用于基于中子活化进行多元素分析的方法和装置、以及用途

文档序号:991350 发布日期:2020-10-20 浏览:19次 >En<

阅读说明:本技术 用于基于中子活化进行多元素分析的方法和装置、以及用途 (Method and device for neutron activation based multi-element analysis, and use ) 是由 卡伊·卡基 约翰·克特勒 安德里亚斯·哈维尼斯 于 2018-05-28 设计创作,主要内容包括:本发明涉及一种用于基于中子活化进行多元素分析的方法,该方法包括以下步骤:产生能量在10keV至20MeV范围内的快中子;用这些中子辐照样品(1);测量由经辐照的样品发射的伽马辐射,以便确定该样品中的至少一种元素;其中,根据本发明,该样品是以非脉冲且连续的方式辐照的,在辐照期间进行测量,至少瞬发伽马辐射或瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者被测量和评估,以便确定该至少一种元素,该样品被划分成各个分区并且使用准直器进行测量,并且在该样品(1)的相关分区(P1,P2,Pn)内以空间分辨和能量分辨的方式确定中子流。因此扩展了分析,提供了一种灵活的方法。本发明还涉及相应的装置以及探测器单元在多元素分析中的用途。(The invention relates to a method for neutron activation based multi-element analysis, comprising the following steps: generating fast neutrons with energy in the range of 10keV to 20 MeV; irradiating the sample (1) with these neutrons; measuring gamma radiation emitted by the irradiated sample to determine at least one element in the sample; wherein, according to the invention, the sample is irradiated in a non-pulsed and continuous manner, measurements are taken during the irradiation, at least prompt gamma radiation or both prompt and delayed gamma radiation are measured and evaluated in order to determine the at least one element, the sample is divided into sections and the measurements are taken using collimators, and the neutron flow is determined in a spatially and energy-resolved manner within the relevant sections (P1, P2, Pn) of the sample (1). Thus extending the analysis and providing a flexible approach. The invention also relates to a corresponding device and to the use of a detector unit in a multi-element analysis.)

用于基于中子活化进行多元素分析的方法和装置、以及用途

技术领域

本发明涉及一种用于通过用中子辐照样品来基于中子活化进行多元素分析的方法。进一步地,本发明涉及一种包括至少一个可准直探测器的相应设备。尤其重要的是,本发明还涉及控制装置或其计算机程序产品的用途。特别地,本发明涉及根据相应独立权利要求或备选独立权利要求的前序部分的方法和设备。

背景技术

在许多工业领域中,尤其是在危险货物或废物或回收材料或原材料的方面,或在半成品或工业产品的品质控制方面,十分重视对物质或材料的、特别是关于其元素成分的分析。此前执行的一种分析方法是所谓的多元素分析,借助于该分析方法确定样品的各个元素,而无需事先知道样品的确切成分。

可以通过中子活化或例如通过X射线荧光分析或质谱法来实施多元素分析。此前,根据一定的时间指定,通过辐照的方式实施借助于中子活化的多元素分析。在脉冲中子辐照的情况下,如果在一定的时间窗口后,根据脉冲辐照的方式对瞬发伽马辐射进行了评估,则能够确保获得有意义的测量结果。在每个中子脉冲结束之后的等待时间之后,开始用于探测伽马辐射的时间窗口,并且该时间窗口在发射下一个中子脉冲之前结束。

WO 2012/010162 A1和DE 10 2010 031 844 A1描述了一种使用中子辐射对大体积样品进行非破坏性元素分析的方法以及一种执行该方法的设备。在该方法中,由快中子以脉冲方式辐照样品,其中,在中子脉冲之后的一定的时间窗口之后,在朝向样品发射新的中子脉冲之前,测量由样品发射的伽马辐射。在此,测量方法还基于以下发现:可以通过慢化过程和通过观察相应中子脉冲之后的时间窗口来促进测量。由于相应中子脉冲之后的时间窗口,由非弹性相互作用造成的探测器中对感应伽马辐射的探测可以被滤除、并且因此可以在测量期间被屏蔽。瞬发伽马辐射作为伽马辐射进行评估。

EP 1 882 929 B1和WO 01/07888 A2还描述了以下方法,其中中子以脉冲方式辐射在样品上,并且在每个脉冲之后观察某一时间窗口,直到测量到由样品发射的瞬发伽马辐射。在例如EP 0 493 545 B1和DE 10 2007 029 778 B4中也描述了类似的方法。

中子活化分析还在以下另外的出版物中进行了描述:US 2015/0338356 A1,DE603 10 118 T2,US 2005/0004763 A1,US 2012/046867 A1,DE 102 15 070 A1,DE 12 36831 B。

