阅读说明：本技术 SiC单晶生长用坩埚、SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置 (Crucible for growing SiC single crystal, method for producing SiC single crystal, and SiC single crystal production apparatus ) 是由 藤川阳平 于 2020-01-08 设计创作，主要内容包括：本发明涉及SiC单晶生长用坩埚和使用了该SiC单晶生长用坩埚的SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置。本发明的SiC单晶生长用坩埚具备容纳SiC原料的原料容纳部和支承在所述原料容纳部的上方配置的晶种的晶种支承部,所述原料容纳部具有内面朝向下方逐渐变细的缩窄部。(The present invention relates to a crucible for SiC single crystal growth, and a method and an apparatus for producing SiC single crystal using the same. The crucible for SiC single crystal growth of the present invention includes a raw material container for containing a SiC raw material and a seed crystal support portion for supporting a seed crystal disposed above the raw material container, and the raw material container has a narrowed portion whose inner surface is tapered downward.)

SiC单晶生长用坩埚、SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置

本申请基于2019年1月10日向日本提出申请的日本特愿2019-002576号主张优先权，将其内容援引于此。

技术领域

本发明涉及SiC单晶生长用坩埚和使用了该SiC单晶生长用坩埚的SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置。

背景技术

碳化硅(SiC)与硅(Si)相比，绝缘击穿电场大一个数量级，带隙为3倍大。另外，SiC具有与Si相比热导率为3倍左右高等特性。因而，期待将SiC应用于功率器件、高频器件、高温工作器件等。

作为制造SiC单晶的方法之一，升华法是为人熟知的。升华法是如下方法：在筒状的坩埚内将SiC原料加热至高温而产生升华气体，使该升华气体在由相对低温的SiC单晶构成的晶种上再结晶化而使SiC单晶生长。在使用了该升华法的SiC单晶的制造中，要求SiC单晶的大口径和/或长尺寸生长，要求坩埚的尺寸的大型化。

在升华法中，一般从外部对坩埚进行加热。因而，坩埚的内部存在具有壁侧为高温且中央部成为低温的温度分布的倾向。在具有这样的温度分布的坩埚的内部，在坩埚的壁侧附近产生的升华气体在坩埚的中央部被冷却而会析出SiC，SiC原料有时无法有效活用。尤其是，在大型坩埚中，壁侧与中央部的温度差容易变大，因此在中央部会容易发生SiC的析出。并且，在坩埚的内部析出的SiC与原来的SiC原料状态不同，在这样的状态下无法作为SiC原料再使用。因而，期望一种能够抑制坩埚的内部的SiC的析出且能够有效活用SiC原料的坩埚。

为了使坩埚内部的SiC原料均匀且稳定地升华，在专利文献1中记载了在坩埚内部的底部的中心设置有热传导体的SiC单晶生长用坩埚。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开平5-58774号公报

发明内容

发明所要解决的课题

然而，专利文献1所记载的SiC单晶生长用坩埚由于在坩埚内部设置有热传导体，所以能够在坩埚内部容纳的SiC原料的量变少，难以增大SiC单晶的生长量。即，在专利文献1所记载的SiC单晶生长用坩埚中，难以制造大口径和/或长尺寸生长的SiC单晶。

本发明鉴于上述问题而完成，其目的在于提供即使是能够制造大口径和/或长尺寸生长的SiC单晶的大型尺寸也不易发生坩埚内部的SiC的析出并能够有效利用SiC原料的SiC单晶生长用坩埚和使用了该SiC单晶生长用坩埚的SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置。

用于解决课题的技术手段

本申请的发明人进行了深入研究，结果发现了，通过在坩埚的容纳SiC原料的原料容纳部设置内面朝向下方逐渐变细的缩窄部，以使加热中心处于缩窄部的范围内的方式加热原料容纳部，即使设为能够制造大口径和/或长尺寸生长的SiC单晶的大型尺寸，也能够提高填充于原料容纳部的SiC原料的中央部的温度，由此不易发生原料容纳部的中央部处的SiC的析出，能够有效利用SiC原料。

即，本发明为了解决上述课题，采用以下的技术方案。

(1)本发明的一个方案的SiC单晶生长用坩埚具备：原料容纳部，用于容纳SiC原料；及晶种支承部，支承在所述原料容纳部的上方配置的晶种，所述原料容纳部具有内面朝向下方逐渐变细的缩窄部。

