具体实施方式

以下，对本发明的优选实施方式进行说明。本发明并不限定于下述实施方式。

本实施方式所涉及的复合物具备金属填料(metal filler)和树脂组合物，该金属填料包含第一金属粉末。金属填料也可以称为复合物中包含的金属粉末整体。第一金属粉末包含多个第一金属粒子。即，第一金属粉末是指多个第一金属粒子整体。第一金属粒子的表面的至少一部分被含有Si(硅)的玻璃覆盖。例如，第一金属粒子的表面的至少一部分可以被玻璃膜或玻璃层覆盖。玻璃膜或玻璃层可以由含有Si的多个玻璃粒子构成。除了第一金属粉末以外，复合物可以进一步包含至少一种其他金属粉末。树脂组合物可以覆盖构成金属填料的各金属粒子的表面。树脂组合物可以存在于金属填料之间，金属填料可以通过树脂组合物彼此黏合。复合物可以进一步包含非金属填料(例如，二氧化硅或金属氧化物)。

随着构成金属填料的各金属粒子的粒径的减少，金属粒子之间的间隙减少。随着金属粒子之间的间隙的减少，复合物中的金属填料的填充率(含量)增加。随着金属填料的填充率的增加，复合物的相对磁导率增加。另一方面，随着金属粒子的粒径的减少，各金属粒子的比表面积增加。随着金属粒子的比表面积的增加，金属填料容易凝聚，复合物的流动性受损。假设在第一金属粒子未被玻璃覆盖的情况下，中值粒径相对小的第一金属粉末尤其容易凝聚，由于第一金属粉末的凝聚，复合物的流动性容易受损。然而，通过用玻璃覆盖第一金属粒子的表面，可抑制第一金属粉末的凝聚，并且减少作用于第一金属粒子之间的摩擦力。其结果，可抑制由于第一金属粉末的中值粒径小而导致的复合物的流动性的下降。换言之，通过用玻璃覆盖第一金属粒子的表面，能够抑制由于金属填料的填充率的增加而导致的复合物的流动性的下降。

第一金属粒子的表面上的玻璃的覆盖率越高，第一金属粉末越不易凝聚，越容易减少作用于第一金属粒子之间的摩擦力，越容易提高复合物的流动性。因此，第一金属粒子的表面整体可以被含有Si的玻璃覆盖。但是，也可以仅第一金属粒子的表面的一部分被含有Si的玻璃覆盖。第一金属粉末不易凝聚，容易提高复合物的流动性，因此第一金属粉末中包含的所有的第一金属粒子的表面可以被含有Si的玻璃覆盖。但是，也可以仅第一金属粉末中包含的一部分第一金属粒子的表面被含有Si的玻璃覆盖。

除了第一金属粉末以外，金属填料可以包含中值粒径与第一金属粉末不同的至少一种其他金属粉末。例如，除了第一金属粉末以外，金属填料可以还包含第二金属粉末。第二金属粉末包含多个第二金属粒子。即，第二金属粉末是指多个第二金属粒子整体。第二金属粉末的中值粒径大于第一金属粉末的中值粒径。假设在复合物仅包含第二金属粉末作为金属填料的情况下，在第二金属粒子之间容易形成间隙，复合物中的金属填料的填充率容易下降。另一方面，在复合物包含第一金属粉末及第二金属粉末作为金属填料的情况下，比第二金属粒子小的第一金属粒子容易填充到形成在第二金属粒子之间的间隙中。其结果，复合物中的金属填料的填充率容易提高。根据第一金属粉末及第二金属粉末的质量比容易控制复合物的相对磁导率，复合物的相对磁导率容易提高。

第二金属粒子的表面可以不被含有Si的玻璃覆盖。第二金属粒子的表面的至少一部分可以被含有Si的玻璃覆盖。通过用玻璃覆盖第二金属粒子的表面，可抑制第二金属粉末的凝聚，并且可抑制复合物的流动性的下降。第二金属粒子的表面整体可以被含有Si的玻璃覆盖。但是，也可以仅第二金属粒子的表面的一部分被含有Si的玻璃覆盖。第二金属粉末中包含的所有的第二金属粒子的表面可以被含有Si的玻璃覆盖。也可以仅第二金属粉末中包含的一部分第二金属粒子的表面被含有Si的玻璃覆盖。复合物中包含的所有的金属粉末可以被含有Si的玻璃覆盖。

