阅读说明：本技术 氮化铝系粉末及其制造方法 (Aluminum nitride powder and method for producing same ) 是由 田中贵雅 楠井润 中岛克己 东村和哉 菅野周平 于 2018-05-17 设计创作，主要内容包括：本发明课题在于提供一种氮化铝系粉末,其中,无法完全除去的微粉少,对于高分子材料的填充性优异,而且导热性也优异。本发明的氮化铝系粉末是由氮化铝系粒子形成的粉末,其特征在于,(1)平均粒径D50为15～200μm,(2)粒径为5μm以下的粒子的含量以个数基准计为60％以下,(3)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下,(4)氧含量为0.5重量％以下,(5)硅含量为1000重量ppm以下,铁含量为1000重量ppm以下。(The present invention addresses the problem of providing an aluminum nitride-based powder that has a small amount of fine powder that cannot be completely removed, has excellent filling properties for polymer materials, and has excellent thermal conductivity. The aluminum nitride-based powder is a powder composed of aluminum nitride-based particles, and is characterized in that (1) the average particle diameter D50 is 15-200 [ mu ] m, (2) the content of particles having a particle diameter of 5 [ mu ] m or less is 60% or less by number, (3) the content of alkaline earth metal elements and rare earth elements is 0.1 wt% or less, (4) the oxygen content is 0.5 wt% or less, (5) the silicon content is 1000 wt ppm or less, and the iron content is 1000 wt ppm or less.)

氮化铝系粉末及其制造方法

技术领域

本发明涉及氮化铝系粉末及其制造方法。特别是涉及高散热性、高导热性的氮化铝系粒子群及其制造方法，该氮化铝系粒子群适合作为以树脂等高分子材料为基体的散热性片材、润滑脂、粘接剂、涂料等所使用的填料用粉末。

背景技术

随着笔记本电脑、平板计算机等电子制品的小型化、薄型化或高功能化，该计算机所使用的IPU、集成电路等的高集成化需求也正在日渐提高。若向这样的高集成化发展，则工作时的发热量会随之增大，因此必须效率良好地使其散热。一般而言，在这些电子部件中使用树脂等高分子材料作为散热构件，然而其本身的导热率极低，因此必须与高导热性的填料复合化。

作为高导热性的填料提出了各种材料，尤其是氮化铝具有与金属相近的高导热率，因此其烧结体已实用化用作半导体的基板，除此之外还能够以粉末形态作为散热用填料使用。

一般而言，作为填料使用的氮化铝是平均粒径为1～100μm左右的氮化铝粉末，为了得到所希望的导热率，希望在树脂中以填充率60体积％以上(尤其是70体积％以上)掺合。另外，为了进一步提高填充率，也会将不同粒径分布的填料加以组合。在此情况下，一般而言，具有10μm以上的大平均粒径的氮化铝粉末对于树脂的填充性优异，因此与微细的氮化铝粉末一起作为填料会发挥出重要的功用。

因此，关于这种具有较大粒径的氮化铝粉末，目前为止已提出各种制造方法。

例如有以下的大粒径氮化铝粉末的制造方法，其特征在于，将由金属铝粉末30～80重量份与氮化铝粉末70～20重量份的合计100重量份构成的混合粉末压制造粒，并将制成的混合造粒体在含氮的非氧化性气氛中以800～1200℃烧成之后，进行破碎及分级(专利文献1)。

另外，例如已知有以下的球状氮化铝系粒子的制造方法，其特征在于，包括下述工序：烧成工序I，将多孔质氧化铝颗粒在1450℃～1900℃的温度下烧成，使其氮化至氮化铝含量成为50～90质量％；及烧成工序II，将上述烧成工序I之中所得到的粒子在还原性气体浓度高于烧成工序I的气氛下，以1580℃～1900℃的温度烧成，使其氮化至氮化铝含量成为75～99质量％；该球状氮化铝系粒子是平均粒径为10～200μm、粒子的球度为0.80以上的球状氮化铝系粒子，并且由核心和表面层形成，所述核心含有氮氧化铝，所述表面层由形成于上述核心表面且厚度2μm以上的氮化铝形成，粒子中的氮化铝含有率为75～99质量％、相对密度为85％以上(专利文献2)。

