阅读说明：本技术 包含无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体的粉末组合物以及包含聚合物和该粉末组合物的聚合物组合物 (Powder composition comprising a first agglomerate and a second agglomerate of inorganic particles and polymer composition comprising a polymer and the powder composition ) 是由 克里斯托夫·莱斯尼亚克 罗伯托·M·舍德尔 克里希纳·B·乌贝尔 于 2018-12-18 设计创作，主要内容包括：本公开涉及一种包含无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体的粉末组合物,涉及一种包含聚合物和所述粉末组合物的聚合物组合物,并且涉及一种由所述聚合物组合物制成的复合制品。本公开还涉及一种用于制备所述粉末组合物的方法和一种用于制备所述复合制品的方法,并且涉及所述粉末组合物作为热传导手段来控制电气和电子部件或组件或电池的温度的用途。本公开还涉及一种用于制备所述粉末组合物的部件套件。(The present disclosure relates to a powder composition comprising a first agglomerate and a second agglomerate of inorganic particles, to a polymer composition comprising a polymer and the powder composition, and to a composite article made from the polymer composition. The present disclosure also relates to a process for preparing the powder composition and a process for preparing the composite article, and to the use of the powder composition as a heat conducting means to control the temperature of an electrical and electronic component or assembly or battery. The present disclosure also relates to a kit of parts for preparing the powder composition.)

包含无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体的粉末组合物以及 包含聚合物和该粉末组合物的聚合物组合物

技术领域

本公开涉及无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体的团聚体混合物，并且涉及包含聚合物以及无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体的团聚体混合物的组合物。

背景技术

导热聚合物化合物用于热管理解决方案。对于诸如移动装置中的电子装置、LED技术或电动车辆，对导热和电绝缘聚合物材料的需求不断增长。为了改善这些材料的性能，需要提高热导率。为此，使用导热填料，诸如氮化硼、氧化铝、氮化铝、碳化硅、氮化硅、氧化镁或矿物质。随着导热填料的负载量增加，可以获得更高的热导率值。化合物中填料的最大负载量通常会限制可实现的热导率。填料的高添加量改变了填充的聚合物组合物的可加工性。固体负载量越高，聚合物组合物的粘度就越高。为了降低粘度，可以使用金属有机添加剂，例如硅烷。在某些应用中不需要添加剂。硅烷可以改变填充的聚合物化合物的电特性。

WO2008042446公开了一种氮化硼组合物，该氮化硼组合物包含至少两种不同类型的氮化硼粉末材料，例如氮化硼的球形团聚体和片状氮化硼。当将具有大片状物的片状氮化硼添加到球形氮化硼中时，填充有氮化硼的有机硅树脂的粘度降低。

仍然需要在低粘度下具有高热导率的填充的聚合物材料。

发明内容

在第一方面，本公开涉及一种粉末组合物，所述粉末组合物包含无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体，其中所述第一团聚体的包封密度为所述第一团聚体的所述无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中所述第二团聚体的包封密度为所述第二团聚体的所述无机颗粒的理论密度的50％至100％，并且其中所述第二团聚体的包封密度高于所述第一团聚体的包封密度。

在另一方面，本公开还涉及一种包含聚合物和本文所公开的所述粉末组合物的聚合物组合物。

在又一方面，本公开涉及一种由本文所公开的所述聚合物组合物制成的复合制品。

在又一方面，本公开涉及一种用于制备本文所公开的所述粉末组合物的方法，所述方法包括以下步骤：

提供包含无机颗粒的第一团聚体的第一粉末和包含无机颗粒的第二团聚体的第二粉末，

混合所述第一粉末和所述第二粉末；

其中所述第一团聚体的包封密度为所述第一团聚体的所述无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中所述第二团聚体的包封密度为所述第二团聚体的所述无机颗粒的理论密度的50％至100％，并且其中所述第二团聚体的包封密度高于所述第一团聚体的包封密度。

在又一方面，本公开涉及一种用于制备本文所公开的所述复合制品的方法，包括以下步骤：

提供本文所公开的所述粉末组合物和聚合物，

混合所述粉末组合物和所述聚合物以获得混合的组合物，

将所述混合的组合物置于模具中，以及

使所述混合的组合物固化，从而获得所述复合制品。

在又一方面，本公开涉及本文所公开的所述粉末组合物作为热传导手段来控制电气和电子部件或组件或电池的温度的用途。

在又一方面，本公开涉及一种用于制备本文所公开的所述粉末组合物的部件套件，所述部件套件包括第一部件和第二部件，所述第一部件包含粉末形式的无机颗粒的第一团聚体，所述第二部件包含粉末形式的无机颗粒的第二团聚体，其中所述第一团聚体的包封密度为所述第一团聚体的所述无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中所述第二团聚体的包封密度为所述第二团聚体的所述无机颗粒的理论密度的50％至100％，并且其中所述第二团聚体的包封密度高于所述第一团聚体的包封密度。

在一些实施方案中，填充有如本文所公开的包含第一团聚体和第二团聚体的所述粉末组合物的聚合物组合物的粘度低于根据仅填充有第一团聚体与仅填充有第二团聚体的聚合物组合物的粘度之间的线性关系所预期的粘度。填充有如本文所公开的包含第一团聚体和第二团聚体的所述粉末组合物的所述复合制品的热导率可以是如根据仅填充有第一团聚体与仅填充有第二团聚体的复合制品的热导率之间的线性关系所预期的，并且在一些实施方案中，热导率甚至可以超过根据线性关系所预期的值。

在一些实施方案中，对于用如本文所公开的包含第一团聚体和第二团聚体的所述粉末组合物制成的所述复合制品，导热填料的填料负载量可以高于仅用第一团聚体可获得的填料负载量，因此用如本文所公开的包含第一团聚体和第二团聚体的所述粉末组合物制成的所述复合制品的热导率可以高于仅用第一团聚体或第二团聚体可获得的热导率。