第一金属粉末的中值粒径(D50)为1.0μm以上且5.0μm以下，优选为1.5μm以上且3.0μm以下，更优选为2.17μm以上且2.31μm以下。由于在复合物中包含具有上述D50的微细的第一金属粉末，因此复合物中的金属填料的填充率容易提高。假设在第一金属粉末的D50在上述范围内，且第一金属粒子的表面未被玻璃膜覆盖的情况下，第一金属粉末容易凝聚，复合物的流动性容易下降。然而，通过用玻璃覆盖第一金属粒子的表面，即使在第一金属粉末的D50在上述范围内的情况下，也可抑制第一金属粉末的凝聚，并且可抑制复合物的流动性的下降。第一金属粉末的D10例如可以为1.08μm以上且1.2μm以下。第一金属粉末的D90例如可以为3.88μm以上且4.43μm以下。在第一金属粉末的D10或D90在上述范围内的情况下，复合物中的金属填料的填充率容易提高。第一金属粉末的D10、D50及D90可以根据基于第一金属粉末的体积的第一金属粉末的粒度分布来计算。第一金属粉末的粒度分布例如可以使用激光衍射散射式的粒度分布测定装置来进行测定。第一金属粉末的粒度分布可以在第一金属粉末与复合物的其他成分混合之前进行测定。第一金属粉末的D10、D50及D90分别为包括玻璃的厚度的值。玻璃的厚度可以明显小于各个第一金属粒子的粒径。例如，覆盖第一金属粒子的玻璃的厚度尺度可以为纳米(nm)。

第二金属粉末的中值粒径(D50)可以为20.0μm以上且30.0μm以下，优选为22μm以上且28μm以下，更优选为24.0μm以上且26.0μm以下。当在复合物中包含具有上述D50的微细的第二金属粉末时，复合物中的金属填料的填充率容易提高。第二金属粉末的D10例如可以为6.0μm以上且12.0μm以下。第二金属粉末的D90例如可以为40μm以上且65μm以下，优选为45μm以上且65μm以下。在第二金属粉末的D10或D90在上述范围内的情况下，复合物中的金属填料的填充率容易提高。第二金属粉末的D10、D50及D90可以根据基于第二金属粉末的体积的第二金属粉末的粒度分布来计算。第二金属粉末的粒度分布例如可以使用激光衍射散射式的粒度分布测定装置来进行测定。第二金属粉末的粒度分布可以在第二金属粉末与复合物的其他成分混合之前进行测定。在第二金属粉末被玻璃覆盖的情况下，第二金属粉末的D10、D50及D90分别为包括玻璃的厚度的值。玻璃的厚度可以明显小于各个第二金属粒子的粒径。例如，覆盖第二金属粉末的玻璃的厚度尺度可以为纳米(nm)。

第一金属粉末的质量可以表示为M1。第二金属粉末的质量可以表示为M2。在第一金属粉末的D50为1.0μm以上且5.0μm以下(优选为2.17μm以上且2.31μm以下)，且第二金属粉末的D50为20.0μm以上且30.0μm以下(优选为24.0μm以上且26.0μm以下)的情况下，100×M1/(M1+M2)可以为5以上且30以下，100×M2/(M1+M2)可以为70以上且95以下。在100×M1/(M1+M2)及100×M2/(M1+M2)在上述范围内的情况下，第一金属粒子容易填充到形成在第二金属粒子之间的间隙中，复合物中的金属填料的填充率容易提高。其结果，复合物的相对磁导率容易增加。根据上述相同的理由，100×M1/(M1+M2)可以优选为13以上且23以下，100×M2/(M1+M2)可以优选为77以上且87以下。

覆盖第一金属粒子的表面的玻璃至少含有Si。含有Si的玻璃可以进一步含有例如选自由O(氧)、B(硼)、Na(钠)及Al(铝)组成的组中的至少一种元素。玻璃例如可以包含SiO₂(硅酸玻璃)或硼硅酸玻璃。由含有Si的玻璃形成的多个粒子可以覆盖第一金属粒子的表面。用上述玻璃覆盖第一金属粒子的表面的方法例如可以为喷雾干燥器。即，可以向第一金属粉末喷雾含有Si的表面处理液。含有Si的表面处理液可以为包含玻璃本身的液体、或含有玻璃原料的液体。用上述玻璃覆盖第一金属粒子的表面的方法也可以为含浸法。例如，第一金属粉末也可以浸渍在含有Si的表面处理液中。附着有表面处理液的第一金属粉末也可以根据需要被加热。

构成金属填料的金属粒子的表面可以被偶联剂覆盖。第一金属粒子的表面可以进一步被偶联剂覆盖。但是，覆盖金属填料的偶联剂并不相当于含有Si的玻璃。第一金属粒子不仅可以具有被玻璃覆盖的表面，还可以具有被偶联剂覆盖的表面。作为偶联剂，优选为硅烷偶联剂。复合物可以进一步包含具有被偶联剂覆盖的表面的金属粉末作为与第一金属粉末不同的金属粉末。复合物也可以进一步包含具有用磷酸(例如有机磷酸)处理过的表面的金属粉末。例如，复合物也可以进一步包含具有被磷酸盐覆盖的表面的金属粉末。第一金属粒子不仅可以具有被玻璃覆盖的表面，还可以具有用磷酸处理过的表面。

第一金属粉末可以含有例如选自由金属单体及合金组成的组中的至少一种。合金可以含有选自由固溶体、共晶及金属间化合物组成的组中的至少一种。第一金属粉末可以含有一种金属元素或多种金属元素。第一金属粉末中包含的金属元素例如可以为贱金属元素、贵金属元素、过度金属元素或稀土元素。