此外，还有以下的氮化铝颗粒的制造方法，其特征在于，包括下述工序：还原氮化工序，将多孔质氧化铝颗粒在1400℃以上且1700℃以下的温度下还原氮化，制成多孔质氮化铝颗粒；及烧结工序，将上述还原氮化工序所得到的多孔质氮化铝颗粒在1580℃以上且1900℃以下进行烧结(专利文献3)。

另一方法，已知以下的氮化铝烧结颗粒的制造方法，其特征在于，例如将含有热塑性树脂、氮化铝粉末及烧结助剂的树脂组合物挤出成形，成形为绞股状生坯体之后，将该绞股状生坯体切割加工，得到生坯片，接下来将所得到的生坯片烧成(专利文献4)。

另外还已知以下的氮化铝的制造方法，其特征在于，在2～30个大气压的氮气气氛中，通过燃烧合成反应将平均粒径为10～250μm的金属铝粉末氮化(专利文献5)。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开平7-215707号公报

专利文献2：日本特开2016-37438号公报

专利文献3：日本特开2013-87042号公报

专利文献4：日本特开2013-60322号公报

专利文献5：日本特开2000-16805号公报

发明内容

发明所要解决的课题

然而，在如专利文献1或专利文献5的方法中，在用来得到粉体的破碎工序时，会副生成氮化铝的微粉，而这种微粉会牢固地附着于其他粒子，因此难以通过分级等来去除。而且，混有这种无法完全除去的微粉的氮化铝粉末难以大量混入树脂中，无法期待提升对于树脂的填充率。

专利文献2～3的方法是将氧化铝颗粒(造粒物)通过还原法来制造氮化铝的方法，然而并不容易将氧化铝颗粒完全转化为氮化铝，实际上会成为在氮化铝粒子中多少残存了氧化铝的状态。尤其，在想要制造具有大粒径的氮化铝粉末的情况下，上述问题有可能会更显著化。氧化铝残存会造成成为氧含量较高的氮化铝粉末。而且，在这些方法中，实施了氧化处理，这也有可能成为使氮化铝粉末中的氧含量增大的一个原因。若氮化铝的氧含量变高(即导热性低的氧化铝残存)，则导热率有可能相应地随之降低，作为填料的功能也会降低。

另外，在专利文献2～3的方法中，若在氧化铝颗粒中掺合粘结剂树脂、烧结助剂等添加物，则这些添加物中的成分(碳、稀土元素等)将残存于氮化铝粉末中，因此有可能无法充分得到氮化铝本来的特性。

在如专利文献4的方法中，能够较容易地制作出具有大粒径的氮化铝颗粒，然而氧化钇等的烧结助剂本身可能会成为降低导热性的原因。另外，如果作为原料使用的氮化铝中也含有杂质，这也会成为妨碍导热性提升的原因。

因此，本发明的主要目的在于提供一种氮化铝系粉末，其中无法完全除去的微粉少、对于高分子材料的填充性优异且导热性也优异。

用于解决课题的手段

本发明人鉴于现有技术的问题点反复钻研，结果发现，通过特定的制造方法所得到的氮化铝系粉末具有特殊的构成、特性，从而完成了本发明。

即，本发明涉及下述氮化铝系粉末及其制造方法。

1.一种氮化铝系粉末，其是由氮化铝系粒子形成的粉末，其特征在于，

(1)平均粒径D50为15～200μm，

(2)粒径为5μm以下的粒子的含量以个数基准计为60％以下，

(3)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，

(4)氧含量为0.5重量％以下，

(5)硅含量为1000重量ppm以下，铁含量为1000重量ppm以下。

2.如上述第1项所述的氮化铝系粉末，其中包含粒径为5μm以下的微细粒子固着在粒径超过5μm的粒子上的凝集粒子。

3.如上述第1项所述的氮化铝系粉末，其中包含粒径为1μm以下的微细粒子固着在粒径超过5μm的粒子上的凝集粒子，且固着在粒径超过5μm的粒子单面上的微细粒子的平均个数为50个以下。