发明内容

目的是提供一种可以通过中子活化来简化样品的多元素分析的方法和设备。另一个目的是构造一种用于通过中子活化进行多元素分析的方法和设备,使得产生广泛的应用领域。该目的也可以被认为是给用户提供一种简单、快速的测量方法,可以与待分析样品的类型或尺寸或材料成分尽可能无关地应用所述方法。尤其重要的是,目的是提供一种尽可能灵活的非破坏性方法、以及一种用于基于中子活化进行多元素分析的设备,即使待检样品在元素成分和样品几何形状方面难以分析和/或不希望采集待检样品的部分样品(其是破坏性的或影响结果)的情况下仍具有非常高的质量或非常可靠、安全的测量和评估所发射的伽马辐射的方式。

这些目的中的至少一个目的是通过根据权利要求1所述的方法和通过根据备选独立设备权利要求所述的设备来实现的。相应的从属权利要求中说明了本发明的有利发展。下文描述的示例性实施例的特征可以彼此组合,只要这未被明确禁止即可。

一种用于基于中子活化进行多元素分析的方法是按以下步骤执行的:产生能量在10keV至20MeV范围内的快中子;用这些中子辐照样品;测量由经辐照的样品发射的伽马辐射,以便确定该样品中的至少一种元素。根据本发明,提出了该样品是以非脉冲方式连续地辐照的,其中,在辐照期间与辐照时间无关(与辐照时间曲线无关)地实施测量,特别是没有由中子脉冲预先确定的时间窗口,特别是在与辐照相同的时间段内与辐照同时地,特别是在辐照期间连续地实施测量。

这可以为各种类型的样品提供用于基于中子活化进行多元素分析的非破坏性方法,具有高的测量灵活性以及稳健、可重现且可靠的结果。用无单独脉冲的中子连续地辐照样品,例如在几秒钟或几分钟或几小时的时间段内连续辐照,其中可以与辐照同时地测量由样品发射的伽马辐射。在此发现,中子可以特别地通过发生器来产生,该发生器被配置成特别是用氘气作为气体靶或燃料使氘核(氘原子核)聚变。本发明有助于在长时间段内基于比较低的能量的辐照进行测量和评估,其结果是可以非常精确且可重复地进行分析。

在现有技术中,此前在许多测量问题中都使用了脉冲辐照,在相应中子脉冲之后则预先需要等待时间。此前,脉冲长度通常在十微秒(μs)到几百微秒的范围内。相比于脉冲辐照,由样品发射的瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射均与辐照同时地进行测量,其中探测器的能量分辨率有助于瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射的细分。相比于脉冲辐照,在可以测量/评估所发射的辐射之前,无需观察时间窗口(到目前为止,这通常为至少5μs)。在开始探测伽马辐射之前无需观察等待时间。不再需要与相应中子脉冲的结束进行时间协调;代替地,可以连续执行辐照和测量。这也允许减少用于分析样品的测量时间。

可以完全不使用时间窗口来执行测量,或可选地,部分地使用时间窗口来执行测量。在任何情况下,至少一些所发射的伽马辐射是以没有时间窗口与时间无关的方式测量的。该方法可以包括至少间歇地慢化快中子。

伽马辐射的同时测量实现了测量设施的高效率。在此,可以在标准操作模式下测量瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者,重点是瞬发伽马辐射。特别是在与辐照相同的时间指定下,或者在与辐照的时间指定独立的各个时间窗口中,可以以连续的方式与辐照同时地实施测量。举例来说,辐照是连续的,但是可选地仅在短的时间间隔内进行测量。同时进行测量和连续辐照的结果是,不再需要考虑任意时间窗口;代替地,可以非常灵活地进行测量和评估,并且可以评估两种类型的辐射,即瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射。在中子辐照期间与时间关系无关的伽马辐射的测量/探测可以作为本发明的特性而突出。

根据现有技术,辐照是脉冲式的,在相应中子脉冲之后则预先需要等待时间。此前,脉冲长度通常在十微秒(μs)到几百微秒的范围内。在此前采用的测量设施中,紧接在相应中子脉冲之后的背景信号太高,因此直接在中子脉冲之后的信噪比(SNR)太差,以致无法评估测量结果。因此,不可能探测到有意义的伽马辐射能谱。在此前的方法中,在许多测量问题中为中子提供了一定的时间窗口,以便能够特别是在中子发射之后进行测量。通常,此时间窗口为至少5μs。在此时间窗口期间样品中相互作用的可能性增大,因此可以在相应中子脉冲之后经过一定的等待时间(或慢化时间)后以足够好的信噪比SNR执行测量。数据采集是根据中子脉冲以时间偏移的方式实施的。

