阅读说明：本技术 一种高通量制备均匀双乳液滴的装置及方法 (Device and method for preparing uniform double emulsion drops in high flux ) 是由 司廷 杨超宇 于 2020-08-19 设计创作，主要内容包括：本发明公开了一种高通量制备均匀双乳液滴的装置及方法,装置包括基座、腔体、内毛细结构、外毛细结构、核相致动单元和壳相致动单元。使用时,核相致动单元给核相扰动接口输入核相扰动,壳相致动单元给壳相扰动接口输入壳相扰动,核相液体从内毛细结构的出口端排出,经过壳相液体包裹,从外毛细结构排出,驱动相液体包裹在壳相液体的外部,并从排出孔排出形成复合射流,其中壳相液体包裹核相液体并在下游由于不稳定性破碎形成双乳液滴。本发明通过核相致动单元和壳相致动单元分别向核相液体及壳相液体输入扰动,实现对双乳液滴的尺寸的控制,实现了高通量生产双乳液滴的同时,保证了双乳液滴尺寸的单分散性。(The invention discloses a device and a method for preparing uniform double emulsion drops in a high-flux manner. When the double-emulsion-type multi-phase liquid jet pump is used, the nuclear phase actuating unit inputs nuclear phase disturbance to the nuclear phase disturbance interface, the shell phase actuating unit inputs shell phase disturbance to the shell phase disturbance interface, nuclear phase liquid is discharged from the outlet end of the inner capillary structure, wrapped by shell phase liquid and discharged from the outer capillary structure, driving phase liquid is wrapped outside the shell phase liquid and discharged from the discharge hole to form a composite jet flow, and the shell phase liquid wraps the nuclear phase liquid and is broken down due to instability at the downstream to form double-emulsion droplets. According to the invention, the nuclear phase actuating unit and the shell phase actuating unit respectively input disturbance to the nuclear phase liquid and the shell phase liquid, so that the size of the double-emulsion droplets is controlled, the high-flux production of the double-emulsion droplets is realized, and the monodispersity of the sizes of the double-emulsion droplets is ensured.)

一种高通量制备均匀双乳液滴的装置及方法

技术领域

本发明涉及双乳液滴制备技术领域，尤其是涉及一种高通量制备均匀双乳液滴的装置及方法。

背景技术

双乳液滴是一种分散相液滴中包裹着更小液滴的复杂液滴，外液滴在内液滴的周围形成了一层屏蔽层，可有效地隔离了内液滴与连续相。双乳液滴由于其独特的壳核结构以及材料的可选择性而引起科学家们越来越多的研究兴趣，不同于单乳液滴，双乳液滴具有更加灵活的结构特征。以双乳液滴为模板进行胶囊化可有效地应用于封装、运输或者可控释放领域，比如细胞、生物化学、催化剂、自愈材料、无碳复写纸、电子油墨和二氧化碳吸附等。

目前，在高通量生产双乳液滴时，通常需要由滴模式转化为射流模式，导致液滴的尺寸分布会变宽，射流破裂的长度也具有一定的随机性。

因此，如何实现高通量生产双乳液滴，且保证双乳液滴的尺寸均匀是本领域技术人员亟待解决的技术问题。

发明内容

有鉴于此，本发明的第一个目的是提供一种高通量制备均匀双乳液滴的装置，能够实现高通量生产双乳液滴，且保证双乳液滴的尺寸均匀。

本发明的第二个目的是提供一种高通量制备均匀双乳液滴的方法。

为了实现上述第一个目的，本发明提供了如下方案：

一种高通量制备均匀双乳液滴的装置，包括基座、腔体、内毛细结构、外毛细结构、核相致动单元和壳相致动单元；

所述基座上开设有核相液体通道，所述核相液体通道的入口端用于核相液体的输入，所述内毛细结构的入口端与所述核相液体通道的出口端导通连接，所述基座上开设有与所述核相液体通道导通的核相扰动接口，所述核相扰动接口封装，所述核相致动单元通过封装的所述核相扰动接口输入核相扰动；