4.如上述第1项所述的氮化铝系粉末，其碳含量为0.1重量％以下。

5.如上述第1项所述的氮化铝系粉末，其BET比表面积为0.08～0.5m²/g。

6.一种氮化铝系粉末的制造方法，其特征在于，包括在非氧化性气氛下且1600～2000℃下对氮化铝粉末原料进行热处理的工序，该氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，b)氧含量为0.5重量％以下，c)硅含量为1000重量ppm以下，铁含量为1000重量ppm以下。

7.如上述第6项所述的制造方法，其中，氮化铝粉末原料为粉碎物。

8.如上述第6项所述的制造方法，其中，在上述工序之前，作为制备该氮化铝粉末原料的工序还包括以下工序：通过将铝与氮气反应所得到的反应物粉碎而得到氮化铝粉末原料。

9.一种组合物，其含有上述第1～5项中任一项所述的氮化铝系粉末及高分子材料。

发明效果

依据本发明，可提供一种氮化铝系粉末，其中无法完全除去的微粉少、对于高分子材料的填充性优异且导热性也优异。

根据本发明的氮化铝系粉末，妨碍向高分子材料的填充性的微粉(尤其是粒径为5μm以下的微细粒子)减少，因此能够以高填充率掺合至高分子材料中，其结果是，可提供能够发挥高导热性或散热性的材料。另外，本发明的氮化铝系粉末，不需利用烧结助剂、有机粘结剂等的添加剂即可控制为希望的粒子尺寸，因此与含有这些添加剂的情况相比，能够更可靠地得到氮化铝本来的特性。

另外，根据本发明的制造方法，即使将较大量含有微粉的粉碎物作为原料来使用，通过规定的热处理，也能够将微粉收进大的粒子而实质上固着或一体化，其结果是，可效率良好地减少微粉，而且可得到由大粒径的粒子形成的粉末。

具有这种特征的本发明的氮化铝系粉末，举例来说，除了适合使用于以高分子材料(合成树脂等)为基体的高导热性成型品之外，还适合作为润滑脂、粘接剂、涂料等所使用的高导热性填料(填料用粉末)。更具体而言，作为搭载发热部件的设备(例如IPU、集成电路、动力模块、显示器、LED灯、变流器、充电器等)的壳体、底架、基板、密封材、导热板、散热器材及其他高导热材料，可使用本发明的氮化铝系粉末或含有其的树脂组合物。

附图说明

图1是表示以扫描式电子显微镜观察实施例1所得的氮化铝粉末的粒子的结果的图。图1(a)表示热处理前的粒子。图1(b)表示热处理后的粒子。

图2是表示测量实施例1所得的氮化铝粉末之中固着在基材粒子表面的微细粒子个数的情形的图。

图3是表示测量比较例4所得的氮化铝粉末之中固着在基材粒子表面的微细粒子个数的情形的图。

具体实施方式

1.氮化铝系粉末

本发明的氮化铝系粉末(本发明粉末)是由氮化铝系粒子形成的粉末，其特征在于，

(1)平均粒径D50为15～200μm，

(2)粒径为5μm以下的粒子以个数基准计为60％以下，

(3)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，

(4)氧含量为0.5重量％以下，

(5)硅含量为1000重量ppm以下，铁含量为1000重量ppm以下。

本发明粉末的平均粒径D50为15～200μm，优选为50～150μm。在平均粒径D50小于15μm的情况下，有可能对于高分子材料的填充性变低。另外，在平均粒径D50超过200μm的情况下，与树脂等高分子材料混合时，会有与高分子材料分离的情形。

另外，在本发明粉末之中，粒径为5μm以下的粒子的含量以个数基准计为60％以下，优选为55％以下。若上述含量超过60％，则向高分子材料的填充性降低，甚至无法得到具有高导热性或散热性的组合物。此外，上述含量的下限值，最优选0％，通常只要在0.1％左右即可。