(2)在上述(1)所述的SiC单晶生长用坩埚中，可以设为所述原料容纳部的所述缩窄部连续地逐渐变细的构成。

(3)在上述(1)或(2)所述的SiC单晶生长用坩埚中，可以设为所述原料容纳部的所述缩窄部呈直线状地逐渐变细的构成。

(4)在上述(1)～(3)中任一项所述的SiC单晶生长用坩埚中，可以设为所述原料容纳部的所述缩窄部的外表面逐渐变细的构成。

(5)本发明的另一方案的SiC单晶的制造方法是使用上述方案的SiC单晶生长用坩埚来制造SiC单晶的方法，该方法包括：向所述SiC单晶生长用坩埚的所述原料容纳部填充SiC原料的工序；及以使加热中心位于所述原料容纳部的所述缩窄部的范围内的方式加热所述原料容纳部的工序。

(6)本发明的另一方案的SiC单晶制造装置具备：SiC单晶生长用坩埚和用于加热所述SiC单晶生长用坩埚的加热器，所述SiC单晶生长用坩埚是上述方案的SiC单晶生长用坩埚，所述加热器以使加热中心位于所述原料容纳部的所述缩窄部的范围内的方式被配置。

发明效果

根据本发明，能够提供即使是能够制造大口径和/或长尺寸生长的SiC单晶的大型尺寸也不易发生坩埚内部的SiC的析出且能够有效利用SiC原料的SiC单晶生长用坩埚和使用了该SiC单晶生长用坩埚的SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置。

附图说明

图1是示出以往的SiC单晶生长用坩埚的剖视示意图。

图2是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的一例的剖视示意图。

图3是示出使用了图2的SiC单晶生长用坩埚的SiC单晶制造装置的一例的局部放大剖视示意图。

图4是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的另一例的剖视示意图。

图5是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的又一例的剖视示意图。

图6是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的又一例的剖视示意图。

图7是示出在实施例1的模拟中使用的晶体生长装置的剖视示意图。

图8是示出实施例1～实施例5及比较例1的模拟的结果的坐标图。

图9是示出在实施例6的模拟中使用的晶体生长装置的剖视示意图。

图10是示出实施例6的模拟的结果的坐标图。

标号说明

1 SiC原料

2 晶种

10、10a、10b、10c、10e SiC单晶生长用坩埚

20、20a、20b、20c、20e 原料容纳部

21b、21c、21e 主体部

22b、22c、22e 缩窄部

23c 平坦部

24d、24e 支承构件

25e 热传导体

30 盖部

31 晶种支承部

40、41、42 SiC单晶制造装置

50 加热器

51 高频线圈

52 加热器

60 绝热材料

具体实施方式

以下，适当参照附图对本实施方式的SiC单晶生长用坩埚、SiC单晶的制造方法及SiC单晶制造装置进行详细说明。

此外，在以下的说明中使用的附图有时为了方便而将成为特征的部分放大地示出，各构成要素的尺寸比率等有时与实际不同。另外，在以下的说明中例示的材质、尺寸等是一例，本发明并不限定于此，能够在不变更其主旨的范围内适当变更来进行实施。

(以往的SiC单晶生长用坩埚)

图1是示出以往的SiC单晶生长用坩埚的剖视示意图。

如图1所示，SiC单晶生长用坩埚10a具备容纳SiC原料1的原料容纳部20a和配置于原料容纳部20a的上方的盖部30。原料容纳部20a是有底的筒状体。盖部30具有支承晶种2的晶种支承部31。

在升华法中，在SiC单晶生长用坩埚10a内，将SiC原料1加热至高温而产生升华气体，使该升华气体在相对低温的晶种2上再结晶化而使晶种2生长。SiC原料1的加热一般通过从外部对SiC单晶生长用坩埚10a进行加热来进行。因而，SiC单晶生长用坩埚10a的内部存在具有原料容纳部20a的壁侧附近为高温且中央部成为低温的温度分布的倾向。在具有这样的温度分布的SiC单晶生长用坩埚10a的内部，在原料容纳部20a的壁侧附近产生的升华气体在原料容纳部20a的中央部被冷却而会析出SiC，SiC原料1有时无法有效活用。