第一金属粉末中包含的金属元素例如可以为选自由铁(Fe)、铜(Cu)、钛(Ti)、锰(Mn)、钴(Co)、镍(Ni)、锌(Zn)、铝(Al)、锡(Sn)、铬(Cr)、钡(Ba)、锶(Sr)、铅(Pb)、银(Ag)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)及镝(Dy)组成的组中的至少一种。第一金属粉末也可以含有除了金属元素以外的元素。第一金属粉末也可以含有例如氧(О)、铍(Be)、磷(P)、硼(B)或硅(Si)。第一金属粉末可以为软磁性体或强磁性体。

第一金属粉末可以为含有Fe的合金。第二金属粉末也可以为含有Fe的合金。复合物中包含的所有的金属填料可以为含有Fe的合金。通过复合物具有含有Fe的合金作为金属填料，复合物能够具有高相对磁导率。具有高相对磁导率的复合物例如可以适用于电感器或EMI滤波器。第一金属粉末可以为含有Fe、Cr及Si的合金。在第一金属粉末为含有Fe、Cr及Si的合金的情况下，容易抑制第一金属粉末生锈。并且，在第一金属粉末为含有Fe、Cr及Si的合金的情况下，容易抑制复合物的固化物(例如电感器中除了线圈以外的部分)中的铁损(core loss)。根据相同的理由，第二金属粉末也可以为含有Fe、Cr及Si的合金。根据相同的理由，复合物中包含的所有的金属填料可以为含有Fe、Cr及Si的合金。

含有Fe的合金的组成并不限定于上述组成。例如，第一金属粉末可以包含Fe(铁)、Co(钴)、Ni(镍)、Si(硅)、B(硼)、P(磷)、C(碳)、含有元素α及元素β的金属玻璃，元素α可以为选自由Nb(铌)及Mo(钼)组成的组中的至少一种元素，元素β可以为选自由Cr(铬)及Zr(锆)组成的组中的至少一种元素。第一金属粉末也可以包含选自由Fe-Si系合金、Fe-Si-Al系合金(铝硅铁粉)、Fe-Ni系合金(透磁合金)、Fe-Cu-Ni系合金(透磁合金)及Fe-Co系合金(波门杜尔铁钴合金)组成的组中的至少一种。

第一金属粉末也可以为Fe单体。第一金属粉末例如可以包含非晶系铁粉及羰基铁粉中的至少任一者。

第一金属粉末可以包含由选自由Nd-Fe-B系合金(稀土磁铁)、Sm-Co系合金(稀土磁铁)、Sm-Fe-N系合金(稀土磁铁)及Al-Ni-Co系合金(铝镍钴磁铁)组成的组中的至少一种形成的金属磁铁。

第二金属粉末可以包含选自由上述金属单体及化合物组成的组中的至少一种。第二金属粉末的组成可以与第一金属粉末的组成相同。第二金属粉末的组成也可以与第一金属粉末的组成不同。金属填料可以包含在组成上与第一金属粉末及第二金属粉末不同的至少一种其他金属粉末。其他金属粉末可以包含选自由上述金属单体及化合物组成的组中的至少一种。

第一金属粉末可以包含纳米晶体及非晶质金属中的至少一者。即，构成第一金属粉末的第一金属粒子可以包含纳米晶体及非晶质金属中的至少一者。非晶质金属可以为金属玻璃。至少一部分第一金属粒子可以为单晶。至少一部分第一金属粒子可以为多晶。至少一部分第一金属粒子可以为非晶质金属。在第一金属粒子为非晶质金属的情况下，容易减少由复合物制作的器件(例如电感器)中的铁损(core loss)。

第二金属粉末可以包含纳米晶体及非晶质金属中的至少一者。即，构成第二金属粉末的第二金属粒子可以包含纳米晶体及非晶质金属中的至少一者。非晶质金属可以为金属玻璃。至少一部分第二金属粒子可以为单晶。至少一部分第二金属粒子可以为多晶。至少一部分第二金属粒子可以为非晶质金属。在第二金属粒子为非晶质金属的情况下，容易减少由复合物制作的器件(例如电感器)中的铁损(core loss)。

至少一部分第一金属粒子可以为大致球状。所有的第一金属粒子可以为大致球状。在第一金属粒子为大致球状的情况下，第一金属粒子的表面平滑。其结果，容易减少作用于金属填料之间的摩擦力，容易提高复合物的流动性。根据相同的理由，至少一部分第二金属粒子可以为大致球状。所有的第二金属粒子可以为大致球状。根据相同的理由，复合物中包含的所有的金属填料可以为大致球状。能够根据金属填料的球形度来判定第一金属粒子是否为球状。金属填料的球形度能够通过粒子形状图像分析装置进行测定。作为粒子形状图像分析装置，例如可以使用SEISHIN.co,.LTD制造的PITA-04。金属填料的球形度在金属填料分散在纯净水中的状态下进行测定。通过在水中产生规定时间例如60秒)的超声波，金属填料分散在纯净水中。在金属填料的球形度的计算中，通过使用某个指数，可以排除金属填料的凝聚物(二次粒子)的影响。另外，第一金属粒子及第二金属粒子各自的形状并不限定于球状。