粒径为5μm以下(尤其是粒径为1μm以下)的微细粒子，如上所述，会成为填充至高分子材料时的障碍，如果其量多，则难以制备出所希望的树脂组合物等。因此希望将微细粒子除去，然而微细粒子并不是单独存在，而会有附着于较大的粒子的倾向。因此，难以通过分级等仅将该微细粒子完全分离，即使分离也要花费巨大的工夫和成本。与此相对，在本发明粉末中，这种微细粒子大幅减少。这就例如由本发明的制造方法所得到的本发明粉末那样，通过微细粒子固着于其他粒子(尤其是粒径超过5μm的粒子)或一体化，不需利用分离处理，即可实现微细粒子的含量的降低化。因此，本发明粉末的特征之一在于，至少包含粒径为5μm以下的微细粒子固着在粒径超过5μm的粒子上的凝集粒子。该凝集粒子至少在高分子材料中能够实质上表现为一个粒子，对于向高分子材料的填充性等也不会造成不良影响。此处，所谓固着是指微细粒子粘附而被固定于其他粒子、然而该微细粒子的形态仍然可确认的状态。

但是，对于1个超过5μm的粒子(基材粒子)，粒径为5μm以下(优选为粒径为1μm以下)的微细粒子固着的个数若变多，则在与树脂等的混练时，有可能微细粒子从基材粒子脱落(分离)的个数增加，因此固着于基材粒子上的微细粒子个数越少越好。特别是，在包含基材粒子上固着有粒径为1μm以下微细粒子的凝集粒子、且以电子显微镜等观察固着于基材粒子上的粒径为1μm以下微细粒子数时，在由一个方向观察一个基材粒子整体时的视野内，固着于基材粒子上的微细粒子的平均个数(每1个基材粒子上存在的微细粒子个数)希望为50个以下，尤其更希望为10个以下。其下限值越小越好，例如为1个。更具体而言，任意选出30个相对于平均粒径D50为±15％大小的基材粒子(粒径超过5μm的粒子)，统计出各基材粒子表面(由一个方向观察一个基材粒子整体时的视野内)上存在的1μm以下的微细粒子个数，该基材粒子30个上存在的微细粒子的平均个数(每1个基材粒子上存在的微细粒子个数)优选为50个以下，尤其是更优选为1～10个。

本发明粉末中的碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，优选为0～0.05重量％。若上述含量超过0.1重量％，则会有无法充分得到氮化铝本来的特征(尤其是导热性)的情形。此外，上述含量为碱土金属元素及稀土元素的合计含量。

碱土金属元素可列举例如钙、锶、钡和镭中的至少1种。另外，稀土元素可列举钇、镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥中的至少1种。因此，不含例如氧化钇等的烧结助剂或来自其的成分(尤其是上述元素)，也是本发明粉末的特征之一。

本发明粉末的氧含量通常为0.5重量％以下，优选为0.2重量％以下。若氧含量超过0.5重量％，则导热性降低。氧含量的下限值并无限定，通常为0.01重量％左右即可。

本发明粉末的碳含量通常为0.1重量％以下，优选为0.06重量％以下。若碳含量超过0.1重量％，则导热性有可能降低。碳含量的下限值并无限定，通常为0.005重量％左右即可。

在本发明粉末中，硅含量为1000重量ppm以下，铁含量为1000重量ppm以下。需要说明的是，硅含量和铁含量的下限并无特别限定，为了避免纯化造成的成本增大，通常任一种均为100重量ppm左右即可。因此，作为本发明粉末的原料，适合使用通过所谓直接氮化法所得到的氮化铝粉末作为本发明粉末的原料。更具体而言，能够以通过将铝与氮气反应得到的反应物粉碎所得到的氮化铝粉末作为原料。

本发明粉末的BET比表面积优选为0.05～0.50m²/g，尤其是优选为0.08～0.49m²/g。因此，例如可设定为0.05～0.1m²/g。通过设定在此范围内，可有效地抑制混练至树脂等时的粘度上升，其结果是，可得到高填充率。

另外，在本发明中，可使用在高分子材料中添加有本发明粉末时的混合物的粘度作为表示对于高分子材料的填充性的指标。

第一，可举出以下方面：在高分子材料与本发明粉末的混合物之中，到达一定的粘度所需要的本发明粉末的掺合量较多。更具体而言，如后述的试验例1(5-1)所示那样，在相对于硅酮油增加本发明粉末的添加量的情况下，以其混合物的粘度成为45～50Pa·s(25℃)的范围内的时间点的本发明粉末的含有率(填充率)作为指标。在本发明中，该填充率优选为50体积％以上，尤其更优选为55体积％以上，进而最优选为60体积％以上。以往的含有微细粒子的氮化铝粉末中，该微细粒子较多地存在，因此以较少量的添加即增粘而到达上述一定的粘度。与此相对，本发明粉末中，到达上述一定的粘度为止，可掺合50体积％以上。即，此数值代表对于高分子材料可发挥出高填充性。