(本实施方式的SiC单晶生长用坩埚)

图2是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的一例的剖视示意图。

图2所示的本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b在原料容纳部20b具有主体部21b和内面朝向下方逐渐变细的缩窄部22b这一点上与所述以往的SiC单晶生长用坩埚10a不同。此外，关于在本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b和所述以往的SiC单晶生长用坩埚10a中共同的部分，标注同一标号并省略说明。

在本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b中，原料容纳部20b的主体部21b是圆筒状。不过，主体部21b的形状不限定于圆筒状。主体部21b也可以是方筒状。

原料容纳部20b的缩窄部22b是连续地且呈直线状地逐渐变细的圆锥形状。不过，缩窄部22b的形状不限定于圆锥形状。缩窄部22b也可以呈台阶状地逐渐变细，还可以是向原料容纳部20b的内侧或外侧弯曲的形状。例如，缩窄部22b也可以是圆锥台形状、半球形状。另外，缩窄部22b的内面和外表面逐渐变细，但也可以仅内面逐渐变细。而且，也可以将用于使SiC单晶生长用坩埚10b自己立住的支承部设置于缩窄部22b。支承部可以与缩窄部22b一体地连接，也可以设为能够装卸。

作为原料容纳部20b和盖部30的材料，例如可以使用石墨、碳化钽等作为SiC单晶生长用坩埚的材料被利用的公知的耐热材料。

(SiC单晶制造装置)

图3是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶制造装置的一例的局部放大剖视示意图。

图3所示的SiC单晶制造装置40具备SiC单晶生长用坩埚10和加热器50。SiC单晶生长用坩埚10是图2所示的SiC单晶生长用坩埚10b。此外，图3中的箭头表示热的流动。另外，SiC原料1的浓淡表示温度分布，淡的部分温度高，越浓的部分则温度越低。

加热器50被以使加热中心H位于原料容纳部20b的缩窄部22b的范围内的方式配置。加热中心意味着在由加热器50进行了加热时在SiC单晶生长用坩埚10的原料容纳部20b的外表面温度最高的部分。即，加热中心是在原料容纳部20b的外表面从加热器50传递来的热量最多的部分。在加热器50是线圈式感应加热器的情况下，加热中心通常是线圈式感应加热器的线圈部分的中心所接触的部分。在加热器50是电阻加热器的情况下，加热中心通常是最接近电阻加热器的部分。通过使加热中心H位于缩窄部22b的范围内、即通过使缩窄部22b开始的缩窄开始位置L相对于加热中心H向上方为0mm以上，从而容易向缩窄部22b整体传递热。因而，直到缩窄部22b的底部侧的SiC原料1为止被均匀地加热，填充于原料容纳部20b的SiC原料1的温度分布的均匀性变高。不过，若缩窄部22b的缩窄开始位置L与加热中心H的距离过长，则原料容纳部20b的SiC原料1的填充量变少，另外，热可能会难以充分传递至缩窄部22b的底部侧。因而，缩窄部22b的缩窄开始位置L相对于加热中心H的高度优选为60mm以下，更优选为40mm以下，尤其优选为20mm以下。

向原料容纳部20b填充的SiC原料1的填充量优选是缩窄部22b的缩窄开始位置L相对于加热中心H的高度相对于SiC原料1的填充高度成为±20％以内的量。此外，SiC原料1的填充高度是原料容纳部20b的中心轴上的SiC原料1的高度。通过使SiC原料1的填充量处于上述的范围内，不会过度减少原料填充量，能够直到原料中央部为止创造均热的温度环境。

作为加热器50，可以使用电阻加热器、感应加热器等作为SiC单晶制造装置用的加热器被利用的公知的加热器。在使用感应加热器的情况下，优选利用绝热材料覆盖SiC单晶生长用坩埚10的周围。作为绝热材料，没有特别的限制，可以使用碳纤维毡等作为SiC单晶制造装置用的材料被利用的公知的绝热材料。

(SiC单晶的制造方法)

本发明的一个实施方式的SiC单晶的制造方法是使用如上所述的本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b来制造SiC单晶的方法，包括向原料容纳部20b填充SiC原料1的填充工序和以使加热中心位于原料容纳部20b的缩窄部22b的范围内的方式加热原料容纳部20b的加热工序。