在一些实施方案中，对于用如本文所公开的包含第一团聚体和第二团聚体的所述粉末组合物制成的所述复合制品，热导率高达或几乎高达仅用第一团聚体制成的复合制品的热导率，而用于制备复合制品的聚合物组合物的粘度可以低于或显著低于仅用第一团聚体制备的聚合物组合物的粘度。

附图说明

图1是通过压汞法获得的侵入图。

具体实施方式

本文所公开的粉末组合物包含无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体，其中第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的50％至100％。第二团聚体的包封密度高于第一团聚体的包封密度。

在下文中，第一团聚体也称为低密度团聚体，并且第二团聚体也称为高密度团聚体。

在一些实施方案中，本文所公开的粉末组合物的第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的30％至65％，并且第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的65％至95％。

在一些实施方案中，基于第一团聚体的包封密度，本文所公开的粉末组合物的第二团聚体的包封密度比第一团聚体的包封密度高至少5％或高至少10％或高至少20％。

在一些实施方案中，本文所公开的粉末组合物由无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体组成，其中第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的50％至100％。第二团聚体的包封密度高于第一团聚体的包封密度。

团聚体的包封密度由团聚体的质量与每个团聚体中的固体和每个团聚体内的空隙的体积总和之比来定义，所述空隙位于完全包围每个团聚体的紧密贴合的假想包膜内。包封密度由固体材料的体积、开放孔和闭合孔确定。团聚体间空隙的体积，即团聚体之间的空隙的体积，不是包封体积的一部分。与此不同，总体积是团聚体的包封体积加上团聚体间空隙的体积。包封密度是团聚体的质量除以包封每个团聚体的假想的、紧密贴合的表皮内的团聚体的体积，因此可包含小的表面不规则物的体积。

包封密度通过压汞法测量。测量可根据ISO 15901-1(2016-04-01)进行。从总体积中减去团聚体间空隙的体积，得到包封体积。包封密度由用于压汞法测量的样品的质量和包封体积确定。总体积根据ISO15901-1(2016-04-01)通过压汞法来测量。团聚体间空隙的体积由通过压汞法获得的侵入图确定，其中图的第一数学推导在填充团聚体空隙之后，即在填充团聚体之间的空隙之后达到最小值。

由于第一团聚体的包封密度低于第二团聚体的包封密度，因此第一团聚体比第二团聚体更具多孔性。

第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒可选自氮化硼、氧化铝、氮化铝、碳化硅、氮化硅、氧化镁或它们的混合物。

无机颗粒的理论密度是不含缺陷的无机颗粒的密度。对于氮化硼，无机颗粒的理论密度为2.27g/cm³。对于氧化铝，无机颗粒的理论密度为3.95g/cm³。对于氮化铝，无机颗粒的理论密度为3.26g/cm³。对于碳化硅，无机颗粒的理论密度为3.21g/cm³。对于氮化硅，无机颗粒的理论密度为3.44g/cm³。对于氧化镁，无机颗粒的理论密度为3.58g/cm³。

在本文所公开的粉末组合物的一些实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含氮化硼。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氮化硼，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的氮化硼。

在一些其他实施方案中，基于第一团聚体的总重量，第一团聚体的无机颗粒包含至少90重量％的氮化硼，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒包含至少90重量％的氮化硼。这些实施方案的第一团聚体的包封密度可为0.5至1.6g/cm³，并且第二团聚体的包封密度可为1.1至2.27g/cm³，或者第一团聚体的包封密度可为0.7至1.5g/cm³，并且第二团聚体的包封密度可为1.5至2.2g/cm³。

在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含氧化铝。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氧化铝，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的氧化铝。

在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含氮化铝。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氮化铝，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的氮化铝。

在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含碳化硅。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的碳化硅，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的碳化硅。

在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含氮化硅。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氮化硅，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的氮化硅。

在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒包含氧化镁。优选地，基于第一团聚体的总重量，这些实施方案的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氧化镁，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒优选地包含至少50重量％的氧化镁。

第一团聚体和第二团聚体的平均团聚体尺寸(d₅₀)可为1μm至5mm。在一些实施方案中，平均团聚体尺寸(d₅₀)为25至500μm，或50至500μm，或70至250μm。平均团聚体尺寸(d₅₀)可通过激光衍射(湿法测量)测得最高达2mm的d₅₀。对于大于2mm的平均团聚体尺寸(d₅₀)，可以使用筛塔(sieve stack)进行测量。

第一团聚体的比表面积(BET)高于第二团聚体的比表面积。

第一团聚体和第二团聚体可以是呈纤维形式或不规则形状的球形、片状或鳞片状。

第一团聚体和第二团聚体可具有各向同性或各向异性的特性。

对于具有包含氮化硼的第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒的粉末组合物的实施方案，第一团聚体和第二团聚体的比表面积(BET)可为至多30m²/g，或至多20m²/g，或至多15m²/g。

基本上由氮化硼组成的第一团聚体和第二团聚体的氧含量可以最高达5重量％，或最高达1重量％，或最高达0.5重量％，或最高达0.1重量％。

第一团聚体和第二团聚体的无机颗粒也可以称为晶粒或初级颗粒。本文所公开的粉末组合物的第一团聚体和第二团聚体可包含至少2个、或至少5个、或至少10个、或至少15个、或至少20个初级颗粒。初级颗粒可作为单个颗粒通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)或通过用本文所公开的粉末组合物和聚合物制成的复合制品的抛光截面进行观察。