第二，将混合物中的本发明粉末的填充率固定，以由此得到的组合物的粘度作为指标。如后述的试验例1(5-2)所示那样，在本发明中，将与硅酮油的混合物中的本发明粉末的填充率设定为50体积％和60体积％，并分别测定了粘度。本发明粉末的填充率50体积％的粘度优选为25Pa·s以下，尤其更优选为8～22Pa·s。同样地，本发明粉末的填充率60体积％的粘度优选为45Pa·s以下，尤其更优选为25～36Pa·s。按照这样，本发明粉末即使是在一定的填充率下，也能够维持较低的粘度(即较高的流动性)。

2.氮化铝系粉末的制造方法

本发明粉末，可通过例如以下的氮化铝系粉末的制造方法适当地制造，该制造氮化铝系粉末的方法的特征在于，包括在非氧化性气氛下且1600～2000℃下对氮化铝粉末原料进行热处理的工序(热处理工序)，该氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，b)氧含量为0.5重量％以下，c)硅含量为0～1000重量ppm，铁含量为0～1000重量ppm。

起始材料

在本发明中，使用a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.1重量％以下，b)氧含量为0.5重量％以下，c)硅含量为0～1000重量ppm，铁含量为0～1000重量ppm的氮化铝粉末原料作为起始材料。

这种粉末原料本身可使用公知或市售的物品。另外还可使用通过公知的制造方法所制造出的氮化铝粉末。例如可使用通过将氧化铝粉末还原所得到的氮化铝粉末(由还原法所得到的氮化铝粉末)、通过将铝粉末氮化所得到的氮化铝粉末(由直接氮化法所得到的氮化铝粉末)等中的任一种。其中，从较低成本且容易制造氮化铝粉末的观点出发，适合使用直接氮化法所产生的氮化铝粉末。在本发明中，直接氮化法除了将金属铝粉末在氮气中加热至1000℃以上的方法(狭义的直接氮化法)之外，还包括燃烧合成法。即，由包括通过燃烧合成反应将金属铝粉末氮化的工序的方法所得到的氮化铝粉末也适合作为氮化铝粉末原料来使用。

在本发明中，作为氮化铝粉末原料，适合使用粉碎物。即，通过将合成出的氮化铝粗粉末或块状物机械粉碎所得到的粉碎物也可适合使用。在本发明的制造方法中，即使如粉碎物这样含有微细粒子(通常粒径为5μm以下，特别是1μm以下)而且这种微细粒子的一部分或全部是由无法除去的粉末构成的情况下，通过特定热处理使微细粒子固着或一体化于较大的粒子，可有效地抑制微细粒子造成的填充性降低。

因此，本发明适合使用作为粉碎物的通过直接氮化法所得到的氮化铝粉末作为起始材料。即，本发明还包括一种包括下述工序的方法：在热处理工序之前，通过直接氮化法制备起始材料。更具体而言，本发明还包括以下的方法，在热处理工序之前，还包括以下工序作为制备氮化铝粉末原料的工序：通过将铝与氮气反应所得到的反应物粉碎而得到氮化铝粉末原料。

氮化铝粉末原料的平均粒径D50并未受到特别限定，通常为1～200μm左右，尤其是优选为15～100μm。另外，构成氮化铝粉末原料的粒子的形状并无限定，可为例如球状、扁平状、无定形状等中的任一种。但是，由于可使用粉碎物，因此由具有棱角的无定形状的粒子形成的粉末也适合作为起始材料使用。根据本发明的制造方法，例如图1所示那样，粉碎物具有特征性棱角形状的粒子(图1(a))也会变化为其角部被去除的较圆滑形状(图1(b))。即，作为本发明粉末的特征之一，可举出由具有角部带圆角的形状的氮化铝系粒子构成。其可通过后述示出的热处理工序得到。

