙烯基单体单元和多元烯属不饱和系交联性单体单元以外的重复单元(其他重复单元)。

另外，在本发明中“包含单体单元”是指“在使用该单体得到的聚合物中包含来自单体的重复单元”。

-芳香族单乙烯基单体单元-

作为可以形成芳香族单乙烯基单体单元的芳香族单乙烯单体，可举出例如苯乙烯、苯乙烯磺酸及其盐(苯乙烯磺酸钠等)、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、4-(叔丁氧基)苯乙烯。其中，优选苯乙烯、苯乙烯磺酸钠，更优选苯乙烯。另外，芳香族单乙烯基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

形成作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的聚合物中的芳香族单乙烯基单体单元的含有比例在将该聚合物所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，优选为20质量％以上，更优选为40质量％以上，进一步优选为60质量％以上，优选为80质量％以下，更优选为77质量％以下，进一步优选为75质量％以下。如果形成有机颗粒的聚合物中的芳香族单乙烯基单体单元的含有比例为20质量％以上，则能够抑制有机颗粒向电解液中溶出，使二次电池的倍率特性进一步提高。此外，还能够充分显现有机颗粒的强度，由此能够确保功能层的粘接性并且抑制在保存和运输具有功能层的电池构件时、隔着功能层邻接的电池构件彼此粘附(即粘连)。另一方面，如果形成有机颗粒的聚合物中的芳香族单乙烯基单体单元的含有比例为80质量％以下，则能够确保使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件充分牢固地密合。

另外，聚合物含有各重复单元(单体单元)的比例能够使用¹H-NMR和¹³C-NMR等核磁共振(NMR)法来测定。

-多元烯属不饱和系交联性单体单元-

可以形成多元烯属不饱和系交联性单体单元的多元烯属不饱和系交联性单体是具有2个以上烯属不饱和键的化合物。作为多元烯属不饱和系交联性单体的例子，可举出(甲基)丙烯酸烯丙酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷-三(甲基)丙烯酸酯等多官能(甲基)丙烯酸酯类；二丙二醇二烯丙基醚、聚乙二醇二烯丙基醚、三乙二醇二乙烯基醚、对苯二酚二烯丙基醚、四烯丙基氧乙烷等多官能烯丙基/乙烯基醚类；二乙烯基苯等。在这些中，优选乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸烯丙酯，更优选乙二醇二(甲基)丙烯酸酯。在此，多元烯属不饱和系交联性单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

另外，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”是指丙烯酸酯和/或甲基丙烯酸酯。

形成作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的聚合物中的多元烯属不饱和系交联性单体单元的含有比例在将该聚合物所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，优选为0.01质量％以上，更优选为0.05质量％以上，进一步优选为0.1质量％以上，优选为2质量％以下，更优选为1.5质量％以下，进一步优选为1质量％以下。如果形成有机颗粒的聚合物中的多元烯属不饱和系交联性单体单元的含有比例为0.01质量％以上，则能够抑制有机颗粒向电解液中溶出，使二次电池的倍率特性进一步提高。此外，还能够充分显现有机颗粒的强度，由此能够确保功能层的粘接性并且抑制在保存和运输具有功能层的电池构件时、隔着功能层邻接的电池构件彼此粘连。另一方面，如果形成有机颗粒的聚合物中的多元烯属不饱和系交联性单体单元的含有比例为2质量％以下，则能够确保使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件充分牢固地密合。

-其他重复单元-

作为其他重复单元，没有特别限定，可举出(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元和含酸性基团单体单元。

另外，在本发明中，“(甲基)丙烯酸”是指丙烯酸和/或甲基丙烯酸。

作为可以形成(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的(甲基)丙烯酸烷基酯单体，可以使用每1个分子具有1个聚合性不饱和基团的(甲基)丙烯酸烷基酯单体。作为(甲基)丙烯酸烷基酯的具体例子，可举出：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸正戊酯、丙烯酸异戊酯、丙烯酸己酯、丙烯酸庚酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸壬酯、丙烯酸癸酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸正十四烷基酯、丙烯酸硬脂酯等丙烯酸烷基酯；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸正戊酯、甲基丙烯酸异戊酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸庚酯、甲基丙烯酸辛酯、甲基丙烯酸-2-乙基己酯、甲基丙烯酸壬酯、甲基丙烯酸癸酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸正十四烷基酯、甲基丙烯酸硬脂酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯等甲基丙烯酸烷基酯等。其中，从进一步提高使用浆料组合物形成的功能层的粘接性、且使二次电池发挥优异的循环特性的观点出发，优选甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸乙酯以及丙烯酸正丁酯，更优选甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸正丁酯。另外，(甲基)丙烯酸烷基酯单体可以单独使用1种，也可以以任意比率将2种以上组合使用。

形成作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的聚合物中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的含有比例在将该聚合物所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，优选为5质量％以上，更优选为7质量％以上，进一步优选为10质量％以上，特别优选为20质量％以上，优选为70质量％以下，更优选为60质量％以下，进一步优选为50质量％以下，特别优选为40质量％以下。如果形成有机颗粒的聚合物中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的含有比例为5质量％以上，则能够抑制有机颗粒向电解液中溶出，使二次电池的倍率特性进一步提高。另一方面，如果形成有机颗粒的聚合物中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的含有比例为70质量％以下，则能够确保使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件充分牢固地密合。

作为可形成含酸性基团单体单元的含酸性基团单体的例子，可举出含羧酸基单体、含磺酸基单体以及含磷酸基单体。另外，含酸性基团单体可以单独使用1种，也可以以任意比率组合使用2种以上。

作为含羧酸基单体，可举出单羧酸及其衍生物、二羧酸及其酸酐以及它们的衍生物等。

作为单羧酸，可举出丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸等。

作为单羧酸衍生物，可举出2-乙基丙烯酸、异巴豆酸、α-乙酰氧基丙烯酸、β-反式-芳氧基丙烯酸、α-氯-β-E-甲氧基丙烯酸等。

作为二羧酸，可举出马来酸、富马酸、衣康酸等。

作为二羧酸衍生物，可举出：甲基马来酸、二甲基马来酸、苯基马来酸、氯马来酸、二氯马来酸、氟马来酸、马来酸壬酯、马来酸癸酯、马来酸十二烷基酯、马来酸十八烷基酯、马来酸氟烷基酯等马来酸单酯。

作为二羧酸的酸酐，可举出马来酸酐、丙烯酸酐、甲基马来酸酐、二甲基马来酸酐等。

此外，作为含羧酸基单体，也能够使用通过水解而生成羧酸基的酸酐。其中，作为含羧酸基单体，优选丙烯酸和甲基丙烯酸。另外，含羧酸基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为含磺酸基单体，可举出乙烯基磺酸、甲基乙烯基磺酸、(甲基)烯丙基磺酸、苯乙烯磺酸、(甲基)丙烯酸-2-磺酸乙酯、2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸、3-烯丙氧基-2-羟基丙磺酸等。另外，含磺酸基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

另外，在本发明中，“(甲基)烯丙基”是指烯丙基和/或甲基烯丙基。

作为含磷酸基单体，可举出磷酸-2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、磷酸甲基-2-(甲基)丙烯酰氧基乙酯、磷酸乙基-(甲基)丙烯酰氧基乙酯等。另外，含磷酸基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

在此，在本发明中，“(甲基)丙烯酰”的意思是指丙烯酰和/或甲基丙烯酰。

在这些含酸性基团单体中，从使有机颗粒的物理特性良好、充分提高功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，优选含羧酸基单体，更优选丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸，进一步优选丙烯酸、甲基丙烯酸，特别优选甲基丙烯酸。换言之，形成作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的聚合物优选包含含羧酸基单体单元，更优选包含选自丙烯酸单元、甲基丙烯酸单元以及衣康酸单元中的至少1种，进一步优选包含丙烯酸单元和甲基丙烯酸单元中的至少一者，特别优选包含甲基丙烯酸单元。

另外，形成作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的聚合物中的含酸性基团单体单元的含有比例在将该聚合物所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，优选为1质量％以上，更优选为2质量％以上，进一步优选为4质量％以上，优选为15质量％以下，更优选为10质量％以下，进一步优选为7质量％以下。

-单一聚合物颗粒的制备方法-

作为有机颗粒的单一聚合物颗粒的制备方法没有特别限定。作为有机颗粒的单一聚合物颗粒可以通过例如在水系溶剂中将包含上述的单体的单体组合物进行聚合而制造。另外，单体组合物中的各单体的含有比例能够按照聚合物中的期望的单体单元(重复单元)的含有比例确定。

另外，聚合方式没有特别限制，能够使用溶液聚合法、悬浮聚合法、本体聚合法、乳液聚合法等中的任一种方法。此外，作为聚合反应，能够使用离子聚合、自由基聚合、活性自由基聚合、各种缩合聚合、加成聚合等任一种反应。而且，在聚合时，能够根据需要使用已知的乳化剂、聚合引发剂。

[复合聚合物颗粒]

复合聚合物颗粒是在颗粒内部存在彼此不同的聚合物部分的异相结构体。

在此，异相结构体是指彼此不同的2种以上聚合物以物理方式或化学方式结合而形成的单个颗粒，并不是由嵌段聚合物等单一的聚合物形成的单一相结构所构成的颗粒。而且，作为异相结构体的具体例子，可举出：球状颗粒的核壳结构，在该核壳结构中，核部和覆盖了核部外表面的至少一部分的壳部由不同的聚合物形成；并排(side by side)结构，2种以上聚合物并列的结构；雪人结构，在核壳结构中、中心部的聚合物的一部分在外壳部露出的结构；章鱼结构，在球状的聚合物颗粒的表面埋入其他种类聚合物颗粒而成为一体化的结构；等。而且，在这些中，从充分提高二次电池的倍率特性的观点出发，作为复合聚合物颗粒的有机颗粒优选具有核壳结构。