初级颗粒的平均粒度(d₅₀)可为0.2μm至100μm。初级颗粒的平均粒度(d₅₀)可通过激光衍射(湿法测量)来测量。

氮化硼初级颗粒可以是片状的。

第一团聚体和第二团聚体的初级颗粒可以在团聚体中具有优选的取向，或者可以在团聚体中无规取向。

在本文所公开的粉末组合物中，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量可最高达99重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量可最高达99重量％。在一些实施方案中，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量可最高达95重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量可最高达95重量％。在一些实施方案中，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量可最高达90重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量可最高达90重量％。

在一些实施方案中，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量可为至少20重量％，或至少50重量％，或至少60重量％，或至少70重量％。对应地，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量可为至多30重量％，或至多40重量％，或至多50重量％，或至多80重量％。

在一些实施方案中，基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量可为10重量％至95重量％，或25重量％至95重量％，或50重量％至95重量％，或75重量％至95重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量可为5重量％至90重量％，或5重量％至75重量％，或5重量％至50重量％，或5重量％至25重量％。

在本文所公开的粉末组合物的一些实施方案中，基于第一团聚体的总重量，第一团聚体的无机颗粒包含量为至少50重量％的氮化硼，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒包含量为至少50重量％的氮化硼，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量为50重量％至95重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量为5重量％至50重量％，并且第一团聚体的平均团聚体尺寸(d₅₀)为25μm至500μm，并且第二团聚体的平均团聚体尺寸(d₅₀)为25μm至500μm，并且第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的30％至65％，并且第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的65％至95％，并且第一团聚体的比表面积为至多30m²/g，并且第二团聚体的比表面积为至多30m²/g。

在本文所公开的粉末组合物的一些实施方案中，基于第一团聚体的总重量，第一团聚体的无机颗粒包含量为至少50重量％的氮化硼，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒包含量为至少50重量％的氮化硼，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第一团聚体的量为50重量％至95重量％，并且基于第一团聚体和第二团聚体的总含量，第二团聚体的量为5重量％至50重量％，并且第一团聚体的平均团聚体尺寸(d₅₀)为25μm至500μm，并且第二团聚体的平均团聚体尺寸(d₅₀)为25μm至500μm，并且第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的30％至65％，并且第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的65％至95％，并且第一团聚体的比表面积为至多30m²/g，并且第二团聚体的比表面积为至多30m²/g，并且第一团聚体和第二团聚体为片状的。

在本文所公开的粉末组合物的一些实施方案中，无机颗粒的第一团聚体或第二团聚体不具有球形形状。在本文所公开的粉末组合物的一些其他实施方案中，无机颗粒的第一团聚体和第二团聚体均不具有球形形状。

本文所公开的粉末组合物还可包含非团聚形式的无机颗粒。

基于粉末组合物的总量，本文所公开的粉末组合物可具有至多5重量％、或至多1重量％、或至多0.1重量％的元素形式的金属含量。基于粉末组合物的总量，本文所公开的粉末组合物可具有至多5重量％、或至多1重量％、或至多0.3重量％的石墨含量。

本文所用的第一团聚体和第二团聚体可通过本领域已知的方法制备，诸如用于制备球形团聚体的喷雾干燥，或者其他方法诸如堆积制粒。包含氮化硼的第一团聚体和第二团聚体也可通过冷压和压碎，或通过冷压、烧结和压碎，或通过冷压、压碎和烧结来制备。在烧结之前可以重复压制步骤。包含氮化硼的第一团聚体和第二团聚体也可通过热压和研磨来制备。包含氮化硼的第一团聚体和第二团聚体也可通过将均匀量的氮化硼粉末连续进料到两个反向旋转辊之间的空间中，从而获得片状形式的氮化硼团聚体来制备。这样的过程在US2012/0114905A1中有所描述。

为了制备本文所用的第一团聚体和第二团聚体，还可以进行烧结步骤。对于包含氮化硼的第一团聚体和第二团聚体，烧结步骤可以在包含氮的气氛中于1200℃至2200℃的温度下进行，或者对于包含碳化硅的第一团聚体和第二团聚体，烧结步骤可以在惰性气氛或真空下于1700℃至2200℃的温度下进行。

在其制备后，可以对第一团聚体和第二团聚体进行进一步处理。例如，可进行以下可能处理中的一种或多种：

-蒸气处理

-利用硅烷、钛酸盐或其他有机金属化合物在室温下或在温度影响下并用载体或反应气体进行表面改性。

-利用聚合物，例如利用聚乙二醇(PEG)、聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、共聚物、丙烯酸酯、油或羧酸进行表面改性。

-利用溶胶-凝胶体系，例如利用勃姆石溶胶或SiO₂溶胶，或者利用水不溶性玻璃或纳米颗粒或表面改性的纳米颗粒或它们的混合物进行浸润。

-利用水溶性或乙醇可溶性聚合物进行浸润。可利用树脂诸如例如硅树脂、环氧树脂或聚氨酯树脂浸润氮化硼团聚体，并且可在配混之前或期间利用硬化剂使树脂硬化，或温度硬化。

本文还公开了一种包含聚合物和本文所公开的粉末组合物的聚合物组合物。合适的聚合物是浇铸树脂、热塑性聚合物、热塑性可加工的硬塑性聚合物、热塑性弹性体、弹性体、有机硅、环氧树脂、聚氨酯、酚醛树脂和三聚氰胺树脂。可以使用单组分或双组分的树脂。

基于聚合物组合物的总体积，聚合物组合物可包含20体积％至95体积％的聚合物和5体积％至80体积％的本文所公开的粉末组合物。在一些实施方案中，基于聚合物组合物的总体积，聚合物组合物可包含40体积％至95体积％的聚合物和5体积％至60体积％的本文所公开的粉末组合物。在一些实施方案中，基于聚合物组合物的总体积，聚合物组合物包含40体积％至95体积％的聚合物和5体积％至60体积％的粉末组合物，并且基于第一团聚体的总重量，粉末组合物的第一团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氮化硼，并且基于第二团聚体的总重量，第二团聚体的无机颗粒包含至少50重量％的氮化硼。