热处理工序

在热处理工序中，将如上述这样的氮化铝粉末原料在非氧化性气氛下且1600～2000℃下进行热处理。

热处理温度通常为1600～2000℃左右即可，尤其优选为1650～1950℃。通过在这种温度下热处理，可使微粉(尤其是粒径为5μm以下的微细粒子)有效地固着或一体化于较大的粒子。同时，对于具有棱角的无定形状的粒子，可制成其角部消失而带有圆角的粒子。热处理气氛只要是非氧化性气氛即可，例如可为还原性气氛、不活泼气体气氛、真空下等任一种。热处理时间通常可在0.5～48小时的范围内适当地设定，然而并不限定于此。

在实施热处理工序之后，可根据需要实施分级等的处理，尤其是在本发明中，希望不进行粉碎工序。在粉碎工序中会产生微粉，因此用来调整粒度的粉碎希望是在热处理工序前进行。

3.含有本发明粉末的组合物

本发明包括含有本发明粉末及高分子材料的组合物(本发明组合物)。即，含有高分子材料及作为高导热性填料的本发明粉末的高导热组合物也包括在本发明中。

高分子材料可列举例如树脂、橡胶、弹性体等。更具体而言，作为树脂成分可列举例如：硅树脂、酚醛树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、二甲苯树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、环氧树脂、热固化性聚丁二烯、呋喃树脂、聚氨酯树脂、烷基苯树脂、三聚氰二胺树脂、不饱和聚酯树脂、饱和醇酸树脂(甘酞树脂、不饱和醇改性邻苯二甲酸树脂、间苯二甲酸系树脂、对苯二甲酸系树脂、脂肪族聚酯树脂、聚碳酸酯树脂)等。作为橡胶可列举例如：氟橡胶、硅橡胶、聚氨酯橡胶等。作为弹性体可列举例如：苯乙烯系弹性体、聚烯烃系弹性体、聚氯乙烯系弹性体、聚氨酯系弹性体、聚酰胺系弹性体等。这些高分子材料，在常温下可为液状或固体。该各高分子材料本身可采用公知或市售的物品。

这些之中，本发明粉末适合作为对于硅树脂等的硅系高分子材料的填充材(填料)使用。对于硅系高分子材料，能够以较高的填充率掺合本发明粉末。

另外，在本发明组合物中，在不妨碍本发明的效果的范围内，也可掺合本发明粉末以外的添加剂。可列举例如本发明粉末以外的填料、着色材、抗氧化剂、紫外线吸收剂、增塑剂等。

通过使该各种材料含有本发明粉末，可制备出导热性等优异的树脂组合物。该情况下的本发明组合物中的本发明粉末的含量并未受到特别限定，可制造出通常为50体积％以上，尤其是60～90体积％，进而为80～95体积％的高填充率的组合物。该组合物(复合材料)中，通过以高填充率掺合本发明粉末，可发挥出优异的导热性或散热性。

本发明粉末与高分子材料的混合只要能够均匀混合，则可采用任意方法。例如只要使用搅拌机、捏和机等的公知的混合机来混合即可。

以这样的方式所得到的本发明组合物，通过进一步成形，能够以成形体的形态来提供。成形方法并不受特别限定，例如可采用压制成形、挤出成形、射出成形等的公知的成形方法。

在本发明的成形体中，特定氮化铝系粉末(填料)较均匀地分散，因此可得到高导热性。因此，例如可作为散热用材料或高导热材料广泛使用于各种制品(电子设备、汽车部件、医疗设备等)。尤其适合用作搭载发热部件的设备的构成构件。此情况下，在与公知的散热用材料或高导热材料同样的条件下使用，可得到希望的效果。

实施例

以下示出实施例和比较例，更具体地说明本发明的特征。但是，本发明的范围不受实施例限定。

实施例1

以日本特开2000-16805号公报(专利文献5)的“实施例2”的“No.8”所记载的方法得到氮化铝之后，通过颚式破碎机及辊式破碎机，制备出粒径约0.5mm的氮化铝粉末。将所得到的粉末用氧化铝制研钵粉碎时，随时确认粒度来进行粉碎，从而得到平均粒径D50：60μm的粉末。将其作为氮化铝粉末原料来使用。将此粉末原料500g装入碳容器，利用真空脱脂烧结炉(岛津MECTEM制)在氮气气氛中在1850℃下热处理24小时。冷却之后，由上述烧结炉取出氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