所述基座上还开设有壳相液体通道，所述壳相液体通道的入口端用于壳相液体的输入，所述外毛细结构的入口端与所述壳相液体通道的出口端导通连接，所述外毛细结构环绕所述内毛细结构设置，所述内毛细结构与所述外毛细结构同心设置，所述基座上开设有与所述壳相液体通道导通的壳相扰动接口，所述壳相扰动接口封装，所述壳相致动单元通过封装的所述壳相扰动接口输入壳相扰动；

所述腔体密封安装在所述基座的底端，且所述外毛细结构置于所述腔体内；

所述腔体上开设有驱动相入口，所述驱动相入口用于输入驱动相液体到所述腔体内，所述壳相液体分别与所述驱动相液体及所述核相液体互不相溶；

所述腔体的底端开设有排出孔，所述排出口与所述外毛细结构的出口端同心。

在一个具体实施方案中，所述内毛细结构的出口端位于所述外毛细结构的出口端的上方或者下方；

和/或

所述待制备双乳液滴的直径D＝(6Q/πf)^1/3，

Q＝Q_o+Q_i，

其中，Q为所述壳相液体和所述核相液体的流量和，

Q_o为壳相流量，

Q_i为壳相流量，

f为激励频率；

和/或

所述待制备双乳液滴的内核直径d＝(6Q_i/πf)^1/3，

其中，Q_i为壳相流量，

f为激励频率。

在另一个具体实施方案中，所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括核相基板和核相支撑柱，

所述核相支撑柱一端安装在所述基座上，所述核相基板安装在所述核相支撑柱的另一端上，所述核相致动单元安装在所述核相基板上，且所述核相致动单元的致动端向所述核相扰动接口输入核相扰动；

和/或

所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括壳相基板和壳相支撑柱，

所述壳相支撑柱一端安装在所述基座上，所述壳相基板安装在所述壳相支撑柱的另一端上，所述壳相致动单元安装在所述壳相基板上，且所述壳相致动单元的致动端向所述壳相扰动接口输入壳相扰动。

在另一个具体实施方案中，所述核相致动单元包括核相信号发生器、核相功率放大器和核相致动器，

所述核相信号发生器与所述核相功率放大器信号连接，所述核相功率放大器与所述核相致动器信号连接，

所述核相信号发生器发出的核相扰动信号经过所述核相功率放大器放大后，通过所述核相致动器输出到所述核相扰动接口处；

和/或

所述壳相致动单元包括壳相信号发生器、壳相功率放大器和壳相致动器，

所述壳相信号发生器与所述壳相功率放大器信号连接，所述壳相功率放大器与所述壳相致动器信号连接，

所述壳相信号发生器发出的壳相扰动信号经过所述壳相功率放大器放大后，通过所述壳相致动器输出到所述壳相扰动接口处。

在另一个具体实施方案中，所述核相扰动接口及所述壳相扰动接口处均通过薄膜封装。

在另一个具体实施方案中，所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括第一注射泵，所述第一注射泵与所述核相液体通道的入口端导通连接，用于给所述核相液体通道注入核相液体；

所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括第二注射泵，所述第二注射泵与所述壳相液体通道的入口端导通连接，用于给所述壳相液体通道注入壳相液体；

所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括第三注射泵，所述第三注射泵与所述驱动相入口导通连接，用于给所述腔体注入所述驱动相液体，或者