被设为以上那样的构成的本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b在填充SiC原料1的原料容纳部20b设置有内面朝向下方逐渐变细的缩窄部22b，通过以使加热中心H处于缩窄部22b的范围内的方式加热原料容纳部20b，即使设为能够制造大口径和/或长尺寸生长的SiC单晶的大型尺寸，也能够提高填充于原料容纳部20b的SiC原料1的中央部的温度，能够提高温度分布的均匀性。由此，根据本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b，难以在原料容纳部20b的中央部发生SiC的析出，能够有效利用SiC原料1。

另外，在使用了本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b的SiC单晶制造装置40中，加热器50被以使加热中心H位于原料容纳部20b的缩窄部22b的范围内的方式配置。因而，在SiC单晶制造时，能够提高填充于原料容纳部20b的SiC原料1的中央部的温度，能够提高温度分布的均匀性。

另外，在使用了本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b的SiC单晶的制造方法中，以使加热中心H位于原料容纳部20b的缩窄部22b的范围内的方式加热原料容纳部20b。因而，能够提高填充于原料容纳部20b的SiC原料1的中央部的温度，能够提高温度分布的均匀性。

(变形例)

图4是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的另一例的剖视示意图。

图4所示的本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10c在原料容纳部20c具有主体部21c和缩窄部22c且缩窄部22c的底部是平坦部23c这一点即缩窄部22c是圆锥台形状这一点上与所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b不同。此外，关于在本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10c和所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b中共同的部分，标注同一标号并省略说明。

SiC单晶生长用坩埚10c由于缩窄部22c的底部是平坦部23c，所以能够自己立住。由此，SiC单晶生长用坩埚10c即使不使用支承构件，也能够设置于SiC单晶制造装置。

图5是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的又一例的剖视示意图。

图5所示的SiC单晶生长用坩埚10d在原料容纳部20d具有主体部21d和缩窄部22d且缩窄部22d由支承构件24d支承这一点上与所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b不同。此外，关于在本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10c和所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b中共同的部分，标注同一标号并省略说明。

支承构件24d是在上部具有开口的有底的筒状体。在支承构件24d的底部的中央形成有凹部，在该凹部插入有SiC单晶生长用坩埚10d的缩窄部22d的前端。作为支承构件24d的材料，例如可以使用石墨、碳化钽、SiC等耐热材料。通过使用支承构件24d，能够使将SiC单晶生长用坩埚10c设置于SiC单晶制造装置时的稳定性更高。

图6是示出本发明的一个实施方式的SiC单晶生长用坩埚的又一例的剖视示意图。

图6所示的SiC单晶生长用坩埚10e在原料容纳部20e具有主体部21e和缩窄部22e且缩窄部22e由填充有热传导体25e的支承构件24e支承这一点上与所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b不同。此外，关于在本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10e和所述本实施方式的SiC单晶生长用坩埚10b中共同的部分，标注同一标号并省略说明。

支承构件24e是在开口部填充有热传导体25e的有底的筒状体。热传导体25e被以与SiC单晶生长用坩埚10e的缩窄部22e的外表面接触的方式填充。作为支承构件24e及热传导体25e的材料，例如可以使用石墨、碳化钽、SiC等耐热材料。通过向支承构件24e填充热传导体25e，支承构件24e的强度提高。因而，SiC单晶生长用坩埚10e设置于SiC单晶制造装置时的稳定性进一步提高。此外，热传导体25e也可以设为与SiC原料1直接接触的构成。

以上，对本发明的实施方式进行了详述，但本发明不限定于特定的实施方式，能够在权利要求书所记载的本发明的主旨的范围内进行各种变形和/或变更。

【实施例】

[实施例1]

图7是示出在实施例1的模拟中使用的SiC单晶制造装置的示意剖视图。

SiC单晶制造装置41具备SiC单晶生长用坩埚10和加热器50。SiC单晶制造装置41是以SiC单晶生长用坩埚10的中心轴为中心的对称的构造。SiC单晶生长用坩埚10是图2所示的SiC单晶生长用坩埚10b。填充于原料容纳部20b的SiC原料1的填充高度设为了180mm。加热器50的配置位置设为缩窄部22b的缩窄开始位置L相对于加热中心H的高度在上方为20mm的位置。即，加热中心H为距原料的最下部为160mm的高度位置。