基于聚合物组合物的总量，本文所公开的聚合物组合物可具有至多5重量％、或至多1重量％、或至多0.1重量％的元素形式的金属含量。基于聚合物组合物的总量，本文所公开的聚合物组合物可具有至多5重量％、或至多1重量％、或至多0.3重量％的石墨含量。

除了本文所公开的粉末组合物之外，本文所公开的聚合物组合物还可包含其他无机填充材料，例如氧化物、氢氧化物、碳化物、氮化物、矿物质以及它们的组合。氧化物、氢氧化物、氮化物和碳化物可以选自氧化铝、氧化镁、氮化铝、氢氧化铝、羟基氧化铝、二氧化硅、碳化硅、氮化硅以及它们的混合物。所用的矿物填料可以选自铝硅酸盐、硅酸铝、硅酸镁(2MgO*SiO₂)、铝酸镁(MgO*Al₂O₃)、水镁石(氢氧化镁，Mg(OH)₂)、石英、方石英、页硅酸盐如滑石以及它们的混合物。所用的铝硅酸盐或硅酸铝可为例如蓝晶石(Al₂SiO₅)和/或莫来石(3Al₂O₃*2SiO₂)。

本文还公开了一种由本文所公开的聚合物组合物制成的复合制品。

复合制品的热导率可为至少1W/m*K。复合制品的热导率应理解为体积热导率。

复合制品可以是粘合剂制品或非粘合剂制品。

复合制品可以是固体或糊状物。对于糊状物，例如硅油或氟化油可用作聚合物。

由固体形式的复合制品可以制备抛光部分，以便确定不同团聚体的孔隙率，即复合制品中第一团聚体和第二团聚体的孔隙率。单个团聚体的孔隙率可通过对抛光部分中团聚体内的孔的面积进行图像分析来确定。可以对通过光学显微镜、扫描电子显微镜或透射电子显微镜拍摄的抛光部分的显微图进行图像分析。孔的面积百分比对应于单个团聚体的孔隙率，以体积百分比表示。以体积百分比表示的孔隙率对应于以团聚体的无机颗粒的理论密度表示的包封密度。

本文还公开了一种用于制备本文所公开的粉末组合物的部件套件。部件套件包括第一部件和第二部件，第一部件包含粉末形式的无机颗粒的第一团聚体，第二部件包含粉末形式的无机颗粒的第二团聚体。第一团聚体的包封密度为第一团聚体的无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且第二团聚体的包封密度为第二团聚体的无机颗粒的理论密度的50％至100％。第二团聚体的包封密度高于第一团聚体的包封密度。

本文所公开的粉末组合物可根据包括以下步骤的方法制备：

提供包含无机颗粒的第一团聚体的第一粉末和包含无机颗粒的第二团聚体的第二粉末，以及

混合所述第一粉末和所述第二粉末；

其中所述第一团聚体的包封密度为所述第一团聚体的所述无机颗粒的理论密度的20％至70％，并且其中所述第二团聚体的包封密度为所述第二团聚体的所述无机颗粒的理论密度的50％至100％，并且其中所述第二团聚体的包封密度高于所述第一团聚体的包封密度。

混合第一粉末和第二粉末的步骤可以在本领域已知的标准混合单元中进行，诸如罐状辊、Eirich混合器、V型共混机或鼓箍混合器。

本文所公开的复合制品可根据包括以下步骤的方法制备：

提供本文所公开的粉末组合物和聚合物，

混合所述粉末组合物和所述聚合物以获得混合的组合物，

将所述混合的组合物置于模具中，以及

使所述混合的组合物固化，从而获得所述复合制品。

粉末组合物和聚合物的混合步骤可通过本领域已知的标准混合单元进行，所述标准混合单元诸如混合鼓、V型共混机、鼓箍混合器、振动球磨机或Eirich混合器，或者通过使用本领域已知的标准配混单元的挤出来进行，所述标准配混单元诸如单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、切向或紧密啮合、同向或反向旋转、行星辊挤出机、开槽桶式挤出机、销钉型挤出机、压延、Buss共捏合机、剪切辊挤出机、注塑机和搅拌槽。

将混合的组合物置于模具中并固化的步骤可通过注塑、浇铸或热压来进行。如果将混合的组合物置于模具中并固化的步骤通过浇铸来进行，则模具也可以是不从其将模制和固化的制品脱模的装置，诸如壳体，或者变压器与其壳体之间的空间。此类装置的其他示例是泵、移动电话、电路板、控制装置、LED和电动引擎。也可以将粉末组合物和聚合物的混合组合物作为涂层施加到诸如板、散热器或导线的基底上。

本文所公开的粉末组合物可用作热传导手段，以诸如在移动装置、LED技术或电动车辆中控制电气和电子部件或组件或电池的温度。

实施例

材料

实施例和比较例中使用的第一团聚体和第二团聚体(低密度和高密度团聚体)的特性示于表1中。

表1.