所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括动力泵和缓冲器；

所述动力泵与所述缓冲器导通连接，所述缓冲器与所述驱动相入口导通连接；

所述动力泵用于将所述驱动相液体输送到所述缓冲器内，所述缓冲器用于缓冲所述驱动相液体，并将所述驱动相液体输送到所述腔体内。

在另一个具体实施方案中，所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括储液池；

所述储液池用于所述驱动相液体的储备；

所述动力泵为蠕动泵，所述缓冲器为缓冲瓶。

在另一个具体实施方案中，所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括图像采集模块，

所述图像采集模块用于采集所述排出孔滴出的双乳液滴的图像信号；

和/或

所述高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括液滴收集模块，

所述液滴收集模块置于所述基座的底端，用于收集所述排出孔滴出的双乳液滴。

根据本发明的各个实施方案可以根据需要任意组合，这些组合之后所得的实施方案也在本发明范围内，是本发明

具体实施方式

的一部分。

不限于任何理论，从以上公开内容可以看出，本发明公开的高通量制备均匀双乳液滴的装置，使用时，率先向腔体内输入驱动相液体，并形成稳定驱动相流场，接着，分别向核相液体通道和壳相液体通道通入核相液体和壳相液体，且核相致动单元给核相扰动接口输入核相扰动，实现对核相液体射流破碎的控制，壳相致动单元给壳相扰动接口输入壳相扰动，实现对壳相液体射流破碎的控制，核相液体从内毛细结构的出口端排出，经过壳相液体包裹，从外毛细结构的出口端排出，驱动相液体包裹在壳相液体的外端，并从排出孔排出，形成双乳液滴。本发明通过核相致动单元和壳相致动单元分别向核相液体及壳相液体输入扰动，实现对双乳液滴的尺寸的控制，实现了高通量生产双乳液滴的同时，保证了双乳液滴的尺寸均匀。

为了实现上述第二个目的，本发明提供了如下技术方案：

一种高通量制备均匀双乳液滴的方法，包括以下步骤：

持续输入驱动相液体，形成稳定流场；

分别持续输入核相液体及壳相液体，并分别给所述核相液体及所述壳相液体输入核相扰动信号及壳相扰动信号，所述壳相液体的毛细出口环绕所述核相液体的毛细出口，所述壳相液体包覆所述核相液体，且所述壳相液体与所述核相液体互不相溶；

所述驱动相液体的出口环绕所述壳相液体的毛细出口，所述驱动相液体和所述壳相液体互不相溶，所述驱动相液体包覆在所述壳相液体外形成双乳液滴。

在一个具体实施方案中，所述双乳液滴的直径D＝(6Q/πf)^1/3，

Q＝Q_o+Q_i，

其中，Q为所述壳相液体和所述核相液体的流量和，

Q_o为壳相流量，

Q_i为壳相流量，

f为激励频率；

和/或

所述双乳液滴的内核直径d＝(6Q_i/πf)^1/3，

其中，Q_i为壳相流量，

f为激励频率。

本发明公开的高通量制备均匀双乳液滴的方法，通过给核相液体及壳相液体输入核相扰动信号及壳相扰动信号，实现对双乳液滴的尺寸的控制，实现了高通量生产双乳液滴的同时，保证了双乳液滴的尺寸均匀。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为本发明提供的高通量制备均匀双乳液滴的装置的结构示意图；

图2为内毛细管低于外毛细管时，图1的局部放大结构示意图；

图3为内毛细管高于外毛细管时，图1的局部放大示意图；

图4是本发明提供的典型液滴显微图；

图5是本发明提供的粒径与频率关系图；

图6是本发明提供的高通量制备均匀单乳液滴的装置原理图；

图7为本发明提供的液滴收集模块的结构示意图。

其中，图1-7中：

基座1、腔体2、内毛细结构3、外毛细结构4、核相致动单元5、壳相致动单元6、核相液体通道101、核相扰动接口102、壳相液体通道103、壳相扰动接口104、驱动相入口201、排出孔202、核相基板7、核相支撑柱8、壳相基板9、壳相支撑柱10、第一密封圈11、第二密封圈12、第一注射泵13、第二注射泵14、第三注射泵15、核相信号发生器501、核相功率放大器502、壳相信号发生器601、壳相功率放大器602。

具体实施方式

为了使本领域的技术人员更好的理解本发明的技术方案，下面结合附图1-7和具体实施方式对本发明作进一步的详细说明。

如图1-3所示，本发明公开了一种高通量制备均匀双乳液滴的装置，其中，高通量制备均匀双乳液滴的装置包括基座1、腔体2、内毛细结构3、外毛细结构4、核相致动单元5和壳相致动单元6。