实施例2

除了使用调整成平均粒径D50：200μm的氮化铝粉末原料之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

实施例3

除了使用调整成平均粒径D50：30μm的氮化铝粉末原料之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

实施例4

除了将热处理温度设为2000℃，将热处理时间设为1小时之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。

实施例5

除了将热处理温度设为1600℃之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。

实施例6

除了使用调整成平均粒径D50：25μm的氮化铝粉末原料，将热处理温度设为1710℃，将热处理时间设为1小时之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

实施例7

除了使用调整成平均粒径D50：15μm的氮化铝粉末原料，将热处理温度设为1710℃，将热处理时间设为1小时之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

比较例1

除了使用调整成平均粒径D50：250μm的氮化铝粉末原料之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

比较例2

除了使用调整成平均粒径D50：5μm的氮化铝粉末原料，将热处理温度设为1710℃，热处理时间设为1小时之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。

比较例3

除了将热处理温度设为1500℃之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。

比较例4

不对实施例1中的调整成平均粒径D50：60μm的氮化铝粉末原料进行热处理，直接供于评价。

比较例5

除了使用调整成平均粒径D50：5μm的氮化铝粉末原料之外，与实施例1同样地，得到氮化铝系粉末。上述氮化铝粉末原料中，a)减土金属元素及稀土元素的含量为0.0重量％，b)氧含量为0.1重量％，c)硅含量为348重量ppm，铁含量为690重量ppm。

比较例6

氮化铝粉末原料使用市售的氮化铝粉末(古河电子株式会社制“FAN-f80”、平均粒径D50：80μm)。上述氮化铝中，a)碱土金属元素及稀土元素的含量为2.3重量％，b)氧含量为1.58重量％，c)硅含量为19重量ppm，铁含量为19重量ppm。

试验例1

对于各实施例及比较例所得到的粉末进行以下所示的各物性的评价。将其结果示于表1。

(1)粒度D50

以Microtrac BEL株式会社制激光衍射散射式粒径分布测定装置“MicrotracMT3300EXII”来测定试样。作为分散材，是使用六偏磷酸钠6％水溶液作为分散剂。

(2)组成、成分

(2-1)碱土金属元素及稀土元素的含量

将试样与11％氢氧化钠水溶液一起在加压容器内在130℃下加热2小时，使其溶解。将溶解的水溶液回收至石英烧杯，加入20％盐酸，在200℃的加热板上加热20分钟，制备出样品溶液。以Thermo Fisher Scientific株式会社制ICP发光光谱分析装置“iCAP6500DuoView”来分析所得到的样品溶液。

(2-2)氧含量

使用堀场制作所制的氧、氮分析装置“EMGA-920”来分析试样。

(2-3)铁含量

将试样与11％氢氧化钠水溶液一起在加压容器内在130℃下加热2小时，使其溶解。将溶解的水溶液回收至石英烧杯，加入20％盐酸，在200℃的加热板上加热20分钟，制备出样品溶液。以Thermo Fisher Scientific株式会社制ICP发光光谱分析装置“iCAP6500DuoView”来分析所得到的样品溶液。

(2-4)硅含量

将试样与11％氢氧化钠水溶液一起在加压容器内在130℃下加热2小时，使其溶解。将溶解的水溶液回收至石英烧杯，加入20％盐酸，在200℃的加热板上加热20分钟，制备出样品溶液。以Thermo Fisher Scientific株式会社制ICP发光光谱分析装置“iCAP6500DuoView”来分析所得到的样品溶液。