团聚体类型	d<sub>10</sub>	d<sub>50</sub>	d<sub>90</sub>	氧	BET	包封密度	包封密度
									[μm]	[μm]	[μm]	[重量％]	[m<sup>2</sup>/g]	[g/cm<sup>3</sup>]	[TD％]
BN-1	40	100	180	0.1	2.7	0.9	40
								BN-2	100	170	270	0.8	1.6	1.7	75
BN-3	130	320	610	0.1	6.0	1.3	57
								BN-4	30	230	490	0.1	2.0	1.7	75
SC-1	40	50	70	0.2	4.2	1.6	50
								SC-2	40	50	70	0.06	0.1	3.1	97

不规则形状的低密度氮化硼团聚体(BN-1)

不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1为3M^TM冷却填料团聚体CFA150(购自3MTechnical Ceramics,Zweigniederlassung der 3M Deutschland GmbH)，将其筛分至100μm-200μm团聚体尺寸。低密度氮化硼团聚体BN-1的平均粒度(d₅₀)为100μm。六方氮化硼初级颗粒的平均粒度(d₅₀)为15μm。团聚体BN-1的包封密度为0.9g/cm³，对应于2.27g/cm³的氮化硼理论密度的39％。团聚体BN-1的比表面积为2.7m²/g，氧含量为0.1重量％，碳含量为0.02重量％，并且氧化硼含量为0.014重量％。

不规则形状的高密度氮化硼团聚体(BN-2)

从热压氮化硼锭料上切下不规则形状的高密度氮化硼团聚体BN-2，将其粉碎、研磨、酸洗并筛分至100μm-200μm团聚体尺寸。高密度氮化硼团聚体BN-2的平均粒度(d₅₀)为150μm。六方氮化硼初级颗粒的平均粒度(d₅₀)为6μm。团聚体BN-2的包封密度为1.7g/cm³，对应于2.27g/cm³的氮化硼理论密度的75％。团聚体BN-2的比表面积为1.6m²/g，氧含量为0.8重量％，碳含量为0.014重量％，并且氧化硼含量为0.02重量％。

片状低密度氮化硼团聚体(BN-3)

在两个无间隙的氮化硅辊之间连续地送入初级颗粒粒度d₅₀为3μm的六方氮化硼粉末(得自德国肯普滕的3M Technical Ceramics,Zweigniederlassung der 3MDeutschland GmbH,Kempten,Germany)。辊以15转/分钟的速度旋转，并以1.7t的力挤压在一起。以此方式，将氮化硼粉末进行辊压。所得材料是薄片形式的团聚材料，其厚度为约30μm。然后将获得的片状团聚体在氮气气氛中于1200℃下热处理2小时，压碎并筛分至<500μm。所获得的团聚体BN-3的比表面积为6m²/g，并且氧含量为0.1重量％。包封密度为1.3g/cm³，对应于2.27g/cm³的氮化硼理论密度的57％。

片状高密度氮化硼团聚体(BN-4)

在两个无间隙的氮化硅辊之间连续地送入初级颗粒粒度d₅₀为15μm的六方氮化硼粉末(得自德国肯普滕的3M Technical Ceramics,Zweigniederlassung der 3MDeutschland GmbH,Kempten,Germany)。辊以15转/分钟的速度旋转，并以1.7t的力挤压在一起。以此方式，将氮化硼粉末进行辊压。所得材料是薄片形式的团聚材料，其厚度为约30μm。然后将获得的片状团聚体在氮气气氛中于1200℃下热处理2小时，并压碎且筛分至<500μm。所获得的团聚体BN-4的比表面积为2m²/g，并且氧含量为0.1重量％。包封密度为1.7g/cm³，对应于2.27g/cm³的氮化硼理论密度的75％。

低密度球形碳化硅团聚体(SC-1)

低密度球形碳化硅团聚体SC-1是通过将平均粒度d₅₀为0.5μm、d₁₀₀为5.8μm且比表面积(BET)为13m²/g的碳化硅粉末进行喷雾干燥而制成的。将碳化硅粉末与5重量％的烧结助剂和约10重量％的有机粘结剂混合到含水悬浮液中，然后喷雾干燥。将喷雾干燥的团聚体在真空中于1800℃下烧结2小时，并筛分至25μm-63μm团聚体尺寸。所获得的团聚体SC-1的平均团聚体尺寸d₅₀为50μm，并且比表面积(BET)为4.2m²/g。包封密度为1.6g/cm³，对应于3.21g/cm³的碳化硅理论密度的50％。

高密度球形碳化硅团聚体(SC-2)

将高密度球形碳化硅团聚体喷雾干燥并烧结。如针对低密度球形碳化硅团聚体SC-1所述进行喷雾干燥。将喷雾干燥的团聚体在真空中于2050℃下烧结2小时，并筛分至25μm-63μm团聚体尺寸。所获得的团聚体SC-2的平均粒度d₅₀为50μm，并且比表面积(BET)为0.1m²/g。包封密度为3.1g/cm³，对应于3.21g/cm³的碳化硅理论密度的97％。

测试方法

使用孔隙率计AutoIV 9500(购自美国Micromeritics InstrumentCorporation)，通过压汞法测量团聚体的包封密度。测量根据ISO 15901-1(2016-04-01)进行。从总体积中减去团聚体间空隙的体积，得到包封体积。包封密度由用于压汞法测量的样品的质量和包封体积确定。体积根据ISO 15901-1(2016-04-01)通过压汞法来测量。团聚体间空隙的体积由通过压汞法获得的侵入图确定，其中图的第一数学推导在填充团聚体空隙之后，即在填充团聚体之间的空隙之后达到最小值。

图1示出了通过如上所述的压汞法获得的团聚体BN-3的侵入图。在低侵入压力下的侵入图起始处，曲线缓慢上升，这对应于粉末床内团聚体的重新排列。在曲线的这一部分之后是曲线变得非常陡峭的部分，在这种情况下，在最高达约50psia的压力下，团聚体间空隙、即团聚体之间的空隙被汞填充。当团聚体间空隙被填满时，可以在不大幅增加侵入体积的情况下增大汞压力。在侵入图的这一部分，曲线非常缓慢地上升，该图的第一个数学推导达到最小值。该点对应于团聚体间空隙的体积，在这种情况下为0.82ml/g。在更高的侵入压力下，曲线再次变得更陡峭，并且侵入体积再次增加，这对应于团聚体内孔的填充，即各个团聚体内的孔的填充。实施例和比较例中使用的团聚体的测量包封密度示于表1中。