模拟为了减少计算负荷而仅以通过原料容纳部20的中心轴的任意的截面的一半(径向的一半)的构造进行。在模拟中使用了STR-Group Ltd公司制作的晶体生长解析软件“Virtual Reactor”。该模拟在炉内的温度分布的模拟中被广泛使用，确认了与实际的实验结果具有高相关性。

作为温度分布，求出了从原料容纳部20的中心轴的底部起在上方位于22.5mm的位置(图7中的a)、67.5mm的位置(图7中的b)、112.5mm的位置(图7中的c)、157.5mm的位置(图7中的d)的SiC原料1的温度。将其结果示于图8。

[实施例2]

除了将SiC单晶生长用坩埚10设为图4所示的SiC单晶生长用坩埚10c以外，以与实施例1同样的条件进行了模拟。将其结果示于图8。

[实施例3]

除了将SiC单晶生长用坩埚10设为图5所示的SiC单晶生长用坩埚10d以外，以与实施例1同样的条件进行了模拟。将其结果示于图8。

[实施例4]

除了将SiC单晶生长用坩埚10设为图6所示的SiC单晶生长用坩埚10e(热传导体25e的材料：石墨)以外，以与实施例1同样的条件进行了模拟。将其结果示于图8。

[实施例5]

除了将SiC单晶生长用坩埚10设为图6所示的SiC单晶生长用坩埚10e(热传导体25e的材料：SiC烧结体)以外，以与实施例1同样的条件进行了模拟。将其结果示于图8。

[比较例]

除了将SiC单晶生长用坩埚10设为图1所示的以往的SiC单晶生长用坩埚10a以外，以与实施例1同样的条件进行了模拟。不过，加热器50的配置位置与实施例1同样，设为加热中心距原料的最下部为160mm的高度的位置。将其结果示于图8。

从图8的结果可知，原料容纳部20b～20e具有缩窄部22b～22e的实施例1～5的SiC单晶生长用坩埚10b～10e与原料容纳部20a是有底的筒状体的比较例1的SiC单晶生长用坩埚10a相比，填充于原料容纳部20b～20e的SiC原料1的中央部的温度都变高。尤其可知，缩窄部22b、22c的外表面面对加热器50的实施例1～2的SiC单晶生长用坩埚10b、10c的SiC原料1的中央部的温度进一步变高。

[实施例6]

图9是示出在实施例6的模拟中使用的SiC单晶制造装置的示意剖视图。

在图9中，SiC单晶制造装置42具备SiC单晶生长用坩埚10、加热器50及绝热材料60。加热器50由高频线圈51和通过在高频线圈51产生的磁场而发热的加热器52构成。绝热材料60配置于高频线圈51与加热器52之间。SiC单晶制造装置42是以SiC单晶生长用坩埚10的中心轴为中心的对称的构造。SiC单晶生长用坩埚10是图2所示的SiC单晶生长用坩埚10b。

在实施例6中，如图9所示，进行了改变了SiC单晶生长用坩埚10b的缩窄部22b的缩窄开始位置L的高度时的填充于原料容纳部20b的SiC原料1的温度分布的模拟。将缩窄部22b的缩窄开始位置L相对于加热中心H的高度设为x，将缩窄开始位置L的位置相对于加热中心H处于上方的情况设为正(+)，进行了x＝-60mm～+60mm时的SiC原料1的温度分布的模拟。此外，加热中心H设为高频线圈的上下方向的中心所接触的部分。另外，填充于原料容纳部20b的SiC原料1的填充高度设为180mm。

在模拟中使用了STR-Group Ltd公司制作的晶体生长解析软件“VirtualReactor”。作为温度分布，求出了从原料容纳部20的中心轴的底部起在上方处于22.5mm的位置(图7中的a)、67.5mm的位置(图7中的b)、112.5mm的位置(图7中的c)、157.5mm的位置(图7中的d)的温度。将其结果与比较例1的结果一起示于图10。

从图10的结果可知，在缩窄部22b的缩窄开始位置L相对于加热中心H的高度x为0mm～+60mm的情况(加热中心H位于缩窄部22b的范围内的情况)下，与-20～-60mm的情况相比，填充于原料容纳部20b的SiC原料1的中央部的温度变高。