-核壳结构-

在此，在具有核壳结构的有机颗粒中，壳部可以覆盖核部的整个外表面，也可以部分地覆盖核部的外表面。另外，即使在外观上看起来核部的外表面被壳部完全地覆盖的情况下，但只要形成连通壳部内外的孔，则该壳部为将核部的外表面部分地覆盖的壳部。因此，例如具有壳部、且该壳部具有从壳部的外表面(即有机颗粒的圆周面)连通到核部的外表面的细孔的有机颗粒属于壳部部分地覆盖核部的外表面的有机颗粒。

有机颗粒的一个例子的剖面结构如图1所示。在图1中，有机颗粒100具有核壳结构，该核壳结构具有核部110和壳部120。在此，核部110为在该有机颗粒100中位于比壳部120更靠内侧的部分。此外，壳部120为将核部110的外表面110S覆盖的部分，通常是在有机颗粒100中位于最外侧的部分。而且，在图1的例子中，壳部120并未覆盖核部110的整个外表面110S，而是部分地覆盖核部110的外表面110S。

另外，只要不显著地损害所期望的效果，具有核壳结构的有机颗粒可以除了上述的核部和壳部以外还具有任意的结构元件。具体而言，例如有机颗粒也可以在核部的内部具有由与核部不同的聚合物形成的部分。当举出具体例子时，在使用种子聚合法制造核部的情况下，使用的种子颗粒也可以残留在核部的内部。但是，从显著地发挥所期望的效果的观点出发，优选有机颗粒仅具有核部和壳部。

-核部-

作为用于制备核部的聚合物的单体，可举出例如：氯乙烯、偏二氯乙烯等氯乙烯系单体；乙酸乙烯酯等乙酸乙烯酯系单体；芳香族单乙烯基单体(作为具体例子，可举出“单一聚合物颗粒”的项中所示例的例子。)；乙烯基胺等乙烯基胺系单体；N-乙烯基甲酰胺、N-乙烯基乙酰胺等乙烯基酰胺系单体；(甲基)丙烯酸烷基酯单体(作为具体例子，可举出“单一聚合物颗粒”项中所示例的例子。)；丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺等(甲基)丙烯酰胺单体；丙烯腈、甲基丙烯腈等(甲基)丙烯腈单体；2-(全氟己基)乙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟丁基)乙基丙烯酸酯等含氟(甲基)丙烯酸酯单体；马来酰亚胺；苯基马来酰亚胺等马来酰亚胺衍生物等。此外，这些可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

另外，在本发明中，“(甲基)丙烯酰”是指丙烯酰和/或甲基丙烯酰。

在这些单体中，从进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，作为用于制备核部的聚合物的单体，优选使用(甲基)丙烯酸烷基酯单体。另外，(甲基)丙烯酸烷基酯单体可以单独使用1种，也可以以任意比率将2种以上组合使用。而且，从使功能层的粘接性和二次电池的倍率特性进一步提高的观点出发，作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，更优选使用甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸正丁酯中的至少一者，进一步优选使用甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸正丁酯两者。即，核部的聚合物优选包含(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元，更优选包括甲基丙烯酸甲酯单元和丙烯酸正丁酯单元中的至少一者，进一步优选包含甲基丙烯酸甲酯单元和丙烯酸正丁酯单元两者。

而且，在将形成具有核壳结构的有机颗粒的全部聚合物(在为仅由核部和壳部形成有机颗粒的情况下，为核部的聚合物和壳部的聚合物的合计)中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，从更进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，核部的聚合物中的(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的含有比例优选为40质量％以上，更优选为50质量％以上，进一步优选为60质量％以上，优选为90质量％以下，更优选为80质量％以下，进一步优选为70质量％以下。

此外，核部的聚合物优选包含含亲水性基团单体单元。在此，作为可形成含亲水性基团单体单元的含亲水性基团单体，可举出含酸性基团单体(例如含羧酸基单体、含磺酸基单体以及含磷酸基单体)、含羟基单体。另外，含亲水性基团单体可以单独使用1种，也可以以任意比率组合2种以上使用。

作为具体的含酸性基团单体，可举出例如“单一聚合物颗粒”项中所示例的含酸性基团单体。另外，含酸性基团单体可以单独使用1种，也可以以任意比率组合2种以上使用。

作为含羟基单体，可举出例如：(甲基)烯丙基醇、3-丁烯-1-醇、5-己烯-1-醇等烯属不饱和醇；丙烯酸-2-羟乙酯、丙烯酸-2-羟丙酯、甲基丙烯酸-2-羟乙酯、甲基丙烯酸-2-羟丙酯、马来酸二-2-羟乙酯、马来酸二-4-羟丁酯、衣康酸二-2-羟丙酯等烯属不饱和羧酸的烷醇酯类；通式：CH₂＝CR^a-COO-(C_qH_2qO)_p-H(式中，p表示2～9的整数，q表示2～4的整数，R^a表示氢原子或甲基)所表示的聚亚烷基二醇与(甲基)丙烯酸的酯类；2-羟乙基-2'-(甲基)丙烯酰氧基邻苯二甲酸酯、2-羟乙基-2'-(甲基)丙烯酰氧基琥珀酸酯等二羧酸的二羟基酯的单(甲基)丙烯酸酯类；2-羟乙基乙烯基醚、2-羟丙基乙烯基醚等乙烯基醚类；(甲基)烯丙基-2-羟乙基醚、(甲基)烯丙基-2-羟丙基醚、(甲基)烯丙基-3-羟丙基醚、(甲基)烯丙基-2-羟丁基醚、(甲基)烯丙基-3-羟丁基醚、(甲基)烯丙基-4-羟丁基醚、(甲基)烯丙基-6-羟己基醚等亚烷基二醇的单(甲基)烯丙基醚类；二乙二醇单(甲基)烯丙基醚、二丙二醇单(甲基)烯丙基醚等聚氧亚烷基二醇单(甲基)烯丙基醚类；甘油单(甲基)烯丙基醚、(甲基)烯丙基-2-氯-3-羟丙基醚、(甲基)烯丙基-2-羟基-3-氯丙基醚等(聚)亚烷基二醇的卤代物和羟基取代物的单(甲基)烯丙基醚；丁香酚、异丁香酚等多元酚的单(甲基)烯丙基醚及其卤代物；(甲基)烯丙基-2-羟乙基硫醚、(甲基)烯丙基-2-羟丙基硫醚等亚烷基二醇的(甲基)烯丙基硫醚类；N-羟基甲基丙烯酰胺(N-羟甲基丙烯酰胺)、N-羟基甲基甲基丙烯酰胺、N-羟基乙基丙烯酰胺、N-羟基乙基甲基丙烯酰胺等具有羟基的酰胺类等。另外，含羟基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

在这些含亲水性基团单体中，从进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，优选含酸性基团单体，更优选含羧酸基单体，更优选丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸，进一步优选丙烯酸、甲基丙烯酸，特别优选甲基丙烯酸。换言之，核部的聚合物优选包含含酸性基团单体单元，更优选包含含羧酸基单体单元，进一步优选包含选自丙烯酸单元、甲基丙烯酸单元以及衣康酸单元中的至少1种，特别优选包含丙烯酸单元和甲基丙烯酸单元中的至少一者，最优选包含甲基丙烯酸单元。

而且，在将形成具有核壳结构的有机颗粒的全部聚合物(在为仅由核部和壳部形成有机颗粒的情况下，为核部的聚合物和壳部的聚合物的合计)中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，从更进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，核部的聚合物中的含亲水性基团单体单元的含有比例优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上，进一步优选为2质量％以上，优选为10质量％以下，更优选为6质量％以下，进一步优选为4质量％以下。

进而，核部的聚合物优选包含交联性单体单元。交联性单体是指通过加热或能量线的照射可在聚合中或聚合后形成交联结构的单体。通过使核部的聚合物包含交联性单体单元，能够容易地使具有核壳结构的有机颗粒在电解液中的溶胀度处于在优选的范围。

作为交联性单体，可举出例如在该单体中具有2个以上聚合反应性基团的多官能单体。作为这样的多官能单体，可举出例如：二乙烯基苯、1,3-丁二烯、异戊二烯、甲基丙烯酸烯丙酯等二乙烯基单体；亚乙基二甲基丙烯酸酯、二乙二醇二甲基丙烯酸酯、乙二醇二甲基丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、1,3-丁二醇二丙烯酸酯等二(甲基)丙烯酸酯单体；三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯等三(甲基)丙烯酸酯单体；烯丙基缩水甘油醚、甲基丙烯酸缩水甘油酯等含有环氧基的烯属不饱和单体等。在这些中，从容易控制有机颗粒在电解液中的溶胀度的观点出发，优选甲基丙烯酸烯丙酯。另外，交联性单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

而且，在将形成具有核壳结构的有机颗粒的全部聚合物(在为仅由核部和壳部形成有机颗粒的情况下，为核部的聚合物和壳部的聚合物的合计)中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，从进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，核部的聚合物中的交联性单体单元的含有比例优选为0.01质量％以上，更优选为0.03质量％以上，进一步优选为0.05质量％以上，优选为2质量％以下，更优选为1质量％以下，进一步优选为0.5质量％以下。