复合物中的金属填料的含量可以为90质量％以上且小于100质量％、93质量％以上且99.5质量％以下、或94质量％以上且99.5质量％以下。随着金属填料的含量的增加，复合物的相对磁导率具有增加的倾向。另一方面，随着金属填料的含量的增加，具有复合物的流动性下降的倾向。然而，即使在金属填料的含量高的情况下，通过复合物包含第一金属粉末，也能够兼顾高相对磁导率和高流动性。复合物中的金属填料的含量也可以称为复合物中的金属填料的填充率。复合物中的金属填料的填充率也可以称为复合物中的金属填料的占空系数。相对于复合物总体的质量，复合物中的树脂组合物的含量可以为大于0质量％且10质量％以下、0.5质量％以上且7质量％以下、0.5质量％以上且6质量％以下。

树脂组合物可以为能够包含树脂、固化剂、固化促进剂及添加剂的成分。树脂组合物可以为除了有机溶剂和金属填料以外的剩余成分(非易失性成分)。添加剂可以为树脂组合物中除了树脂、固化剂及固化促进剂以外的剩余部分的成分。添加剂例如为偶联剂或阻燃剂等。树脂组合物也可以含有蜡作为添加剂。上述金属填料和未固化的树脂组合物的混合物相当于复合物。复合物可以为粉末。复合物也可以为锭(Tablet)。复合物可以为膏。通过复合物的成型，形成含有复合物的成型体。通过使成型体中的树脂组合物固化，能够得到复合物的固化物。以下记载的树脂组合物可以视为复合物中包含的未固化的树脂组合物。

树脂组合物具有作为金属填料的黏合剂(binder)的功能，对由复合物形成的成型体及固化物赋予机械强度。例如，在使用模具在高压下成型复合物时，树脂组合物填充到金属填料之间，使金属填料彼此黏合。通过使由复合物形成的成型体中的树脂组合物固化，树脂组合物的固化物牢固地黏合金属填料彼此。

树脂组合物可以含有热固性树脂。热固性树脂例如可以为选自由环氧树脂、酚醛树脂及聚酰胺酰亚胺树脂组成的组中的至少一种。在树脂组合物包含环氧树脂及酚醛树脂这两者的情况下，酚醛树脂也可以作为环氧树脂的固化剂发挥功能。树脂组合物也可以包含热塑性树脂。热塑性树脂例如可以为选自由丙烯酸树脂、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯及聚对苯二甲酸乙二醇酯组成的组中的至少一种。树脂组合物可以包含热固性树脂及热塑性树脂这两者。树脂组合物也可以包含硅酮树脂。

环氧树脂例如可以为一个分子中具有2个以上的环氧基的树脂。环氧树脂例如可以为选自由联苯型环氧树脂、茋型环氧树脂、二苯基甲烷型环氧树脂、含硫原子型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、水楊醛型环氧树脂、萘酚类和酚类的共聚型环氧树脂、芳烷基型酚醛树脂的环氧化物、双酚型环氧树脂、醇类缩水甘油醚型环氧树脂、对二甲苯和/或间二甲苯改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、萜烯改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂、多环芳香环改性酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、含萘环的酚醛树脂的缩水甘油醚型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油型或甲基缩水甘油型环氧树脂、脂环型环氧树脂、卤化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂、对苯二酚型环氧树脂、三羟甲基丙烷型环氧树脂及用过乙酸等过氧酸氧化烯烃键而得到的线性脂肪族环氧树脂组成的组中的至少一种。

在环氧树脂中，优选为结晶性环氧树脂。尽管结晶性环氧树脂的分子量相对低，但结晶性环氧树脂具有相对高的熔点，且流动性优异。结晶性环氧树脂(结晶性高的环氧树脂)例如可以为选自由对苯二酚型环氧树脂、双酚型环氧树脂、硫醚型环氧树脂及联苯型环氧树脂组成的组中的至少一种。结晶性环氧树脂的市售品例如可以为选自由EPICLON 860、EPICLON 1050、EPICLON 1055、EPICLON 2050、EPICLON 3050、EPICLON 4050、EPICLON7050、EPICLON HM-091、EPICLON HM-101、EPICLON N-730A、EPICLON N-740、EPICLON N-770、EPICLON N-775、EPICLON N-865、EPICLON HP-4032D、EPICLON HP-7200L、EPICLON HP-7200、EPICLON HP-7200H、EPICLON HP-7200HH、EPICLON HP-7200HHH、EPICLON HP-4700、EPICLON HP-4710、EPICLON HP-4770、EPICLONHP-5000、EPICLON HP-6000及N500P-2(以上为DIC Corporation制造的商品名)、NC-3000、NC-3000-L、NC-3000-H、NC-3100、CER-3000-L、NC-2000-L、XD-1000、NC-7000-L、NC-7300-L、EPPN-501H、EPPN-501HY、EPPN-502H、EOCN-1020、EOCN-102S、EOCN-103S、EOCN-104S、CER-1020、EPPN-201、BREN-S、BREN-10S(以上为Nippon Kayaku Co.,Ltd制造的商品名)、YX-4000、YX-4000H、YL4121H及YX-8800(以上为Mitsubishi Chemical Corporation制造的商品名)组成的组中的至少一种。