基座1上开设有核相液体通道101，核相液体通道101的入口端用于核相液体的输入，内毛细结构3的入口端与核相液体通道101的出口端导通连接，具体地，可以将内毛细结构3与基座1一体成型连接，增加两者的连接强度及密封性。需要说明的是，内毛细结构3与基座1也可以是可拆卸连接。

基座1上开设有与核相液体通道101导通的核相扰动接口102，核相扰动接口102封装，核相致动单元5通过封装的核相扰动接口102输入核相扰动。具体地，核相扰动接口102通过薄膜封装，以便于向核相扰动接口102处输入核相扰动。

基座1上还开设有壳相液体通道103，壳相液体通道103的入口端用于壳相液体的输入，外毛细结构4的入口端与壳相液体通道103的出口端导通连接，外毛细结构4环绕内毛细结构3设置，具体地，外毛细结构4的顶端与基座1的底端密封连接，外毛细结构4套设在内毛细结构3外，且内毛细结构3与外毛细结构4同心设置。

外毛细结构4的顶端开设卡槽，第一密封圈11置于卡槽内，且顶端与基座1的底端抵接，以密封外毛细结构4及基座1。

基座1上开设有与壳相液体通道103导通的壳相扰动接口104，壳相扰动接口104封装，壳相致动单元6通过封装的壳相扰动接口104输入壳相扰动。具体地，壳相接口通过薄膜封装，以便于向壳相接口处输入壳相扰动。

腔体2密封安装在基座1的底端，且外毛细结构4置于腔体2内。具体地，腔体2的顶端开设有容纳槽，第二密封圈12置于容纳槽内，且第二密封圈12的顶端与基座1的底端抵接，以实现对腔体2及基座1的密封。

腔体2上开设有驱动相入口201，驱动相入口201用于输入驱动相液体到腔体2内，壳相液体分别与驱动相液体及核相液体互不相溶。

腔体2的底端开设有排出孔202，排出口与外毛细结构4的出口端同心。

本发明公开的高通量制备均匀双乳液滴的装置，使用时，率先向腔体2内输入驱动相液体，并形成稳定驱动相流场，接着，分别向核相液体通道101和壳相液体通道103内通入核相液体和壳相液体，且核相致动单元5给核相扰动接口102输入核相扰动，实现对核相液体射流破碎的控制，壳相致动单元6给壳相扰动接口104输入壳相扰动，实现对壳相液体射流破碎的控制，核相液体从内毛细结构3的出口端排出，经过壳相液体包裹，从外毛细结构4的出口端排出，驱动相液体包裹在壳相液体的外端，并从排出孔202排出，形成双乳液滴。本发明通过核相致动单元5和壳相致动单元6分别向核相液体及壳相液体输入扰动，实现对双乳液滴的尺寸的控制，实现了高通量生产双乳液滴的同时，保证了双乳液滴的尺寸均匀。

在其中一些实施例中，本发明公开了内毛细结构3的出口端位于外毛细结构4的出口端的上方或者下方。如图2和图3所示。优选的以外毛细管的出口端稍低于内毛细管的出口端为佳。

在其中一些实施例中，待制备双乳液滴的直径D＝(6Q/πf)^1/3，Q＝Q_o+Q_i，其中，Q为壳相液体和核相液体的流量和，Q_o为壳相流量，Q_i为壳相流量，f为激励频率。

需要说明的是，扰动可以施加在壳相与壳相中的任意相上，当然也可以同时施加。初始扰动可以是轴向扰动，即通过外部耦合能量(机械，电场，磁场等)对射流的流速进行周期性调制。

初始扰动的激励频率设定在射流的自然破碎频率附近最佳，可以通过改变结构参数、流体属性而改变自然破碎频率，从而调整施加扰动频率的区间，在外部扰动可以主导射流破碎时，产生液滴的体积完全由壳相流量Q_o、核相流量Q_i与激励频率f共同控制，典型的液滴显微如图4所示。