-壳部-

作为用于制备壳部的聚合物的单体，没有特别限定，可举出例如与作为可用于制造核部聚合物的单体所示例的单体同样的单体。此外，这样的单体可以单独使用1种，也可以以任意比率将2种以上组合使用。

在这些单体中，作为用于制备壳部的聚合物的单体，从进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，优选使用芳香族单乙烯基单体。作为具体的芳香族单乙烯基单体，可举出例如与“单一聚合物颗粒”项中示例的单体相同的单体。在这些中，优选使用苯乙烯。即，壳部的聚合物优选包含芳香族单乙烯基单体单元，更优选包含苯乙烯单元。另外，芳香族单乙烯基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

而且，在将形成具有核壳结构的有机颗粒的全部聚合物(在为仅由核部和壳部形成有机颗粒的情况下，为核部的聚合物和壳部的聚合物的合计)中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，从更进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，壳部的聚合物中的芳香族单乙烯基单体单元的含有比例优选为10质量％以上，更优选为15质量％以上，进一步优选为20质量％以上，优选为45质量％以下，更优选为40质量％以下，进一步优选为35质量％以下。

此外，从进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，在壳部的聚合物的制备中除了使用上述的芳香族单乙烯基单体以外，优选还使用含亲水性基团单体。作为具体的含亲水性基团单体，可举出例如与“核部”项中示例的单体同样的单体。在这些中，优选使用甲基丙烯酸。即，壳部的聚合物优选包含含亲水性基团单体单元，更优选包含甲基丙烯酸单元。另外，含亲水性基团单体可以单独使用1种，也可以以任意比率组合2种以上使用。

而且，在将形成具有核壳结构的有机颗粒的全部聚合物(在为仅由核部和壳部形成有机颗粒的情况下，为核部的聚合物和壳部的聚合物的合计)中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，从更进一步提高使用得到的浆料组合物形成的功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，壳部的聚合物中的含亲水性基团单体单元的含有比例优选为0.05质量％以上，更优选为0.1质量％以上，进一步优选为0.3质量％以上，优选为5质量％以下，更优选为3质量％以下，进一步优选为2质量％以下。

-具有核壳结构的有机颗粒的制备方法-

进而，具有上述核壳结构的有机颗粒能够通过例如以下方法而制备，即，使用核部的聚合物的单体和壳部的聚合物的单体，随时间改变这些单体的比率，阶段性地进行聚合，由此来制备。具体而言，具有核壳结构的有机颗粒能够通过在后阶段的聚合物依次被覆在先阶段的聚合物这样的连续的多阶段乳液聚合法和多阶段悬浮聚合法而制造。

因此，以下对于通过多阶段乳液聚合法而得到具有上述核壳结构的有机颗粒的情况示出一个例子。

聚合时，能够按照常规方法使用例如十二烷基苯磺酸钠、十二烷基硫酸钠等阴离子表面活性剂；聚氧乙烯壬基苯基醚、山梨糖醇酐单月桂酸酯等非离子表面活性剂；或者十八烷基胺乙酸盐等阳离子表面活性剂作为乳化剂。此外，作为聚合引发剂，能够使用例如：过氧化-2-乙基己酸叔丁酯、过硫酸钾、过氧化枯烯等过氧化物；2,2’-偶氮双(2-甲基-N-(2-羟基乙基)-丙酰胺)、2,2’-偶氮双(2-脒基丙烷)盐酸盐等偶氮化合物。

而且，作为聚合步骤，首先，将形成核部的单体和乳化剂进行混合，一次性地进行乳液聚合，由此得到构成核部的颗粒状的聚合物。进而，在该构成核部的颗粒状的聚合物的存在下，进行形成壳部的单体的聚合，由此能够得到上述的具有核壳结构的有机颗粒。

此时，从核部的外表面被壳部部分地覆盖的观点出发，优选将形成壳部的聚合物的单体分为多次或者连续地供给到聚合体系中。通过将形成壳部的聚合物的单体分批或者连续地供给到聚合体系中，构成壳部的聚合物形成为颗粒状，该颗粒与核部结合，由此能够形成部分地覆盖核部的壳部。

《有机颗粒的添加量》

在浆料组合物中，相对于合计量100质量份的后述的粘结材料和三聚氰胺化合物，优选包含100质量份以上的有机颗粒，更优选包含300质量份以上的有机颗粒，进一步优选包含500质量份以上的有机颗粒，特别优选包含1000质量份以上的有机颗粒，优选包含2000质量份以下的有机颗粒，更优选包含1600质量份以下的有机颗粒，进一步优选包含1200质量份以下的有机颗粒。如果浆料组合物中的有机颗粒的添加量相对于合计量100质量份的粘结材料和三聚氰胺化合物为100质量份以上，则能够进一步提高具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性。另一方面，如果浆料组合物中的有机颗粒的添加量相对于合计量100质量份的粘结材料和三聚氰胺化合物为2000质量份以下，则能够进一步提高使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件更进一步牢固地密合。

<粘结材料>

粘结材料能够在使用浆料组合物形成在基材上的功能层中保持上述的有机颗粒等成分不从功能层脱落、并且能够粘接隔着功能层的电池构件彼此。另外，粘结材料优选为非水溶性。

《粘结材料的种类》

在此，作为粘结材料，只要能够在二次电池内使用则没有特别限定。例如，作为粘结材料，能够使用将包含可显现粘结性的单体的单体组合物进行聚合而得到的聚合物(合成高分子、例如进行加成聚合而得到的加成聚合物)。作为这样的聚合物，可举出：脂肪族共轭二烯/芳香族单乙烯基系共聚物(主要包含脂肪族共轭二烯单体单元和芳香族单乙烯基单体单元的聚合物)、丙烯酸系聚合物(主要包含(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的聚合物)、氟系聚合物(主要包含含氟单体单元的聚合物)、丙烯酸/丙烯酰胺系共聚物(主要包含(甲基)丙烯酸单元和(甲基)丙烯酰胺单元的聚合物)、丙烯腈系聚合物(主要包含(甲基)丙烯腈单元的聚合物)等。这些可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。而且，在这些中，优选脂肪族共轭二烯/芳香族单乙烯基系共聚物、丙烯酸/丙烯酰胺系共聚物、丙烯腈系聚合物、丙烯酸系聚合物，更优选丙烯酸系聚合物。

在此，可形成脂肪族共轭二烯/芳香族单乙烯基系共聚物的脂肪族共轭二烯单体单元的脂肪族共轭二烯单体、可形成脂肪族共轭二烯/芳香族单乙烯基系共聚物的芳香族单乙烯基单体单元的芳香族单乙烯基单体、可形成丙烯酸系聚合物的(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的(甲基)丙烯酸烷基酯单体、可形成氟系聚合物的含氟单体单元的含氟单体能够使用已知的单体(例如，作为芳香族单乙烯基单体、(甲基)丙烯酸烷基酯单体，均能够使用与“有机颗粒”项中示例的相同的单体)。

另外，在本发明中，“主要包含”1种或多种单体单元是指“在将聚合物中所包含的全部重复单元的量作为100质量％的情况下，该1种单体单元的含有比例、或该多种单体单元的含有比例的合计超过50质量％”。

《粘结材料的官能团》

在此，用作粘结材料的聚合物优选包含官能团。作为粘结材料所包含的官能团，从进一步提高功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，优选羧酸基、羟基、氨基、环氧基、唑啉基、磺酸基、腈基以及酰胺基(以下有时将这些官能团总称为“特定官能团”。)，更优选羧酸基、羟基、氨基、环氧基、腈基、酰胺基。这些可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

另外，作为具有2种以上官能团的聚合物，没有特别限定，可举出例如具有羧酸基和羟基的聚合物；具有羧酸基和酰胺基的聚合物；具有羧酸基、腈基以及氨基的聚合物；具有羧酸基、环氧基、羟基以及腈基的聚合物。

在聚合物中导入特定官能团的方法没有特别限定，可以使用含有上述的特定官能团的单体(含特定官能团单体)制备聚合物，得到包含含特定官能团单体单元的聚合物，也可以通过对任意的聚合物进行末端改性，得到在末端具有上述特定官能团的聚合物，优选前者。即，用作粘结材料的聚合物优选包含含羧酸基单体单元、含羟基单体单元、含氨基单体单元、含环氧基单体单元、含唑啉基单体单元、含磺酸基单体单元、含腈基单体单元以及含酰胺基单体单元中的至少任一种作为含特定官能团单体单元，更优选包含含羧酸基单体单元、含羟基单体单元、含氨基单体单元、含环氧基单体单元、含腈基单体单元以及含酰胺基单体单元中的至少任一种作为含特定官能团单体单元。

另外，作为包含2种以上含特定官能团单体单元的聚合物，可举出例如：包含含羧酸基单体单元和含羟基单体单元的聚合物；包含含羧酸基单体单元和含酰胺基单体单元的聚合物；包含含羧酸基单体单元、含腈基单体单元以及含氨基单体单元的聚合物；包含含羧酸基单体单元、含环氧基单体单元、含羟基单体单元以及含腈基单体单元的聚合物。