使用Mastersizer 2000,Malvern通过激光衍射测量粒度分布。

比较例1-2和实施例1-2：

用不规则形状的氮化硼团聚体制成的环氧聚合物组合物和复合制品

对于比较例1(CEX1)，将45.8g不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1和48.4g环氧树脂(Epofix树脂，德国维利希的司特尔公司(Struers,Willich,Germany))置于185mlPP容器中，并经由Speedmixer(DAC 600.1，得自德国哈姆的Hauschild公司(Hauschild,Hamm,Germany))以800rpm混合40秒，以2000rpm混合1分钟，以800rpm再混合4分钟。在混合过程中，施加750毫巴的真空。向树脂和填料的均质混合物中，添加5.8g硬化剂(Epofix硬化剂，德国维利希的司特尔公司(Struers,Willich,Germany))，并经由Speedmixer以800rpm混合40秒，以2000rpm混合30秒，以800rpm再混合1分钟。在混合过程中，施加750毫巴的真空。混合后，将所获得的聚合物组合物填充到容器中，并在水浴中冷却至20℃。冷却后，用得自Brookfield的具有转子RV7的粘度计(RVDV-II+PX型)以10rpm测量粘度。粘度测量后，将聚合物组合物在干燥器中于40毫巴下脱气15分钟，然后置于Speedmixer中，对混合室脱气30秒，然后以800rpm匀化40秒。将聚合物组合物在20℃下固化12小时，然后加热到80℃，再固化1小时。通过固化，获得直径为70mm且高度为20mm的固体盘状复合制品。所获得的复合制品样品中氮化硼填料的含量为30体积％。从尺寸为10×10×2mm³的盘状样品中切出两个用于热导率测量的样品，一个样品在盘状样品的平面内方向上，另一个样品在垂直于该方向的方向上。表2所示的热导率值是两个样品的平均值，代表体积热导率。

为了测量热导率，使用激光闪光方法并且根据DIN EN ISO 22007-4利用Nanoflash LFA 447(德国塞尔布的耐驰公司(Netzsch,Selb,Germany))来进行。在22℃下进行测量。

热导率(TC)通过测量热扩散率a、比热容c_p和密度D的值来确定，并且根据下面的公式由这些值进行计算

TC＝a*c_p*D。

在如上所述制备的尺寸为10×10×2mm³的样品上利用Nanoflash LFA 447(德国塞尔布的耐驰公司(Netzsch,Selb,Germany))测量a和c_p。通过称量和测定精确成形样品的几何尺寸来计算密度。将标准Pyroceram 9606用于测量。

对于比较例2(CEX2)，重复比较例1，不同的是使用45.8g不规则形状的高密度氮化硼团聚体BN-2代替不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1，如同样可从表2中看到的那样。

对于实施例1(EX1)，重复比较例1，不同的是使用34.4g低密度氮化硼团聚体BN-1和11.5g高密度团聚体BN-2代替45.8g低密度氮化硼团聚体BN-1(还可参见表2)。

对于实施例2(EX2)，重复比较例1，不同的是使用22.9g低密度团聚体BN-1和22.9g高密度团聚体BN-2代替45.8g低密度团聚体BN-1(还可参见表2)。

如表2所示，仅用低密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例1)具有350.000mPa*s的高粘度。仅用高密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例2)的粘度为5.000mPa*s，这比仅用低密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例1)的粘度低70倍。仅用低密度团聚体制备的复合制品的热导率比仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率高1.7W/m*K。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以75重量％的低密度团聚体和25重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例1)的粘度比仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例1)的粘度低3.5倍，而实施例1的复合制品的热导率显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例2)的热导率。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以50重量％的低密度团聚体和50重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例2)的粘度比仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例1)的粘度低约9倍，而实施例2的复合制品的热导率显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例2)的热导率。

结合使用低密度和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例1和2)的粘度低于根据仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例1)与仅用高密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例2)的粘度之间的线性关系所预期的粘度，实施例2低约4.7倍，并且实施例1低约2.6倍。另一方面，结合使用低密度和高密度团聚体制成的复合制品的热导率是如根据仅用低密度团聚体与仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率之间的线性关系所预期的。因此，低密度和高密度不规则形状的氮化硼团聚体的混合物可用于在低粘度下获得高热导率。与仅用低密度团聚体相比，低密度和高密度不规则形状的氮化硼团聚体的混合物也可用于增加导热填料的总量以实现更高的热导率。

比较例3-4和实施例3-4：

用片状氮化硼团聚体制成的环氧聚合物组合物和复合制品

对于比较例3(CEX3)，重复比较例1，不同的是使用45.8g片状低密度氮化硼团聚体BN-3代替不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1，如可从表2中看到的那样。

对于比较例4(CEX4)，重复比较例1，不同的是使用45.8g片状高密度氮化硼团聚体BN-4代替不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1，如同样可从表2中看到的那样。

对于实施例3(EX3)，重复比较例1，不同的是使用34.4g片状低密度氮化硼团聚体BN-3和11.5g片状高密度团聚体BN-4代替45.8g不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1(还可参见表2)。

对于实施例4(EX4)，重复比较例1，不同的是使用22.9g片状低密度团聚体BN-3和22.9g片状高密度团聚体BN-4代替45.8g不规则形状的低密度团聚体BN-1(还可参见表2)。