待制备双乳液滴的内核可以独立控制，内核直径d＝(6Q_i/πf)^1/3，其中，Q_i为壳相流量，f为激励频率。

在制备双乳液滴时，可以在高通量制备双乳液滴。典型地，壳相液体通道103和核相液体通道101的单通量可在1ml/h-1000ml/h选择，如图5所示。

在其中一些实施例中，本发明公开了高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括核相基板7和核相支撑柱8，核相支撑柱8一端安装在基座1上，核相基板7安装在核相支撑柱8的另一端上，核相致动单元5安装在核相基板7上，且核相致动单元5的致动端向核相扰动接口102输入核相扰动。具体地，核相支撑柱8焊接在基座1上，也可以通过螺钉等可拆卸连接在基座1上。核相基板7可以直接焊接在核相支撑柱8上，也可以通过螺钉等可拆卸连接在核相支撑柱8上。

进一步地，本发明公开了高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括壳相基板9和壳相支撑柱10，壳相支撑柱10一端安装在基座1上，壳相基板9安装在壳相支撑柱10的另一端上，壳相致动单元6安装在壳相基板9上，且壳相致动单元6的致动端向壳相扰动接口104输入壳相扰动。具体地，壳相支撑柱10焊接在基座1上，也可以通过螺钉等可拆卸连接在基座1上。壳相基板9可以直接焊接在壳相支撑柱10上，也可以通过螺钉等可拆卸连接在壳相支撑柱10上。

在其中一些实施例中，本发明公开了核相致动单元5包括核相信号发生器501、核相功率放大器502和核相致动器，核相信号发生器501与核相功率放大器502信号连接，核相功率放大器502与核相致动器信号连接，核相信号发生器501发出的核相扰动信号经过核相功率放大器502放大后，通过核相致动器输出到核相扰动接口102处。

核相信号发生器501输出的扰动信号可以是正弦信号、锯齿波信号、矩形波信号等，以正弦调制为佳；也可以是多种调制组合在一起，以相同周期为最佳，当然也可以有其它信号的组合。

核相制动器可以有多种形式，例如，压电陶瓷、电磁振荡器等可提供振动的单元。

进一步地，本发明公开了壳相致动单元6包括壳相信号发生器601、壳相功率放大器602和壳相致动器，壳相信号发生器601与壳相功率放大器602信号连接，壳相功率放大器602与壳相致动器信号连接，壳相信号发生器601发出的壳相扰动信号经过壳相功率放大器602放大后，通过壳相致动器输出到壳相扰动接口104处。

壳相信号发生器601输出的扰动信号可以是正弦信号、锯齿波信号、矩形波信号等，以正弦调制为佳；也可以是多种调制组合在一起，以相同周期为最佳，当然也可以有其它信号的组合。

壳相制动器可以有多种形式，例如，压电陶瓷、电磁振荡器等可提供振动的单元。

在其它一些实施例中，本发明公开了高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括动力泵和缓冲器，动力泵与缓冲器导通连接，缓冲器与驱动相入口201导通连接，动力泵用于将驱动相液体输送到缓冲器内，缓冲器用于缓冲驱动相液体，并将驱动相液体输送到腔体2内。动力泵的脉冲流动经过缓冲器后会发生衰减，在上述单乳液滴粒径影响参数中，一定范围内不受驱动相液体流量影响。具体地，本发明公开了动力泵为蠕动泵，缓冲器为缓冲瓶。需要说明的是，动力泵不限于为上述蠕动泵，也可以是其它类型的泵。缓冲瓶不限于为瓶体结构，也可以是其它结构。

需要说明的是，也可以直接通过注射泵注入各相液体，以注射核相液体的注射泵为第一注射泵13，注射壳相液体的注射泵为第二注射泵14，注射驱动相液体的注射泵为第三注射泵15，如图6所示。

进一步地，高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括储液池，储液池用于驱动相液体的储备。在需要大量驱动相液体的情况下只需在储液池加入驱动相液体即可，在连续大批量制备单乳液滴时具有重要的实用价值。