作为可形成含羧酸基单体单元的含羧酸基单体，可举出例如与“有机颗粒”项中示例的同样的单体。另外，含羧酸基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含羟基单体单元的含羟基单体，可举出例如与“有机颗粒”项中示例的同样的单体。另外，含羟基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含氨基单体单元的含氨基单体，可举出二甲基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、二乙基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、氨基乙基乙烯基醚、二甲基氨基乙基乙烯基醚等。另外，含氨基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含环氧基单体单元的含环氧基单体，可举出含有碳-碳双键和环氧基的单体。

作为含有碳-碳双键和环氧基的单体，可举出例如：乙烯基缩水甘油醚、烯丙基缩水甘油醚、丁烯基缩水甘油醚、邻-烯丙基苯基缩水甘油醚等不饱和缩水甘油醚；丁二烯单环氧化物、氯丁烯单环氧化物、4,5-环氧-2-戊烯、3,4-环氧-1-乙烯基环己烯、1,2-环氧-5,9-环十二碳二烯等二烯或多烯的单环氧化物；3,4-环氧-1-丁烯、1,2-环氧-5-己烯、1,2-环氧-9-癸烯等烯烃环氧化物；丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯、巴豆酸缩水甘油酯、4-庚烯酸缩水甘油酯、山梨酸缩水甘油酯、亚油酸缩水甘油酯、4-甲基-3-戊烯酸缩水甘油酯、3-环己烯甲酸的缩水甘油酯、4-甲基-3-环己烯甲酸的缩水甘油酯等不饱和羧酸的缩水甘油酯类。另外，含环氧基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含唑啉基单体单元的含唑啉基单体，可举出2-乙烯基-2-唑啉、2-乙烯基-4-甲基-2唑啉、2-乙烯基-5-甲基-2-唑啉、2-异丙烯基-2-唑啉、2-异丙烯基-4-甲基-2-唑啉、2-异丙烯基-5-甲基-2-唑啉、2-异丙烯基-5-乙基-2-唑啉等。此外，含唑啉基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含磺酸基单体单元的含磺酸基单体，可举出例如与“有机颗粒”项中示例的相同的单体。另外，含磺酸基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含腈基单体单元的含腈基单体，可举出α,β-烯属不饱和腈单体。具体而言，作为α,β-烯属不饱和腈单体，只要是具有腈基的α,β-烯属不饱和化合物则没有特别限定，可举出例如：丙烯腈；α-氯丙烯腈、α-溴丙烯腈等α-卤代丙烯腈；甲基丙烯腈、α-乙基丙烯腈等α-烷基丙烯腈等。另外，含腈基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

作为可形成含酰胺基单体单元的含酰胺基单体，可举出丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺等。另外，含酰胺基单体可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。

而且，在将作为粘结材料的聚合物中所含有的全部重复单元的量作为100质量％的情况下的聚合物中的含特定官能团单体单元的含有比例优选为0.3质量％以上，更优选为0.8质量％以上，进一步优选为2质量％以上，特别优选为4质量％以上，优选为20质量％以下，更优选为10质量％以下，进一步优选为9质量％以下。如果聚合物中的含特定官能团单体单元的含有比例在上述的范围内，则能够使功能层的粘接性和二次电池的倍率特性进一步提高。

《粘结材料的制备方法》

作为粘结材料的聚合物的制备方法，没有特别限定。作为粘结材料的聚合物可以通过例如在水系溶剂中将包含上述单体的单体组合物进行聚合而制造。另外，单体组合物中的各单体的含有比例能够按照聚合物中的期望的单体单元(重复单元)的含有比例确定。

另外，聚合方式没有特别限制，能够使用溶液聚合法、悬浮聚合法、本体聚合法、乳液聚合法等中的任一种方法。此外，作为聚合反应，能够使用离子聚合、自由基聚合、活性自由基聚合、各种缩合聚合、加成聚合等任一种反应。而且，在聚合时，能够根据需要使用已知的乳化剂、聚合引发剂。

《粘结材料的性状》

[体积平均粒径]

粘结材料的体积平均粒径优选为100nm以上，优选为500nm以下，更优选小于400nm，进一步优选为380nm以下。如果粘结材料的体积平均粒径为100nm上，则能够进一步提高使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，将隔着该功能层邻接的两个电池构件更进一步牢固地密合。另一方面，如果粘结材料的体积平均粒径为500nm以下，则能够进一步提高具有使用浆料组合物形成的功能层的二次电池的倍率特性。

[玻璃化转变温度]

而且，粘结材料的玻璃化转变温度小于25℃，优选为0℃以下，更优选为-20℃以下，进一步优选为-40℃以下。当粘结材料的玻璃化转变温度为25℃以上时，不能确保使用浆料组合物形成的功能层的粘接性，不能将隔着该功能层邻接的两个电池构件牢固地密合。另外，粘结材料的玻璃化转移温度的下限没有特别限定，通常为-100℃以上。

[羧酸基含量]

此外，1g的作为粘结材料的聚合物所具有的羧酸基的量(mmol/g、以下称为“羧酸基含量”。)优选为0.01mmol/g以上，更优选为0.1mmol/g以上，进一步优选为0.2mmol/g以上，更进一步优选为0.23mmol/g以上，再进一步优选为0.5mmol/g以上，特别优选为0.57mmol/g以上，优选为15mmol/g以下，更优选为10mmol/g以下，进一步优选为9.69mmol/g以下，更进一步优选为7mmol/g以下，再进一步优选为5mmol/g以下，特别优选为4.86mmol/g以下。如果作为粘结材料的聚合物的羧酸基含量为0.01mmol/g以上，则能够使粘结材料与三聚氰胺化合物充分相互作用，使得到的功能层的粘接性更加提高，如果为15mmol/g以下，则能够防止浆料组合物的稳定性降低，使二次电池的循环特性提高。

另外，在本发明中，“羧酸基含量”能够通过添加量(例如制备作为粘结材料的聚合物时的含羧酸基单体的使用量)算出，此外，能够通过滴定来对粘结材料的酸量进行测定，由此算出。

[腈基含量]

而且，1g的作为粘结材料的聚合物所具有的腈基的量(mmol/g、以下称为“腈基含量”。)优选为1mmol/g以上，更优选为2mmol/g以上，进一步优选为2.57mmol/g以上，优选为40mmol/g以下，更优选为35mmol/g以下，进一步优选为30mmol/g以下，更进一步优选为21.6mmol/g以下，再进一步优选为15mmol/g以下，特别优选为11.3mmol/g以下，最优选为5mmol/g以下。如果作为粘结材料的聚合物的腈基含量为1mmol/g以上，则能够使粘结材料与三聚氰胺化合物充分相互作用，使得到的功能层的粘接性更加提高，如果为40mmol/g以下，则能够防止粘结材料在浆料组合物中凝聚，充分确保二次电池的倍率特性。

另外，在本发明中，“腈基含量”能够通过添加量(例如制备作为粘结材料的聚合物时的含腈基单体的使用量)算出，此外，能够通过改良杜马法测定粘结材料中的氮含量来算出。

<三聚氰胺化合物>

三聚氰胺化合物是通过添加在包含粘结材料的浆料组合物中、可以使粘结材料的粘结能力提高的成分。

在此，在本发明中，作为“三聚氰胺化合物”，可举出三聚氰胺和三聚氰胺的衍生物、以及它们的盐。

而且，作为三聚氰胺和三聚氰胺的衍生物，可举出例如由下式(I)表示的化合物。

[化学式1]

式(I)中，各A各自独立地表示羟基或-NR¹R²(R¹和R²各自独立地表示氢原子、烃基或含羟基烃基。此外，在式(I)中存在多个R¹的情况下，存在的多个R¹可以相同也可以不同，在R²存在多个的情况下，存在的多个R²可以相同也可以不同)。

在此，R¹和R²的烃基和含羟基烃基可以在碳原子和碳原子之间插入1个或2个以上氧原子(-O-)(其中，在插入2个以上氧原子的情况下，它们彼此不相邻)。而且，R¹和R²的烃基和含羟基烃基的碳原子数没有特别限定，优选为1以上且5以下。

此外，作为三聚氰胺和三聚氰胺的衍生物的盐，没有特别限定，可举出硫酸盐、氰尿酸盐等。

三聚氰胺化合物可以单独使用1种，也可以将2种以上以任意比率组合使用。而且，在这些中，从进一步提高功能层的粘接性和二次电池的倍率特性的观点出发，优选三聚氰胺、三聚氰酸二酰胺以及三聚氰酸一酰胺、以及它们与氰尿酸的盐，更优选三聚氰胺、三聚氰酸二酰胺以及三聚氰胺与氰尿酸的盐(三聚氰胺氰尿酸盐)。

《三聚氰胺化合物的体积平均粒径》

另外，三聚氰胺化合物的体积平均粒径优选为50nm以上，更优选为100nm以上，进一步优选为120nm以上，优选为2.0μm以下，更优选为1.5μm以下，进一步优选为1.2μm以下。通过使三聚氰胺化合物的体积平均粒径在上述范围内，能够使二次电池发挥充分优异的倍率特性和循环特性。

另外，三聚氰胺化合物的体积平均粒径能够通过以下方式来得到：将三聚氰胺化合物的固体成分浓度0.1质量％的水分散液作为测定试样，在使用动态光散射式粒度分布测定装置(堀场制作所制，产品名“SZ-100”)测定的粒度分布(体积基准)中，从小径侧起计算的经过部分累积成为50％的粒径，将该粒径作为三聚氰胺化合物的体积平均粒径。