如表2所示，仅用低密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例3)具有120.000mPa*s的高粘度。仅用高密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例4)的粘度为13.000mPa*s，这比仅用低密度氮化硼团聚体制备的聚合物组合物(比较例3)的粘度低约9倍。仅用低密度团聚体制备的复合制品的热导率比仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率高1.2W/m*K。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以75重量％的低密度团聚体和25重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例3)的粘度仅为仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例3)的粘度的三分之二，而实施例3的复合制品的热导率与比较例3的复合制品的热导率一样高，并且显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例4)的热导率。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以50重量％的低密度团聚体和50重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例4)的粘度比仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例3)的粘度的一半小10.000mPa*s，而实施例4的复合制品的热导率显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例4)的热导率。

结合使用低密度和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例3和4)的粘度低于根据仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例3)与仅用高密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例4)的粘度之间的线性关系所预期的粘度，实施例3低约14％，并且实施例4低约25％。另一方面，结合使用低密度和高密度团聚体制成的复合制品的热导率是如根据仅用低密度团聚体与仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率之间的线性关系所预期的(实施例4)或者甚至高于预期(实施例3)。因此，低密度和高密度片状氮化硼团聚体的混合物可用于在低粘度下获得高热导率。与仅用低密度团聚体相比，低密度和高密度片状氮化硼团聚体的混合物也可用于增加导热填料的总量以实现更高的热导率。

比较例5-6和实施例5-6：

用球形碳化硅团聚体制成的环氧聚合物组合物和复合制品

对于比较例5(CEX5)，重复比较例1，不同的是使用球形低密度碳化硅团聚体SC-1代替不规则形状的低密度氮化硼团聚体BN-1，如可从表2中看到的那样。按照针对比较例1所述的过程，将54.0g SC-1和41.1g环氧树脂混合，并添加4.9g Epofix硬化剂。如针对比较例1所述进行粘度测量、固化和热导率的测量。所获得的复合制品样品中碳化硅填料的含量为30体积％。

对于比较例6(CEX6)，重复比较例5，不同的是使用54.0g球形高密度碳化硅团聚体SC-2代替球形低密度碳化硅团聚体SC-1，如同样可从表2中看到的那样。

对于实施例5(EX5)，重复比较例5，不同的是使用40.5g低密度碳化硅团聚体SC-1和13.5g高密度团聚体SC-2代替54.0g低密度碳化硅团聚体SC-1(还可参见表2)。

对于实施例6(EX6)，重复比较例5，不同的是使用27.0g低密度团聚体SC-1和27.0g高密度团聚体SC-2代替54.0g低密度团聚体SC-1(还可参见表2)。

如表2所示，仅用低密度碳化硅团聚体制备的聚合物组合物(比较例5)具有52.000mPa*s的较高粘度，这是用碳化硅团聚体制备的样品(CEX5、CEX6、EX5、EX6)所获得的最高粘度值。仅用高密度碳化硅团聚体制备的聚合物组合物(比较例6)的粘度为3.000mPa*s，这比仅用低密度碳化硅团聚体制备的聚合物组合物(比较例5)的粘度低约17倍。仅用低密度团聚体制备的复合制品的热导率比仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率高0.8W/m*K。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以75重量％的低密度团聚体和25重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例5)的粘度仅为仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例5)的粘度的62％，而实施例5的复合制品的热导率显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例6)的热导率。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以50重量％的低密度团聚体和50重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例6)的粘度比仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例5)的粘度大8倍，而实施例6的复合制品的热导率显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例6)的热导率。

结合使用低密度和高密度团聚体制备的聚合物组合物(实施例5和6)的粘度低于根据仅用低密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例5)与仅用高密度团聚体制备的聚合物组合物(比较例6)的粘度之间的线性关系所预期的粘度，实施例5低约19％，并且实施例6低四倍多。另一方面，结合使用低密度和高密度团聚体制成的复合制品的热导率是如根据仅用低密度团聚体与仅用高密度团聚体制备的复合制品的热导率之间的线性关系所预期的。因此，低密度和高密度球形碳化硅团聚体的混合物可用于在低粘度下获得高热导率。与仅用低密度团聚体相比，低密度和高密度球形碳化硅团聚体的混合物也可用于增加导热填料的总量以实现更高的热导率。

表2：

比较例7-8和实施例7-8：

用片状氮化硼团聚体和球形氧化铝制成的环氧聚合物组合物和复合制品

对于比较例7(CEX7)，重复比较例3，不同的是将片状低密度氮化硼团聚体BN-3与球形氧化铝团聚体结合使用，代替仅片状低密度氮化硼团聚体BN-3，如可从表3中看到的那样。将平均粒度d₅₀为130μm、d₁₀为80μm、d₉₀为200μm、BET为0.011m²/g的23.7g BN-3、40.3g氧化铝和32.2g环氧树脂混合，并按照针对比较例1所述的过程，添加3.9g Epofix硬化剂。如针对比较例1所述进行粘度测量、固化和热导率的测量。所获得的复合制品样品中氮化硼和氧化铝填料的总含量为40体积％。

对于比较例8(CEX8)，重复比较例7，不同的是将低密度氮化硼团聚体BN-3替换为高密度团聚体BN-4，如同样可从表3中看到的那样。

对于实施例7(EX7)，重复比较例7，不同的是使用17.8g低密度氮化硼团聚体BN-3和5.9g高密度团聚体BN-4代替23.7g低密度氮化硼团聚体BN-3(还可参见表3)。使用与比较例7中相同量的氧化铝填料。

对于实施例8(EX8)，重复比较例7，不同的是使用11.9g低密度团聚体BN-3和11.9g高密度团聚体BN-4代替23.7g低密度团聚体BN-3(还可参见表3)。使用与比较例7中相同量的氧化铝填料。