在其中一些实施例中，高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括图像采集模块，图像采集模块用于采集排出孔202滴出的双乳液滴的图像信号。图像采集器位于腔体2下方，用于采集图像信息，并将采集到的信息传递给控制器。图像采集器为照相机或者摄像机等，控制器为电脑等。

为了便于采集到单乳液滴的信号，本发明公开了高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括频闪灯，频闪灯设置在腔体2的下方，位于单乳液滴流的一侧。

进一步地，本发明公开了高通量制备均匀双乳液滴的装置还包括液滴收集模块，如图7所示，液滴收集模块置于基座1的底端，用于收集排出孔202滴出的双乳液滴。具体地，液滴收集模块包括盛放器皿，盛放器皿内盛放有收集液，收集液与驱动相液体不互溶。

本发明通过壳相致动单元6和核相致动单元5主动控制射流的初始扰动(包括频率和振幅)，从上游流出的流体被外加扰动所主导，扰动可以控制射流的破碎频率。本发明可以精准控制射流的破碎过程，可以控制液滴的粒径及射流的长度，此外，通过调整自然破碎频率调整施加扰动的频率区间，使用更加广泛。本发明还可以适用于不同属性的流体(粘度、界面张力)，特别符合各种实际应用中针对不同流体的情况。

本发明中高通量制备均匀双乳液滴的装置，由于采用壳相致动单元6和核相致动单元5控制初始扰动，可以实现射流破碎过程的精准控制，特别是控制射流的破碎频率，而且广泛应用在各种液滴微流控技术中，且可以有效克服现有微流控为制备均匀液滴而依靠滴模式不可兼顾通量的缺点，特别适合用于需要利用射流模式而大量制备的微液滴的场景。

本发明的另一方面提供了一种高通量制备均匀双乳液滴的方法，包括以下步骤：

步骤S1：持续输入驱动相液体，形成稳定流场。

步骤S2：分别持续输入核相液体及壳相液体，并分别给核相液体及壳相液体输入核相扰动信号及壳相扰动信号，壳相液体的毛细出口环绕核相液体的毛细出口，壳相液体包覆核相液体，且壳相液体与核相液体互不相溶。

步骤S3：驱动相液体的出口环绕壳相液体的毛细出口，驱动相液体和壳相液体互不相溶，驱动相液体包覆在壳相液体外形成双乳液滴。

初始扰动的激励频率设定在射流的自然破碎频率附近最佳，可以通过改变结构参数、流体属性、流量参数等改变自然破碎频率，从而调整施加扰动频率的区间，在外部扰动可以主导射流破碎时，产生液滴的体积完全由壳相流量Q_o、核相流量Q_i与激励频率f共同控制。

待制备双乳液滴的直径D＝(6Q/πf)^1/3，Q＝Q_o+Q_i，其中，Q为壳相液体和核相液体的流量和，Q_o为壳相流量，Q_i为壳相流量，f为激励频率。

需要说明的是，扰动可以施加在壳相与核相中的任意相上，当然也可以同时施加。初始扰动可以是轴向扰动，即通过外部耦合能量(机械，电场，磁场等)对射流的流速进行周期性调制。

待制备双乳液滴的内核可以独立控制，内核直径d＝(6Q_i/πf)^1/3，其中，Q_i为壳相流量，f为激励频率。

本发明公开的高通量制备均匀双乳液滴的方法，通过给分散相液体输入扰动信号，实现对分散相液体射流破碎的控制，经过驱动相液体包裹，形成单乳液滴。通过控制扰动信号的频率，实现不同单乳液滴的制备，实现了对单乳液滴体积的调节控制。此外，通过控制射流的破碎频率，可以有效克服现有微流控为制备均匀液滴而依靠滴模式不可兼顾通量的缺点。

在本发明中的“第一”、“第二”等均为描述上进行区别，没有其他的特殊含义。

对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和创造性特点相一致的最宽的范围。