《粘结材料与三聚氰胺化合物的添加量比》

在此，三聚氰胺化合物在浆料组合物中的粘结材料和三聚氰胺化合物的合计中所占的比例需要为0.5质量％以上且85质量％以下，优选为1质量％以上，更优选为5质量％以上，进一步优选为15质量％以上，特别优选为19质量％以上，最优选为33质量％以上，优选为80质量％以下，更优选为50质量％以下，进一步优选为44质量％以下，特别优选为40质量％以下。当三聚氰胺化合物在浆料组合物中的粘结材料和三聚氰胺化合物的合计中所占的比例小于0.5质量％时，功能层的粘接性降低，并且二次电池的倍率特性和循环特性降低。另一方面，当三聚氰胺化合物在组合物中的粘结材料和三聚氰胺化合物的合计中所占的比例超过85质量％时，功能层的粘接性降低。

<溶剂>

作为浆料组合物中所包含的溶剂，只要是能够溶解或分散上述的有机颗粒、粘结材料和三聚氰胺化合物的溶剂则没有特别限定，能够使用水和有机溶剂中的任一种。作为有机溶剂，能够使用例如乙腈、N-甲基-2-吡咯烷酮、四氢呋喃、丙酮、乙酰吡啶、环戊酮、二甲基甲酰胺、二甲亚砜、甲基甲酰胺、甲基乙基酮、糠醛、乙二胺、二甲基苯(二甲苯)、甲基苯(甲苯)、环戊基甲基醚和异丙醇等。

另外，这些溶剂能够单独使用一种，或将多种以任意比率混合使用。

<其他成分>

本发明的浆料组合物除了含有上述的有机颗粒、粘结材料、三聚氰胺化合物以及溶剂以外，还可以任意地含有与上述有机颗粒和粘结材料的组成或性状不同的其他聚合物、导电材料、润湿剂、粘度调节剂、电解液添加剂等可在功能层中添加的已知的添加剂。此外，从提高二次电池的安全性的观点出发，本发明的浆料组合物可以含有碳酸氢钠等发泡剂、磷系化合物、硅系化合物等阻燃剂。这些其他成分可以单独使用1种，也可以组合2种以上使用。

另外，上述的发泡剂和阻燃剂的含量能够分别为例如相对于100质量份的粘结材料为30质量份以下、或15质量份以下。

进而，本发明的浆料组合物为了提高功能层的耐热性、强度等，可以包含无机颗粒。作为无机颗粒，可举出：氧化铝(alumina)、水合铝氧化物(勃姆石)、氧化硅、氧化镁(magnesia)、氧化钙、氧化钛(titania)、BaTiO₃、ZrO、氧化铝-二氧化硅复合氧化物等氧化物颗粒；氮化铝、氮化硼等氮化物颗粒；硅、金刚石等共价键性结晶颗粒；硫酸钡、氟化钙、氟化钡等难溶性离子结晶颗粒；滑石、蒙脱土等粘土微粒等。此外，这些颗粒可以根据需要实施元素置换、表面处理、固溶体化等。

另外，上述的无机颗粒可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。

<浆料组合物的制备方法>

浆料组合物的制备方法没有特别限定，可通过混合上述的成分来制备。例如，能够通过以下方法进行制备：在制备包含粘结材料、三聚氰胺化合物以及溶剂的粘结剂组合物后，在得到的粘结剂组合物中添加并混合有机颗粒以及根据需要使用的其他成分和追加的溶剂。

<非水系二次电池用功能层>

本发明的功能层由上述的本发明的浆料组合物形成，能够通过例如将上述的浆料组合物在适当的基材表面涂敷形成涂膜后、将形成的涂膜干燥而形成。即，本发明的功能层由上述的本发明的浆料组合物的干燥物形成，通常至少含有有机颗粒、粘结材料以及三聚氰胺化合物。另外，功能层中所包含的各成分由于是上述本发明的浆料组合物中所包含的各成分，所以这些各成分的优选的存在比与本发明的浆料组合物中的各成分的优选的存在比相同。此外，在粘结材料等聚合物为具有交联性的官能团(例如，环氧基和唑啉基等)的聚合物的情况下，该聚合物可以在干燥浆料组合物时、或在干燥后任意实施的热处理时等被交联(即，功能层可以包含上述的粘结材料的交联物)。

本发明的功能层由本发明的浆料组合物形成，因此具有优异的粘接性，并且能够使具有包含本发明功能层的电池构件的二次电池发挥优异的电池特性(倍率特性等)。

《基材》

在此，涂敷浆料组合物的基材没有限制，例如可以在脱模基材的表面形成浆料组合物的涂膜、将该涂膜干燥形成功能层、从功能层剥离脱模基材。这样，从脱模基材剥离了的功能层能够作为自支撑膜用于形成二次电池的电池构件。

但是，从省略剥离功能层的工序、提高电池构件的制造效率的观点出发，优选使用间隔件基材或电极基材作为基材。

[间隔件基材]

作为间隔件基材没有特别限定，可举出有机间隔件基材等已知的间隔件基材。有机间隔件是由有机材料形成的多孔性构件，当举出有机间隔件的例子时，可举出包含聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃树脂、芳香族聚酰胺树脂等的微多孔膜或无纺布等，因强度优异优选聚乙烯制的微多孔膜、无纺布。

[电极基材]

作为电极基材(正极基材和负极基材)，没有特别限定，可举出在上述的集流体上形成了包含电极活性物质颗粒和电极复合材料层用粘结材料的电极复合材料层的电极基材。

作为电极基材中的电极复合材料层所包含的电极活性物质颗粒和电极复合材料层用粘结材料，没有特别限定，能够使用例如国际公开第2015/198530号记载的电极活性物质颗粒和电极复合材料层用粘结材料。此外，电极基材中的电极复合材料层可以包含三聚氰胺化合物。

《功能层的形成方法》

作为在上述间隔件基材、电极基材等基材上形成功能层的方法，可举出以下的方法。

1)将本发明的浆料组合物涂敷在基材的表面(如果是电极基材则在电极复合材料层侧的表面，下同。)，接下来进行干燥的方法；

2)将基材浸渍在本发明的浆料组合物中后，将其干燥的方法；和

3)将本发明的浆料组合物涂敷在脱模基材上，进行干燥，制造功能层，将得到的功能层转印到基材的表面的方法。

这些之中，上述1)的方法因为容易控制功能层的层厚所以特别优选。上述1)的方法，详细而言，包含将浆料组合物涂敷在基材上的工序(涂敷工序)、以及使涂布在基材上的浆料组合物干燥形成功能层的工序(干燥工序)。

[涂敷工序]

而且，在涂敷工序中，作为将浆料组合物涂敷在基材上的方法没有特别限制，可举出例如刮刀法、逆转辊涂法、直接辊涂法、凹印法、挤压法、刷涂法等方法。

[干燥工序]

此外，在干燥工序中，作为干燥基材上的浆料组合物的方法，没有特别限定，能够使用已知的方法。作为干燥方法，可举出例如利用温风、热风、低湿风的干燥；真空干燥；利用红外线、电子射线等的照射的干燥法。为了避免使用的三聚氰胺化合物的热分解、升华，干燥温度优选小于200℃，进一步优选小于150℃。

另外，从确保功能层的强度、并且使二次电池的倍率特性进一步提高的观点出发，上述那样制作的功能层的厚度优选为0.1μm以上且10μm以下。

(具有功能层的电池构件)

通过在间隔件基材上或电极基材上设置上述的本发明的功能层，能够得到作为电池构件的间隔件、电极(正极和负极)。另外，关于功能层，可以在基材的单面具有功能层，也可以在基材的两面具有功能层。例如，作为电池构件的间隔件能够在间隔件基材的单面或两面(即至少一面)具有本发明的功能层。

此外，只要不显著地损害本发明的效果，具有本发明的功能层的电池构件(间隔件和电极)可以具有除了上述的本发明的功能层和基材之外的结构元件。作为这样的结构元件，没有特别限定，可举出不属于本发明的功能层的已知的功能层(多孔膜层和粘接层等)。

具有本发明的功能层的电池构件(例如，具有间隔件基材和本发明的功能层的间隔件、具有电极基材和本发明的功能层的电极)能够与邻接的电池构件良好地密合，此外能够使二次电池发挥优异的电池特性(例如倍率特性)。

(非水系二次电池)

本发明的二次电池是具有上述本发明的功能层的二次电池。更具体而言，本发明的非水系二次电池具有正极、负极、间隔件及电解液，上述的非水系二次电池用功能层被包含于作为电池构件的正极、负极及间隔件的至少一个中。而且，本发明的二次电池可以发挥优异的电池特性(例如倍率特性)。

<正极、负极及间隔件>

本发明的二次电池中所使用的正极、负极及间隔件中的至少一个为具有上述的本发明的功能层的电池构件。另外，作为不具有本发明的功能层的正极、负极及间隔件，没有特别限定，能够使用已知的正极、负极及间隔件。

<电解液>

作为电解液，通常可使用在有机溶剂中溶解了支持电解质的有机电解液。作为支持电解质，例如在锂离子二次电池中可使用锂盐。作为锂盐，可举出例如LiPF₆、LiAsF₆、LiBF₄、LiSbF₆、LiAlCl₄、LiClO₄、CF₃SO₃Li、C₄F₉SO₃Li、CF₃COOLi、(CF₃CO)₂NLi、(CF₃SO₂)₂NLi、(C₂F₅SO₂)NLi等。其中，因为易于溶解于溶剂而显现高解离度，所以优选LiPF₆、LiClO₄、CF₃SO₃Li。另外，电解质可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。通常存在使用解离度越高的支持电解质，则锂离子传导率越高的倾向，因此能够利用支持电解质的种类调节锂离子传导率。