(2-5)碳含量

使用堀场制作所制的碳硫分析装置“EMIA-920V”来分析试样。

(3)粒子的构成、结构

(3-1)粒径为5μm以下的个数比例

根据利用扫描式电子显微镜进行的观察来测量粒径。使用日本电子株式会社制“JSM-6510A”，在倍率1000倍下观察统计学上可反映各粉末特性的100个粒子。

(3-2)固着粒子数

根据利用扫描式电子显微镜进行的观察，测量固着于1个基材粒子上的粒径为1μm以下的个数。使用日本电子株式会社制“JSM-6510A”，以倍率100倍进行观察，接下来，以5000倍来观察该100倍视野内的粒子。测量对象粒子的最长的粒径部分(最长径)作为粒子的大小，任意选定30个对于平均粒径D50为±15％大小的粒子(粒径超过5μm粒子)，统计出基材粒子表面(由一个方向观察1个基材粒子整体时的视野内)上存在的1μm以下的微细粒子个数，计算出固着于30个基材粒子上的微细粒子的平均个数(每1个基材粒子上固着的微细粒子个数)。

例如，图2表示测量实施例1的样品的固着粒子数的情形。在实施例1中，D50为60μm，因此±15％的大小的粒子的粒径为51～69μm的范围。作为具有该范围的粒径的一个粒子，选定最长径为59μm的粒子，将在该视野面观察到的微细粒子以○记号来标记，并测量其个数。其结果是，在该视野面确认到1个微细粒子，因此固着于该基材粒子上的微细粒子的数目为1个。同样地，对于合计30个基材粒子测量微细粒子的固着数，将微细粒子的合计量除以30，求得其平均值。

为了进行比较，图3表示了测量比较例4的样品的固着粒子数的情形。在比较例4中，D50为60μm，因此±15％的大小的粒子的粒径为51～69μm的范围。作为具有该范围的粒径的粒子，选定最长径为56μm的粒子，将在该视野面观察到的微细粒子以○记号来标记，并测量其个数。其结果是，在该视野面确认到109个微细粒子。此外，与实施例1的情况同样地，对于合计30个基材粒子测量微细粒子的固着数，求得其平均值。

(4)BET比表面积

使用Mountech株式会社制“Mac Sorb HM model-1210”来测定试样。

(5)对于高分子材料的填充特性

(5-1)填充率

将各粉末与市售的硅酮油“信越聚硅酮KF-96-500cs”(信越化学工业株式会社制)混合时，增加各粉末的加入量，同时调查其混合物成为一定的粘度的加入量。更具体而言，在数字粘度计“DV-II+Pro”(Brooke Fields公司制)50rpm(25℃)的条件下，将粘度45～50Pa·s(25℃)设定为基准粘度。加入量越多的粉末代表填充性越优异。此情况下，在表1中，将混合物固化的情况记为“固化”，两者分离的情况记为“分离”。

(5-2)混合物的粘度

a)秤量各粉末32.6g，与和上述(5-1)相同的硅酮油9.7g混合。用搅拌机混合3分钟，制备出粘度评价用的试样，作为50vol％的评价试样。

b)秤量各粉末47.2g，与和上述(5-1)相同的硅酮油9.4g混合。用搅拌机混合3分钟，制备出粘度评价用的试样，作为60vol％的评价试样。

c)以注射器量取上述a)及b)的粘度评价用试样0.7ml，并利用与上述(5-1)相同的数字粘度计进行粘度测定。粘度在试样温度25℃、转速50rpm的条件下进行测定。粘度越低代表对于树脂的填充性越优异。此情况下，在表1中，将混合物固化的情况记为“固化”，将两者分离的情况记为“分离”。

[表1]

由表1的结果也明显可知，比较例1～5的氮化铝系粉末的微粉多，因此无法得到优异的填充特性。尤其是比较例4，固着于粒子上的粒径为1μm以下的粒子多。粒径为1μm以下的粒子在作为填料与树脂混练时会分离从而引起粘度的上升。比较例6的市售品虽然填充特性良好，但是碱土金属元素及稀土元素的含量变高。与此相对，可知各实施例的氮化铝系粉末中，碱土金属元素及稀土元素等的含量低，而且微细粒子较少，此外，各实施例中，固着于基材粒子上的粒径为1μm以下的粒子会凭借热处理时的物质扩散而被收进粒子内(一体化)，因此可减少固着的微细粒子数，其结果是，可提升对于高分子材料的填充特性(填充率)。