树脂组合物可以含有上述中的一种环氧树脂。树脂组合物也可以含有上述中的多种环氧树脂。

固化剂分类为在低温至室温的范围内使树脂固化的固化剂和随着加热使树脂固化的加热固化型固化剂。在低温至室温的范围内使树脂固化的固化剂例如为脂肪族多胺、聚氨基酰胺及聚硫醇等。加热固化型固化剂例如为芳香族多胺、酸酐、酚醛树脂、苯酚酚醛清漆树脂及双氰胺(DICY)等。

酚醛树脂例如可以为选自由芳烷基型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、水楊醛型酚醛树脂、酚醛清漆型酚醛树脂、苯甲醛型苯酚和芳烷基型苯酚的共聚型酚醛树脂、对二甲苯和/或间二甲苯改性酚醛树脂、三聚氰胺改性酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、二环戊二烯型萘酚树脂、环戊二烯改性酚醛树脂、多环芳香环改性酚醛树脂、联苯型酚醛树脂及三苯基甲烷型酚醛树脂组成的组中的至少一种。酚醛树脂也可以为由上述中的两种以上构成的共聚物。作为酚醛树脂的市售品，例如可以使用Arakawa Chemical Industries,Ltd.制造的Tam anol 758或Hitachi Chemical Company,Ltd.制造的HP-850N等。

苯酚酚醛清漆树脂例如可以为使酚类和/或萘酚类和醛类在酸性催化剂下缩合或共缩合而得到的树脂。构成苯酚酚醛清漆树脂的酚类例如可以为选自由苯酚、甲酚、二甲苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、苯基苯酚及氨基苯酚组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的萘酚类例如可以为选自由α-萘酚、β-萘酚及二羟基萘组成的组中的至少一种。构成苯酚酚醛清漆树脂的醛类例如可以为选自由甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛及水楊醛组成的组中的至少一种。

固化剂例如可以为一个分子中具有2个酚性羟基的化合物。一个分子中具有2个酚性羟基的化合物例如可以为选自由间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F及取代或未取代的双酚组成的组中的至少一种。

树脂组合物可以含有上述中的一种酚醛树脂。树脂组合物也可以具备上述中的多种酚醛树脂。树脂组合物可以含有上述中的一种固化剂。树脂组合物也可以含有上述中的多种固化剂。作为酚醛树脂的市售品，例如可以使用Arakawa Chemical Industries,Ltd.制造的Tamanol 758或Hitachi Chemical Company,Ltd.制造的HP-850N等。

相对于环氧树脂中的环氧基1当量，与环氧树脂中的环氧基反应的固化剂中的活性基团(酚性OH基)的比率优选为0.5～1.5当量，更优选为0.9～1.4当量，进一步优选为1.0～1.2当量。在固化剂中的活性基团的比率小于0.5当量的情况下，固化后的环氧树脂的每单位重量的OH量减少，树脂组合物(环氧树脂)的固化速度下降。并且，在固化剂中的活性基团的比率小于0.5当量的情况下，所得到的固化物的玻璃化转变温度变低，或无法得到固化物的充分的弹性模量。另一方面，当固化剂中的活性基团的比率超过1.5当量时，由复合物形成的密封材料的机械强度具有下降的倾向。但是，即使在固化剂中的活性基团的比率在上述范围外的情况下，也可以得到本发明所涉及的效果。

固化促进剂例如只要是与环氧树脂反应而促进环氧树脂的固化的组合物，则并无限定。固化促进剂例如可以为烷基取代的咪唑或苯并咪唑等咪唑类。树脂组合物可以具备一种固化促进剂。树脂组合物也可以具备多种固化促进剂。通过树脂组合物含有固化促进剂，容易提高复合物的成型性及脱模性。通过树脂组合物含有固化促进剂，使用复合物制造的密封材料的机械强度提高，或高温及高湿环境下的复合物的保存稳定性提高。作为咪唑系固化促进剂的市售品，例如可以使用选自由2MZ-H、C11Z、C17Z、1,2DMZ、2E4MZ、2PZ-PW、2P4MZ、1B2MZ、1B2PZ、2MZ-CN、C11Z-CN、2E4MZ-CN、2PZ-CN、C11Z-CNS、2P4MHZ、TPZ及SFZ(以上为SHIKOKU CHEMICALS CORPORATION制造的商品名)组成的组中的至少一种。其中，优选为具有长链烷基的咪唑系固化促进剂，优选为C11Z-CN(1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑)。