作为电解液中使用的有机溶剂，只要能够溶解支持电解质则没有特别限定，例如在锂离子二次电池中可优选使用：碳酸二甲酯(DMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等碳酸酯类；γ-丁内酯、甲酸甲酯等酯类；1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃等醚类；环丁砜、二甲基亚砜等含硫化合物类等。此外，也可以使用这些溶剂的混合液。其中，因为介电常数高、稳定的电位区域宽，所以优选碳酸酯类。通常有使用的溶剂的粘度越低则锂离子传导率越高的倾向，因此能够通过溶剂的种类调节锂离子传导率。

另外，电解液中的电解质的浓度能够适当调节。此外，在电解液中也可以添加已知的添加剂。

<非水系二次电池的制造方法>

上述本发明的二次电池能够通过例如如下方法制造：将正极和负极隔着间隔件重叠、根据需要将其卷绕、折叠等放入到电池容器中，将电解液注入到电池容器内，进行封口。另外，将正极、负极、间隔件中的至少一个构件作为具有本发明的功能层的电池构件。此外，也可以根据需要将多孔金属网、保险丝、PTC元件等防过电流元件、导板等放入电池容器，防止电池内部的压力上升、过充放电。电池的形状可以是例如硬币型、纽扣型、片型、圆筒型、方形、扁平型等任一种。

[实施例]

以下，基于实施例对本发明进行具体说明，但本发明并不限定于这些实施例。另外，在以下说明中，只要没有特别说明，表示量的“％”和“份”为质量基准。

在实施例和比较例中，有机颗粒和粘结材料的体积平均粒径和玻璃化转变温度、有机颗粒在电解液中的溶胀度、功能层的粘接性、隔着功能层的电极和间隔件的密合强度、以及二次电池的倍率特性和循环特性通过下述的方法进行测定和评价。

<体积平均粒径>

有机颗粒和粘结材料的体积平均粒径通过激光衍射法如下所述进行测定。首先，将包含制备的有机颗粒的水分散液、包含粘结材料的水分散液分别调节至固体成分浓度0.1质量％，准备测定用试样。然后，在使用激光衍射式粒度分布测定装置(BeckmanCoulter,Inc.制，产品名“LS-13 320”)测定的粒度分布(体积基准)中，将从小径侧起计算的累积体积成为50％的粒径D50作为体积平均粒径。

<玻璃化转变温度>

首先，将包含制备的有机颗粒的水分散液、包含粘结材料的水分散液分别在温度25℃干燥48小时，将得到的粉末作为测定用试样。

然后，在铝盘中称量10mg的测定用试样，使用差示热分析测定装置(SIINanoTechnology Inc.制，产品名“EXSTAR DSC6220”)，在测定温度范围-100℃～200℃之间，以升温速度20℃/分钟、在JIS Z 8703所规定的条件下实施测定，得到了差示扫描量热分析(DSC)曲线。使用空的铝盘作为对照。在该升温过程中，将微分信号(DDSC)示出峰的温度作为玻璃化转变温度(℃)求出。另外，在测定出多个峰时(例如，测定具有核壳结构的有机颗粒的玻璃化转变温度时)，将位移最大的峰所示出的温度作为有机颗粒或粘结材料的玻璃化转变温度。

<在电解液中的溶胀度>

将包含有机颗粒的水分散液加入聚四氟乙烯制的培养皿中。将加入培养皿中的水分散液在温度25℃干燥48小时，得到粉末状试样。将0.2g左右的该试样在温度200℃、圧力5MPa压制2分钟，由此得到试验片。测定得到的试验片的重量，设为W0。

接着，将得到的试验片在温度60℃的电解液中浸渍72小时。在此，作为电解液，使用在碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)以及碳酸亚乙烯酯(VC)的混合溶剂(体积混合比：EC/DEC/VC＝68.5/30/1.5)中包含浓度1M的LiPF₆作为支持电解质的溶液。

从电解液中取出浸渍后的试验片，擦去试验片的表面的电解液。测定该浸渍后的试验片的质量，设为W1。使用测定的W0和W1，按照S＝(W1/W0)×100算出在电解液中的溶胀度S(质量％)。

<粘接性>

《实施例1～8、比较例1～2》

将具有制作的功能层的间隔件(单面功能层)切割成长度100mm、宽度10mm的长方形作为试验片，使具有功能层的面向下，将试验片的功能层表面隔着透明胶带(JIS Z1522规定的胶带)粘贴于试验台(SUS制基板)。然后，将间隔件基材的一端沿垂直方向以拉伸速度50mm/分钟进行拉伸，测定剥离时的应力(N/m)(另外，透明胶带固定于试验台)。合计进行3次该测定，求其平均值，将该平均值作为第一剥离强度，按照以下的基准进行评价。第一剥离强度的值越大，表示功能层与间隔件基材越牢固地密合，功能层的粘接性越优异。

A：第一剥离强度为40.0N/m以上

B：第一剥离强度为30.0N/m以上且小于40.0N/m

C：第一剥离强度为20.0N/m以上且小于30.0N/m

D：第一剥离强度小于20.0N/m

《实施例9、比较例3》

将制作的单面具有功能层的正极切割成长度100mm、宽度10mm的长方形，作为试验片，使具有功能层的面向下，将试验片的功能层表面隔着透明胶带(JIS Z1522规定的胶带)粘贴于试验台(SUS制基板)。然后，将集流体的一端沿垂直方向以拉伸速度50mm/分钟进行拉伸，测定剥离时的应力(N/m)(另外，透明胶带固定于试验台)。合计进行3次该测定。

此外，另外将制作的单面具有功能层的负极切割成长度100mm、宽度10mm的长方形，作为试验片，与使用了上述正极的情况同样地进行，共计进行3次应力的测定。通过使用了上述正极和负极的测定，求出得到的合计6次的应力的平均值，将其作为第一剥离强度，按照以下的基准进行评价。第一剥离强度的值越大，表示功能层与电极复合材料层(电极基材)越牢固地密合，功能层的粘接性越优异。

A：第一剥离强度为15.0N/m以上

B：第一剥离强度为10.0N/m以上且小于15.0N/m

C：第一剥离强度为5.0N/m以上且小于10.0N/m

D：第一剥离强度小于5.0N/m

<密合强度>

《实施例1～8、比较例1～2》

将制作的正极(单面复合材料层)和间隔件(两面功能层)分别裁剪成长度50mm、宽度10mm。接下来，将裁剪了的正极和间隔件以正极的正极复合材料层与间隔件接触的方式进行重叠，使其层叠。将得到的层叠片使用温度70℃、荷重10kN/m的辊式压制机以30m/分钟的压制速度进行压制，得到试验片。

将该试验片正极的集流体侧的面向下，在正极的集流体侧的面粘贴透明胶带(JISZ1522规定的透明胶带)。另外，预先将透明胶带固定于水平的试验台。然后，以50mm/分钟的拉伸速度将间隔件的一端沿铅直方向拉伸，测定剥离时的应力。共计进行3次该测定。

此外，另外将制作的负极(单面复合材料层)和间隔件(两面功能层)分别裁剪成长度50mm、宽度10mm。然后，与使用了上述正极的情况同样地进行，得到了试验片，共计进行3次应力的测定。

通过使用了上述的正极和负极的测定，求出得到的合计6次的应力的平均值作为第二剥离强度(N/m)，按照以下的基准评价隔着功能层的电极与间隔件的密合强度。第二剥离强度的值越大，表示功能层能够将电极与间隔件越牢固地密合。

A：第二剥离强度为10.0N/m以上

B：第二剥离强度为7.0N/m以上且小于10.0N/m

C：第二剥离强度为5.0N/m以上且小于7.0N/m

D：第二剥离强度为2.0N/m以上且小于5.0N/m

E：第二剥离强度小于2.0N/m

《实施例9、比较例3》

将制作的正极(两面功能层)和间隔件(无功能层)分别裁剪成长度50mm、宽度10mm。接下来，使裁剪了的正极和间隔件层叠。将得到的层叠片使用温度70℃、荷重10kN/m的辊式压制机以30m/分钟的压制速度进行压制，得到试验片。

将该试验片正极侧向下，在正极下方的面粘贴透明胶带(JIS Z1522规定的透明胶带)。另外，预先将透明胶带固定于水平的试验台。然后，以50mm/分钟的拉伸速度，将间隔件的一端沿铅直方向拉伸，测定剥离时的应力。共计进行3次该测定。

此外，另外将制作的负极(两面功能层)和间隔件(无功能层)分别裁剪成长度50mm、宽度10mm。然后，与使用了上述正极的情况同样地进行，得到试验片，共计进行3次应力的测定。

通过使用了上述的正极和负极的测定，求出得到的合计6次的应力的平均值作为第二剥离强度(N/m)，按照以下的基准评价隔着功能层的电极与间隔件的密合强度。第二剥离强度的值越大，表示功能层能够将电极与间隔件越牢固地密合。