如表3所示，仅用低密度氮化硼团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例7)具有78.000mPa*s的高粘度。仅用高密度氮化硼团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例8)的粘度为21.000mPa*s，这比仅用低密度氮化硼团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例7)的粘度低3.7倍。仅用低密度团聚体和氧化铝制备的复合制品的热导率比仅用高密度团聚体和氧化铝制备的复合制品的热导率高0.7W/m*K。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以75重量％的低密度团聚体和25重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体以及氧化铝制备的聚合物组合物(实施例7)的粘度比仅用低密度团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例7)的粘度低35％，而实施例7的复合制品的热导率与比较例7的复合制品的热导率几乎一样高，并且显著高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例8)的热导率。

基于低密度和高密度团聚体的总含量，以50重量％的低密度团聚体和50重量％的高密度团聚体的量，用低密度团聚体和高密度团聚体以及氧化铝制备的聚合物组合物(实施例8)的粘度比仅用低密度团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例7)的粘度低58％，而实施例8的复合制品的热导率高于仅用高密度团聚体制备的复合制品(比较例8)的热导率。

结合使用低密度和高密度团聚体以及氧化铝制备的聚合物组合物(实施例7和8)的粘度低于根据仅用低密度团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例7)与仅用高密度团聚体和氧化铝制备的聚合物组合物(比较例8)的粘度之间的线性关系所预期的粘度，实施例7低约21％，并且实施例8低约35％。另一方面，结合使用低密度和高密度团聚体以及氧化铝制成的复合制品的热导率是如根据仅用低密度团聚体和氧化铝与仅用高密度团聚体和氧化铝制备的复合制品的热导率之间的线性关系所预期的。因此，低密度和高密度片状氮化硼团聚体的混合物可以甚至与氧化铝结合用于在低粘度下获得高热导率。与仅用低密度团聚体相比，低密度和高密度片状氮化硼团聚体的混合物也可以甚至与氧化铝结合用于增加导热填料的总量以实现更高的热导率。

表3：

比较例9-10和实施例9-10：

用片状氮化硼团聚体制成的聚酰胺聚合物组合物和复合制品

对于比较例9(CEX9)，将聚酰胺PA 6(6NV 12，德国凯尔彭的舒尔曼公司(A.Schulman,Kerpen,Germany))作为聚合物添加到双螺杆挤出机(Leistritz ZSE18MAXX，德国纽伦堡(Nuremburg,Germany))的计量主进料中，并且将氮化硼低密度团聚体BN-3添加到计量侧进料中。将螺杆转速设定为300rpm并且运行5kg/h的通过量，其中在主进料中投入2.7kg/h PA 6并且在侧进料中投入2.3kg/h BN-3。双螺杆挤出机在260℃下运行。将所获得的复合物输送穿过两个3mm喷嘴，通过水浴中的冷却区段并且将其切碎以形成颗粒剂。所获得的复合物颗粒剂形式的聚合物组合物中的氮化硼团聚体BN-3的比例为30体积％。

将复合物颗粒剂在注塑机中注塑成型(Victory 80，30mm螺杆，800kN夹持力；奥地利施韦特贝格的恩格尔公司(Engel,Schwertberg,Austria))成尺寸为1150×5×2mm³的螺旋。塑化期间的螺杆转速为0.3mm/s。注塑成型期间的注入速率为150cm³/s，注入压力限于1200巴。注塑模具的模具温度为90℃，并且复合物熔体的熔体温度为250℃。测量注塑成型的螺旋形复合制品的长度，并将其在表4中报告为流动路径。流动路径越高，注塑成型期间的聚合物组合物的粘度越低。

将所获得的复合物颗粒剂在注塑机中注塑成型(Victory 80；奥地利施韦特贝格的恩格尔公司(Engel,Schwertberg,Austria))，形成尺寸为60×60×2mm³的2mm薄板。塑化期间的螺杆转速为0.3mm/s。注塑成型期间的注入速率为80cm³/s，注入压力为820巴，并且保持压力为600巴。注塑模具的模具温度为120℃，并且复合物熔体的熔体温度为250℃。

热导率以尺寸为10×10×2mm³的样品的贯通面热导率进行测量，所述样品是由厚度为2mm(尺寸为60×60×2mm³)的注塑板的中心制备的。用于贯通面热导率测量的样品的厚度对应于注塑而成的板厚度。

如上文针对比较例1所述，使用Nanoflash LFA 447(德国塞尔布的耐驰公司(Netzsch,Selb,Germany))根据DIN EN ISO 22007-4进行热导率的测量。在22℃下进行测量。

对于比较例10(CEX10)，重复比较例9，不同的是使用氮化硼高密度团聚体BN-4代替氮化硼低密度团聚体BN-3(还可参见表4)。注塑成型期间的注入速率为80mm/s，注入压力为840巴，注塑模具的模具温度为120℃，并且复合物熔体的熔体温度为245℃。

对于实施例9(EX9)，重复比较例9，不同的是将氮化硼团聚体BN-3和BN-4的混合物添加到双螺杆挤出机的计量侧进料中，而不是仅将团聚体BN-3加料投入计量侧进料中。BN-3和BN-4的混合物具有50重量％的BN-3和50重量％的BN-4的量，并且通过罐轧5分钟来制备。在侧进料中投入2.3kg/h的BN-3和BN-4的混合物。如比较例9中一样，在主进料中投入2.7kg/h PA 6。注塑成型期间的注入速率为80cm³/s，注入压力为600巴，注塑模具的模具温度为120℃，并且复合物熔体的熔体温度为250℃。

表4：

实施例表明，低密度和高密度团聚体的混合物可用于在低粘度下获得高热导率。与仅用低密度团聚体相比，低密度和高密度团聚体的混合物也可用于增加导热填料的总量以实现更高的热导率。