固化促进剂的配合量只要是能够得到固化促进效果的量即可，并无特别限定。但是，从改善树脂组合物的吸湿时的固化性及流动性的观点出发，相对于100质量份的环氧树脂，固化促进剂的配合量可以优选为0.1～30质量份，更优选为1～15质量份。相对于环氧树脂及固化剂(例如酚醛树脂)的总质量，固化促进剂的含量优选为0.001质量份以上且5质量份以下。在固化促进剂的配合量小于0.1质量份的情况下，难以得到充分的固化促进效果。在固化促进剂的配合量超过30质量份的情况下，复合物的保存稳定性容易下降。但是，即使在固化促进剂的配合量及含量在上述范围外的情况下，也可以得到本发明所涉及的效果。

偶联剂提高树脂组合物与金属填料之间的密合性，并且提高由复合物形成的密封材料的挠性及机械强度。偶联剂例如可以为选自由硅烷系化合物(硅烷偶联剂)、钛系化合物、铝化合物(铝螯合物类)及铝/锆系化合物组成的组中的至少一种。硅烷偶联剂例如可以为选自由环氧硅烷、巯基硅烷、氨基硅烷、烷基硅烷、脲基硅烷、酸酐系硅烷及乙烯基硅烷组成的组中的至少一种。尤其优选氨基苯基系硅烷偶联剂。复合物可以具备上述中的一种偶联剂，也可以具备上述中的多种偶联剂。

为了复合物的环境安全性、循环利用性、成型加工性及低成本，复合物可以包含阻燃剂。阻燃剂例如可以为选自由溴系阻燃剂、磷系阻燃剂、水合金属化合物系阻燃剂、硅酮系阻燃剂、含氮化合物、受阻胺化合物、有机金属化合物及芳香族工程塑料组成的组中的至少一种。复合物可以具备上述中的一种阻燃剂，也可以具备上述中的多种阻燃剂。

树脂组合物可以含有蜡。蜡提高复合物的成型(例如传递成型)时的复合物的流动性，并且作为脱模剂发挥功能。蜡可以为高级脂肪酸等脂肪酸及脂肪酸酯中的至少任一个。

蜡例如可以为选自由褐煤酸、硬脂酸、12-氧基硬脂酸、月桂酸等脂肪酸类或它们的酯；硬脂酸锌、硬脂酸钙、硬脂酸钡、硬脂酸铝、硬脂酸镁、月桂酸钙、亚油酸锌、蓖麻油酸钙、2-乙基己酸锌等脂肪酸盐；硬脂酸酰胺、油酸酰胺、芥酸酰胺、山嵛酸酰胺、棕榈酸酰胺、月桂酸酰胺、羟基硬脂酸酰胺、亚甲基双硬脂酸酰胺、亚乙基双硬脂酸酰胺、亚乙基双月桂酸酰胺、二硬脂基己二酸酰胺、亚乙基双油酸酰胺、二油基己二酸酰胺、N-硬脂基硬脂酸酰胺、N-油基硬脂酸酰胺、N-硬脂基芥酸酰胺、羟甲基硬脂酸酰胺、羟甲基山嵛酸酰胺等脂肪酸酰胺；硬脂酸丁酯等脂肪酸酯；乙二醇、硬脂醇等醇类；聚乙二醇、聚丙二醇、聚四亚甲基二醇及由它们的改性物形成的聚醚类；硅油、硅脂等聚硅氧烷类；氟系油、氟系润滑脂、含氟树脂粉末等氟化合物；以及石蜡、聚乙烯蜡、酰胺蜡、聚丙烯蜡、酯蜡、巴西棕榈、微蜡等蜡类组成的组中的至少一种。

本实施方式所涉及的复合物具有优异的流动性。因此，本实施方式所涉及的复合物通过挤出成型或传递成型(递模成型)容易加工成所希望的形状。根据金属填料或树脂组合物的组成，能够自由地控制含有复合物的成型体或复合物的固化物的各物理性能。各物理性能例如为电磁特性或导热性。根据这些理由，能够将复合物利用于各种工业产品或它们的原材料。使用复合物制造的工业产品例如可以为汽车、医疗设备、电子设备、电气设备、信息通信设备、家电产品、音响设备及一般产业设备。在复合物包含软磁性体作为金属填料的情况下，复合物可以用作电感器用密封材料、电感器用磁心、EMI屏蔽件或变压器的磁心。在复合物包含金属磁铁作为金属填料的情况下，复合物可以用作粘结磁铁的原材料。

(复合物的制造方法)

以下，对本发明所涉及的复合物的制造方法的一例进行说明。但是，本发明所涉及的复合物的制造方法并不限定于下述制造方法。

本实施方式所涉及的复合物的制造方法包括第一混合工序、第二混合工序、冷却工序及粉碎工序。

在第一混合工序中，通过混合金属填料及偶联剂，能够得到第一混合物。通过第一混合工序，偶联剂与构成金属填料的各金属粒子的表面键合。即，各金属粒子的表面的一部分或整体被偶联剂覆盖。其结果，金属填料的表面容易通过偶联剂被树脂组合物覆盖，金属填料容易分散在复合物中，复合物中的金属填料的填充率容易提高。