A：第二剥离强度为10.0N/m以上

B：第二剥离强度为7.0N/m以上且小于10.0N/m

C：第二剥离强度为5.0N/m以上且小于7.0N/m

D：第二剥离强度为2.0N/m以上且小于5.0N/m

E：第二剥离强度小于2.0N/m

<倍率特性>

将制作的锂离子二次电池进行电解液注液后，在温度25℃静置5小时。接下来，在温度25℃以0.2C的恒电流法充电至电池电压3.65V，然后，在温度60℃进行12小时的老化处理。然后，在温度25℃以0.2C的恒电流法放电至电池电压3.00V。然后，以0.2C的恒电流进行CC-CV充电(上限电池电压4.35V)，以0.2C的恒电流进行CC放电至电池电压3.00V。重复实施3次该0.2C的充放电。

接下来，在温度25℃的环境下，在电池电压4.20-3.00V之间实施0.2C的恒电流充放电，将此时的放电容量定义为C0。然后，同样地以0.2C的恒电流进行CC-CV充电，在温度-10℃的环境下，以0.5C的恒电流实施放电至2.5V，将此时的放电容量定义为C1。然后，作为倍率特性，求出ΔC＝(C1/C0)×100(％)所示的容量保持率，按照以下的标准进行评价。该容量保持率ΔC的值越大，表示在低温环境下、在高电流下的放电容量越高，而且内阻越低。

A：容量保持率ΔC为70％以上；

B：容量保持率ΔC为65％以上且小于70％；

C：容量保持率ΔC为60％以上且小于65％；

D：容量保持率ΔC小于60％。

<循环特性>

将制作的锂离子二次电池进行电解液注液后，在温度25℃静置24小时。然后，进行如下的充放电操作：在温度25℃以1C的充电倍率、以恒电压恒电流(CC-CV)方式充电至4.35V(断流(cut-off)条件：0.02C)，以1C的放电倍率、以恒电流(CC)方式放电至3.0V。测定初始容量C2。

进而，在45℃环境下，重复进行同样的充放电，测定300循环后的容量C3。然后，算出容量保持率ΔC′＝(C3/C2)×100(％)，按照以下的标准进行评价。该容量保持率ΔC′的值越高，表示放电容量的降低越少，循环特性越优异。

A：容量保持率ΔC′为85％以上

B：容量保持率ΔC′为80％以上且小于85％

C：容量保持率ΔC′为75％以上且小于80％

D：容量保持率ΔC′小于75％

(实施例1)

<有机颗粒(核壳结构)的制备>

在形成核部时，向带搅拌机5MPa耐压容器中加入作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的38.5份的甲基丙烯酸甲酯和28.6份的丙烯酸正丁酯、0.1份的作为交联性单体的甲基丙烯酸烯丙酯、2.8份的作为含酸性基团单体的甲基丙烯酸、1份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、150份的离子交换水以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸钾，充分地搅拌后，加热至60℃引发聚合。继续聚合直到聚合转化率成为96％，由此得到包含构成核部的颗粒状聚合物的水分散液。接下来，在聚合转化率成为96％的时刻，连续添加29.5份的作为芳香族单乙烯基单体的苯乙烯和0.5份的作为含酸性基团单体的甲基丙烯酸以形成壳部，加热至70℃继续聚合，在转化率成为96％的时刻，进行冷却，终止反应，得到包含有机颗粒的水分散液。得到的有机颗粒为非水溶性，此外具有壳部部分地覆盖核部的外表面的核壳结构。

然后，测定得到的有机颗粒A的体积平均粒径、玻璃化转变温度以及在电解液中的溶胀度，结果示于表1。

<粘结材料(聚合物A)的制备>

在带搅拌机的反应器中，分别供给70份的离子交换水、0.15份的作为乳化剂的月桂基硫酸钠(花王chemical公司制造、产品名“Emal 2F”)、以及0.5份的过硫酸铵，用氮气置换气相部，升温至60℃。

另一方面，在另外的容器中混合50份的离子交换水、0.5份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠以及94份的作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的丙烯酸正丁酯、2份的作为含腈基单体的丙烯腈、2份的作为含羧酸基单体的甲基丙烯酸、1份的作为含羟基单体的N-羟甲基丙烯酰胺和1份的作为含环氧基单体的烯丙基缩水甘油醚，得到单体组合物。将该单体组合物历经4小时连续地添加到上述反应器中，进行聚合。添加中，以60℃进行反应。添加结束后，进而在70℃搅拌3小时，终止反应，得到包含作为粘结材料的聚合物A(非水溶性)的水分散液。

然后，测定得到的粘结材料的体积平均粒径和玻璃化转变温度。结果示于表1。此外，得到的粘结材料的羧酸基含量和腈基含量分别根据作为含羧酸基单体的甲基丙烯酸的添加量和作为含腈基单体的丙烯腈的添加量算出。结果示于表1。

<非水系二次电池功能层用浆料组合物的制备>

混合67份(固体成分相当量)的聚合物A的水分散液和33份的作为三聚氰胺化合物的三聚氰胺氰尿酸盐，制备粘结剂组合物。对100份(固体成分相当量)的该粘结剂组合物添加1000份(固体成分相当量)的如上所述进行制备而得到的有机颗粒的水分散液、润湿剂(花王公司制，产品名“EMULGEN(注册商标)120”)，在搅拌容器内混合，得到混合物。通过离子交换水稀释得到的混合物，得到浆料组合物(固体成分浓度：10％)。

<具有功能层的间隔件的制作>

在聚丙烯制的间隔件基材(Celgard公司制，产品名“Celgard(注册商标)2500”)上涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟，得到在间隔件基材的单面具有功能层的间隔件(间隔件(单面功能层))。使用该间隔件(单面功能层)评价功能层的粘接性。结果示于表1。

此外，另外在两面实施上述涂敷和干燥的操作，由此得到在间隔件基材的两面具有功能层的间隔件(间隔件(两面功能层))。使用该间隔件(两面功能层)以及如后述那样进行而得到的负极(单面复合材料)和正极(单面复合材料)，评价隔着功能层的电极与间隔件的密合强度。结果示于表1。

<负极的制作>

向带搅拌机的5MPa耐压容器中加入33份的1,3-丁二烯、3.5份的衣康酸、和63.5份的苯乙烯、0.4份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、150份的离子交换水以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸钾，充分地搅拌后，加热到50℃引发聚合。在聚合转化率成为96％的时刻进行冷却，终止聚合反应，得到包含颗粒状的粘结剂(苯乙烯-丁二烯共聚物)的混合物。

在上述混合物中添加5％的氢氧化钠水溶液，调节至pH8后，通过加热减压蒸馏除去未反应单体。然后，将混合物冷却至30℃以下，得到包含负极复合材料层用粘结材料的水分散液。

接下来，使用离子交换水，将包含100份的作为负极活性物质的人造石墨(体积平均粒径：15.6μm)、以及以固体成分相当量计为1份的作为增稠剂的羧甲基纤维素钠盐(日本制纸公司制，产品名“MAC350HC”)的2％水溶液的混合物调节成固体成分浓度为68％后，在25℃混合60分钟。此外，使用离子交换水调节至固体成分浓度为62％后，进一步在25℃混合15分钟，得到混合液。在得到的混合液中加入以固体成分相当量计为1.5份的上述的包含负极复合材料层用粘结材料的水分散液和离子交换水，调节最终固体成分浓度为52％，进一步混合10分钟。将该混合液在减压下进行脱泡处理，得到流动性良好的负极用浆料组合物。

使用缺角轮涂布机，以干燥后的膜厚成为150μm左右的方式将上述得到的负极用浆料组合物涂敷在作为集流体的铜箔(厚度：20μm)的单面，使其干燥。该干燥通过将被涂敷了的铜箔以0.5m/分钟的速度在60℃的烘箱内运送2分钟来进行。然后，在120℃加热处理2分钟，由此得到压制前的负极原材料。将该压制前的负极原材料通过辊式压制机进行压延，得到在集流体的单面具有负极复合材料层(厚度：80μm)的负极(负极(单面复合材料层))。

此外，另外使用缺角轮涂布机，以干燥后的膜厚分别成为150μm左右的方式将上述得到的负极用浆料组合物涂敷在作为集流体的铜箔(厚度：20μm)的两面，使其干燥。该干燥通过将被涂敷了的铜箔以0.5m/分钟的速度在60℃的烘箱内运送2分钟来进行。然后，在120℃加热处理2分钟，由此得到压制前的负极原材料。将该压制前的负极原材料通过辊式压制机进行压延，得到在集流体的两面具有负极复合材料层(各个厚度：80μm)的负极(负极(两面复合材料层))。

<正极的制作>

将100份的作为正极活性物质的LiCoO₂(体积平均粒径12μm)、2份的作为导电材料的乙炔黑(电化株式会社制，产品名“HS-100”)、以及以固体成分当量计为2份的作为正极复合材料层用粘结材料的聚偏氟乙烯(KUREHA公司制、产品名“#7208”)与作为溶剂的N-甲基吡咯烷酮混合，调节总固体成分浓度为70％，得到混合液。使用行星式搅拌机混合得到的混合液，由此得到了正极用浆料组合物。

使用缺角轮涂布机，以干燥后的膜厚成为150μm左右的方式将上述得到的正极用浆料组合物涂敷在作为集流体的铝箔(厚度：20μm)的单面，使其干燥。该干燥通过将铝箔以0.5m/分钟的速度在60℃的烘箱内运送2分钟来进行。然后，在120℃加热处理2分钟，由此得到压制前的正极原材料。将该压制前的正极原材料通过辊式压制机进行压延，得到在集流体的单面具有正极复合材料层(厚度：80μm)的正极(正极(单面复合材料层))。