与偶联剂混合的金属填料至少包含第一金属粉末。第一金属粉末中包含的各个第一金属粒子的表面预先被含有Si的玻璃覆盖。复合物中的金属填料的填充率容易增加，因此与偶联剂混合的金属填料优选包含第一金属粉末及第二金属粉末这两者。第二金属粉末中包含的各个第二金属粒子的表面可以不被含有Si的玻璃覆盖。第二金属粉末中包含的各个第二金属粒子的表面可以预先被含有Si的玻璃覆盖。在金属填料包含第一金属粉末及第二金属粉末这两者的情况下，可以在第一混合工序之前通过混合第一金属粉末及第二金属粉末而得到金属填料。

在第一混合工序之后的第二混合工序中，通过将除了偶联剂以外的树脂组合物和第一混合物一边加热一边混炼，能够得到第二混合物。即，在第二混合工序中，将树脂组合物中的除了偶联剂以外的成分和第一混合物进行混炼。树脂组合物中的除了偶联剂以外的成分例如可以为热固性树脂、固化剂、固化促进剂及添加剂。添加剂例如可以为蜡及阻燃剂中的至少一者。可以在第二混合工序之前，通过预先混合热固性树脂、固化剂、固化促进剂及添加剂而得到树脂混合物。并且，在第二混合工序中，可以通过将树脂混合物及第一混合物一边加热一边混炼，得到第二混合物。第二混合物可以为膏。

第二混合工序中的第二混合物的温度可以根据树脂组合物的组成来调整。第二混合工序中的第二混合物的温度例如可以为50℃以上且150℃以下，优选为60℃以上且120℃以下，更优选为80℃以上、110℃以下。在第二混合物的温度在上述范围内的情况下，第二混合物中的树脂组合物容易软化，树脂组合物容易覆盖金属粒子的表面，容易抑制第二混合工序中的树脂组合物的固化。在第二混合物的温度过低的情况下，第二混合物未被充分混炼，复合物的成型性受损，复合物的固化度产生偏差。在第二混合物的温度过高的情况下，在第二混合工序中进行树脂组合物的固化，复合物的流动性及成型性容易受损。在第二混合工序中混炼第二混合物的时间可以根据第二混合工序中使用的混炼方法(例如，双轴加压捏合机)的性能及第二混合物的体积来调整。

在第二混合工序之后的冷却工序中，通过冷却第二混合物，能够得到固体物。可以在室温下冷却第二混合物。

在冷却工序之后的粉碎工序中，固体物被粉碎。通过粉碎固体物而得到的粉末本身可以用作复合物。也可以通过对由粉碎工序得到的粉末进行分级而从粉末中去除粗大的粒子。也可以通过将由粉碎工序得到的粉末成型而制作由复合物形成的锭(Tablet)。

通过以上制造方法完成了复合物。

实施例

根据下述实施例及比较例，进一步对本发明进行详细说明。但是，本发明并不限定于下述实施例。

(实施例1)

[复合物粉的制作]

＜金属填料的制备＞

将第一金属粉末及第二金属粉末装入袋中，并将袋密封。用双手摇晃袋3分钟来混合第一金属粉末及第二金属粉末，由此得到了金属填料。袋由PE(聚乙烯)制作而成。袋的尺寸为470mm×670mm。

第一金属粉末由多个第一金属粒子构成。第一金属粉末的中值粒径为2.17μm以上且2.31μm以下。各第一金属粒子由合金粒子和覆盖合金粒子的表面的多个玻璃粒子构成。各合金粒子含有Fe、Cr及Si。覆盖合金粒子的表面的各玻璃粒子含有Si。各玻璃粒子的粒径明显小于第一金属粉末的中值粒径。各第一金属粒子为大致球状。第一金属粉末的质量M1为770.8g。

作为第二金属粉末，使用了含有铁的非晶合金的粉末。含有铁的非晶合金的粉末为EPSON ATMIX CORPORATION制造的KUAMET 9A4--II。第二金属粉末的中值粒径为25.0μm。构成第二金属粉末的非晶合金的粒子(第二金属粒子)为大致球状。第二金属粉末的质量M2为3511.2g。

100×M1/(M1+M2)为18。100×M2/(M1+M2)为82。

＜第一混合工序＞

将甲基丙烯酰硅烷(硅烷偶联剂)添加到袋内的金属填料中。甲基丙烯酰硅烷的质量为5.43g。甲基丙烯酰硅烷为Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.制造的KBM-503。用双手摇晃袋3分钟来混合金属填料及甲基丙烯酰硅烷，由此得到了第一混合物。通过第一混合工序，构成金属填料的各金属粒子的表面被甲基丙烯酰硅烷覆盖。

＜第二混合工序＞

在第二混合工序中使用了与上述袋不同的袋。在第二混合工序中使用的袋的尺寸为205×300mm。该袋由PE(聚乙烯)制作而成。将热固性树脂、固化剂、固化促进剂及蜡粉装入袋中，并将袋密封。用双手摇晃袋3分钟来混合袋的内容物，由此得到了树脂混合物。热固性树脂、固化剂、固化促进剂及蜡粉各自的质量及组成如下所示。下述NC3000-H及NC3000均为环氧树脂。

90.9g热固性树脂(Nippon Kayaku Co.,Ltd制造的NC3000-H)

39.0g热固性树脂(Nippon Kayaku Co.,Ltd制造的NC3000)

48.2g固化剂(苯酚酚醛清漆树脂，Hitachi Chemical Company,Ltd.制造的HP-850N)

2.6g固化促进剂(咪唑系环氧树脂固化剂，Shikoku Kasei Co.,Ltd.制造的C17Z)

15.7g蜡粉(Clariant Chemicals Co.,Ltd.制造的Licowax E)

将上述第一混合物及树脂混合物装入双轴加压捏合机的槽中。通过用捏合机将槽内的第一混合物及树脂混合物一边加压一边混炼，得到了第二混合物。第二混合物为膏。混炼中的槽内的温度为82℃。捏合机的转速为40rpm。混炼时间为1分钟。作为双轴加压捏合机，使用了Nihon Spindle ManufacturingCo.,Ltd.(原MORIYAMA SEISAKUSHO CO.,LTD.)制造的加压混炼机(PS1-5MHB-H型捏合机)。

＜冷却工序＞

通过在室温下冷却第二混合物，得到了固体物。

＜粉碎工序＞

通过粉碎固体物，得到了粉末状的复合物。通过使用筛的分级，从复合物中去除了粗大的粒子。筛的孔径为2mm。

通过以上方法，制作了实施例1的复合物。复合物中的金属填料的含量(占空系数)为95.5质量％。

[流动性的评价]

将实施例1的复合物装入传递试验机中。以模具温度175℃、注入压力4.1MPa、成型时间420秒测定了复合物的螺旋流量。螺旋流量是指复合物在形成在模具中的槽内流动的长度。即，螺旋流量是指软化或液化的复合物的流动距离。复合物流动的槽的形状为涡旋曲线(阿基米德螺旋)。复合物越容易流动，螺旋流量越大。即，流动性优异的复合物的螺旋流量大。作为传递试验机，使用了Kodaira Seisakusho Co.,Ltd.制造的100KN传递成型机(PZ-10型)。作为模具，使用了根据ASTM D3123的螺旋流动测定用模具。实施例1的螺旋流量示于下述表1中。

[相对磁导率的测定]

使用传递试验机及模具，由实施例1的复合物制作了环状的成型体。模具温度为175℃，注入压力为4.1MPa，成型时间为420秒。成型体的尺寸为外径20mm、内径12mm、厚度2mm。作为传递试验机，使用了Kodaira Seisakusho Co.,Ltd.制造的100KN传递成型机(PZ-10型)。作为模具，使用了可以得到环形状的模具。将初级侧绕组在上述成型体上卷绕5匝，将次级侧绕组在上述成型体上卷绕5匝。测定了通过以上方法制作的样品的相对磁导率μ_S。实施例1的相对磁导率μ_S示于下述表1中。相对磁导率μ_S的测定使用了IWATSUELECTRIC CO.,LTD.制造的B-H Analyzer(SY-8258)。测定相对磁导率时的频率为1MHz。

(实施例2)

通过改变第一混合物及树脂混合物的质量比，将实施例2的复合物中的金属填料的含量调整为95.0质量％。除了金属填料的含量以外，以与实施例1相同的方法制作了实施例2的复合物。通过与实施例1相同的方法，测定了实施例2的复合物的螺旋流量。实施例2的螺旋流量示于下述表1中。通过与实施例1相同的方法，测定了实施例2的复合物的相对磁导率。实施例2的相对磁导率示于下述表1中。

(比较例1)

作为比较例1的金属填料，仅使用了第二金属粉末。与实施例1相同，将比较例1的复合物中的金属填料的含量调整为95.5质量％。除了金属填料以外，以与实施例1相同的方法制作了比较例1的复合物。通过与实施例1相同的方法，测定了比较例1的复合物的螺旋流量。比较例1的螺旋流量示于下述表1中。通过与实施例1相同的方法，测定了比较例1的复合物的相对磁导率。比较例1的相对磁导率示于下述表1中。

(比较例2)

作为比较例2的金属填料，仅使用了第二金属粉末。与实施例2相同，将比较例2的复合物中的金属填料的含量调整为95.0质量％。除了金属填料及其含量以外，以与实施例1相同的方法制作了比较例2的复合物。通过与实施例1相同的方法，测定了比较例2的复合物的螺旋流量。比较例2的螺旋流量示于下述表1中。通过与实施例1相同的方法，测定了比较例2的复合物的相对磁导率。比较例2的相对磁导率示于下述表1中。

[表1]

产业上的可利用性

本发明所涉及的复合物的流动性优异，因此容易根据各种工业产品的形状成型。