此外，另外使用缺角轮涂布机，以干燥后的膜厚分别成为150μm左右的方式将上述得到的正极用浆料组合物涂敷在作为集流体的铝箔(厚度：20μm)的两面，使其干燥。该干燥通过将被涂敷了的铝箔以0.5m/分钟的速度在60℃的烘箱内运送2分钟而进行。然后，在120℃加热处理2分钟，由此得到压制前的正极原材料。将该压制前的正极原材料通过辊式压制机进行压延，得到在集流体的两面具有正极复合材料层(各个厚度：80μm)的正极(正极(两面复合材料层))。

<二次电池的制作>

准备10张将上述得到的正极(两面复合材料层)切割成5cm×5cm的正极、22张将上述得到的间隔件(两面功能层)切割成5.5cm×5.5cm的间隔件、以及11张将上述得到的负极(两面复合材料层)切割成5.2×5.2cm的负极。在这些中，使用10张正极、10张间隔件和10张负极按照负极/间隔件/正极的顺序层叠(各1张、共3张)，在90℃2MPa压制5秒，由此制作10个预层叠体(负极/间隔件/正极)。接下来，将得到的10个预层叠体与11张间隔件(两面功能层)交替层叠，进一步层叠负极和间隔件各1张后，在90℃2MPa压制5秒，得到层叠体(间隔件/负极/间隔件/正极/间隔件/负极/间隔件/正极/间隔件…负极/间隔件/正极/间隔件/负极/间隔件)。

接下来，将该层叠体使用作为电池外包装的铝包材外包装进行包装，以不残留空气的方式注入电解液。在此，作为电解液，使用在碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)以及碳酸亚乙烯酯(VC)的混合溶剂(体积混合比：EC/DEC/VC＝68.5/30/1.5)中包含浓度1M的LiPF₆作为支持电解质的溶液。然后，在150℃将该铝包材外包装的开口进行150℃的热封，将铝包装材料外包装进行密封封口，制造容量800mAh的锂离子二次电池。评价得到的锂离子二次电池的倍率特性和循环特性。结果示于表1。

[实施例2～3]

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，分别使用三聚氰酸二酰胺(实施例2)、三聚氰胺(实施例3)代替三聚氰酸氰尿酸盐，除此以外，与实施例1同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表1。

[实施例4～5]

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，将粘结材料和三聚氰胺氰尿酸盐的添加量分别如表1那样进行变更，除此以外，与实施例1同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表1。

(实施例6)

在制备有机颗粒(核壳结构)时，将甲基丙烯酸甲酯的使用量从38.5份变更为42.6份，将丙烯酸正丁酯的使用量从28.6份变更为24.5份，除此以外，与实施例1同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表1。

(实施例7)

在制备有机颗粒(核壳结构)时，将甲基丙烯酸甲酯的使用量从38.5份变更为37.9份，将甲基丙烯酸烯丙酯的使用量从0.1份变更为0.7份，除此以外，与实施例1同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表2。

(实施例8)

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，代替有机颗粒(核壳结构)，使用如下制备的有机颗粒(单一聚合物颗粒)，除此以外，与实施例1同样地进行，制作粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表2。

<有机颗粒(单一聚合物颗粒)的制备>

在带搅拌机5MPa耐压容器中，加入75份的作为芳香族单乙烯基单体的苯乙烯、20份的作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的丙烯酸正丁酯、4份的作为含酸性基团单体的甲基丙烯酸、1份的作为多元烯属不饱和系交联性单体的乙二醇二甲基丙烯酸酯、1份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、150份的离子交换水以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸钾，充分地搅拌。然后，加热至60℃引发聚合。在聚合转化率达96％的时刻，将反应介质冷却，使聚合反应终止，得到包含有机颗粒的水分散液。另外，得到的有机颗粒为非水溶性。

(实施例9)

<有机颗粒(核壳结构)的制备>

与实施例1同样地进行，得到包含有机颗粒的水分散液。

<粘结材料(聚合物A)的制备>

与实施例1同样地进行，得到包含粘结材料的水分散液。

<非水系二次电池功能层用浆料组合物的制备>

与实施例1同样地进行，得到浆料组合物。

<具有功能层的正极的制作>

与实施例1同样地进行，制作在集流体的单面具有正极复合材料层的正极。将其作为正极基材，涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟。使用该正极(单面功能层)，评价功能层的粘接性。结果示于表2。

此外，与实施例1同样地进行，制作在集流体的两面具有正极复合材料层的正极。将其作为正极基材，在该正极基材的一面涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟。接下来，在该正极基材的另一面也涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟，得到在正极基材的两面具有厚度分别为1μm的功能层的正极(正极(两面功能层))。使用该正极(两面功能层)、如后述那样得到的负极(两面功能层)以及间隔件，评价隔着功能层的电极和间隔件的密合强度。结果示于表2。

<具有功能层的负极的制作>

与实施例1同样地进行，制作在集流体的单面具有负极复合材料层的负极。将其作为负极基材，涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟。使用该负极(单面功能层)，评价功能层的粘接性。结果示于表2。

此外，与实施例1同样地进行，制作在集流体的两面具有负极复合材料层的负极。将其作为负极基材，在该负极基材的一面涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟。接下来，在该负极基材的另一面也涂敷上述得到的浆料组合物，在温度50℃使其干燥3分钟，得到在负极基材的两面具有厚度分别为1μm的功能层的负极(负极(两面功能层))。

<间隔件的准备>

准备聚丙烯制的间隔件基材(Celgard公司制，产品名“Celgard 2500”)。

<二次电池的制作>

准备10张将上述得到的正极(两面功能层)切割成5cm×5cm的正极、22张将上述得到的间隔件切割成5.5cm×5.5cm的间隔件、以及11张将上述得到的负极(两面功能层)切割成5.2×5.2cm的负极。在这些中，使用10张正极、10张间隔件以及10张负极按照负极/间隔件/正极的顺序层叠(各1张、共3张)，在90℃2MPa压制5秒，由此制作10个预层叠体(负极/间隔件/正极)。接下来，将得到的10个预层叠体与11张间隔件(两面功能层)交替层叠，进一步层叠负极和间隔件各1张后，在90℃2MPa压制5秒，得到层叠体(间隔件/负极/间隔件/正极/间隔件/负极/间隔件/正极/间隔件…负极/间隔件/正极/间隔件/负极/间隔件)。

接下来，将该层叠体使用作为电池外包装的铝包材外包装进行包装，以不残留空气的方式注入电解液。在此，作为电解液，使用在碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)以及碳酸亚乙烯酯(VC)的混合溶剂(体积混合比：EC/DEC/VC＝68.5/30/1.5)中包含浓度1M的LiPF₆作为支持电解质的溶液。然后，在150℃将该铝包材外包装的开口进行150℃的热封，将铝包装材料外包装进行密封封口，制造容量800mAh的锂离子二次电池。评价得到的锂离子二次电池的倍率特性和循环特性。结果示于表2。

(比较例1)

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，不使用三聚氰胺氰尿酸盐，使粘结材料(聚合物A)的添加量为100份，除此以外，与实施例1同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表2。

(比较例2)

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，不使用三聚氰胺氰尿酸盐，使粘结材料(聚合物A)的添加量为100份，除此以外，与实施例8同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、具有功能层的间隔件、负极、正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表2。

(比较例3)

在制备非水系二次电池功能层用浆料组合物时，不使用三聚氰胺氰尿酸盐，使粘结材料(聚合物A)的添加量为100份，除此以外，与实施例9同样地进行，制作有机颗粒、粘结材料、非水系二次电池功能层用浆料组合物、间隔件、具有功能层的负极、具有功能层的正极和二次电池，进行各种评价。结果示于表2。

另外，在以下所示的表1和2中，

“核壳”表示具有核壳结构的有机颗粒，

“单一”表示作为单一聚合物颗粒的有机颗粒，

“MMA”表示甲基丙烯酸烯甲酯单元，

“BA”表示丙烯酸正丁酯单元，

“MAA”表示甲基丙烯酸单元，

“AMA”表示甲基丙烯酸烯丙酯单元，

“ST”表示苯乙烯单元。

[表1]

[表2]

根据表1和表2可知，在实施例1～9中，使用了包含有机颗粒、粘结材料以及三聚氰胺化合物、且三聚氰胺化合物占粘结材料和三聚氰胺化合物的合计中的量在规定的范围内的浆料组合物，在这些实施例中，能够使功能层发挥优异的粘接性，使电极与间隔件牢固地密合，并且还能够提高二次电池的倍率特性和循环特性。

另一方面，根据表2可知，在使用了包含粘结材料但不包含三聚氰胺化合物的粘结剂组合物的比较例1～3中，均不能充分确保功能层的粘接性和电极与间隔件的密合强度、以及二次电池的倍率特性和循环特性。

产业上的可利用性

根据本发明，能够提供一种非水系二次电池功能层用浆料组合物，其能够形成具有优异的粘接性且可使非水系二次电池的倍率特性提高的功能层。

此外，根据本发明，能够提供一种非水系二次电池用功能层，其具有优异的粘接性、且可使非水系二次电池的倍率特性提高。

而且，根据本发明，能够提供一种非水系二次电池用间隔件，其可与邻接的其他电池构件良好地密合、且可使非水系二次电池发挥优异的倍率特性。

进而，根据本发明，能够提供一种倍率特性优异的非水系二次电池。

附图标记说明

100：有机颗粒(核壳结构)

110：核部

110S：核部的外表面

120：壳部