相比之下,首先,按照本方法测量和评估的伽马辐射是在中子与样品原子核相互作用后立即发射的瞬发伽马辐射。在瞬发伽马辐射的情况下,直到发射的时间段约为10exp-16至10exp-12秒;这个时间段太短了,可以称为瞬时/立即发射。在瞬发伽马辐射的情况下,在中子捕获与伽马辐射的发射之间没有从测量角度看相关的时间偏移。其次,延迟伽马辐射也受到影响;根据特征半衰期,在活化的原子核以时间偏移的方式衰变时,发射该延迟伽马辐射。根据形成的放射性核素的特征半衰期,在中子俘获之后,原子核会发射具有一定时间偏移的延迟伽马辐射。在常规的中子活化分析(NAA)中,中子俘获的截面和活化的放射性核素的半衰期对所发射的辐射有影响。根据本发明,可以将以下两个测量概念彼此关联:一方面是常规中子活化分析(NAA),另一方面是瞬发伽马NAA(PGNAA)。在此,可以基于伽马辐射的能量(尤其是最大峰的位置)和探测器的能量分辨率来区分瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射。

根据预期,可以通过评估瞬发伽马辐射获得大多数知识。但是,有大量元素(例如铅)并不提供良好的瞬发信号。因此,在许多应用或许多类型的材料样品中评估瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者是合宜的。选择性地,还可以可选地至少间歇地以脉冲方式实施辐照,以便仅测量延迟伽马辐射。选择性地,特别是在关于铅进行分析的情况下,可以与辐照的类型无关地仅测量延迟伽马辐射。

在一个或多个探测器中,以能量分辨的方式测量由样品发射的伽马辐射。这产生了所测量的作为能量的函数的伽马能谱,该伽马能谱特别地对应于在伽马射线探测器中探测到的事件数量的记载。样品中的元素是基于伽马辐射的能量来识别的。借助于所测量的能量相关的辐射强度来量化元素质量。在减去背景信号之后,样品中包含的元素的质量分数是根据伽马能谱中由该元素引起的光峰面积来评估的。由于通常情况下,样品中被辐照的元素发射不同能量的伽马辐射,所以在用于确定质量的和用于关于质量确定的不确定性分析的分析评估过程中都会考虑元素的所有可评估的伽马能量。已经发现,基于元素的所有可评估的伽马能量进行分析的优点在于,可以使用广泛的数据基础,并且可以执行合理性检查。进一步地,可以减小仍然存在的测量不确定性,并且可以提高测量方法的准确性。

在多元素分析的情况下,用于确定质量的分析评估尤其基于对来自样品的和来自样品的各个分区的伽马发射的能量相关的光峰效率的计算、以及对样品内的和样品的分区内的中子能谱和中子通量的计算。最初,可以为这些计算做出关于基本成分的假设,这些假设从对伽马能谱的评估得出。已经发现,多元素分析的结果限定了先验对于更精确地计算光峰效率、中子能谱和中子通量作出的初始假设,并且还能够提高测量方法的准确性,使得优选地关于样品的成分迭代地执行该方法,直到计算出的样品成分稳定为止。由于这种类型的分析程序,用于基于中子活化进行多元素分析的非破坏性方法可以自动执行、特别是迭代地执行,其中仅需要样品本体的形式和质量以及中子源强度作为输入参数。在此,中子源强度可以从测量设施或设备中获得,作为控制变量。

用于基于中子活化进行多元素分析的该方法和用于执行该方法的设备允许关于物质成分以简单的方式非破坏性地检查各种样品。可分析样品的示例可以包括:土壤样品、灰烬、水样品、污泥、电子废物、化学毒性或放射性废物。在此,可以关于质量流量以分批操作或在线分析样品。可以尤其出于品质保证、目标分类、过程控制和/或验证管理的目的对样品进行分析。

与此前的方法相比,根据本发明的方法的特征尤其在于以下特性:快中子的连续发射;伽马能谱的连续测量;整个样品或样品的各个部分体积(分区)的准直测量;特别是用2.45MeV中子(<10MeV,比较低的起始能量)辐照样品;通过评估每个分区的信号来评估伽马辐射;用于确定元素质量的分析评估特别是基于以下简化的假设来实施的,即元素质量均匀地分布在分区内;和/或存在样品本体相对于探测器的旋转和轴向位移。在快中子发射之后和期间,可以在慢化室、样品室和/或样品本身中使快中子慢化,直到所述中子被充分热化为止。

相比之下,此前通常通过具有以下特性的方法进行分析:用快中子进行脉冲辐照;在相应中子脉冲之后或在各个中子脉冲之间的预先限定的时间间隔或时间窗口内测量伽马能谱;样品是整体测量的,没有限定准直器;特别地,样品被14.1MeV中子(>10MeV)辐照;样品本体在探测器前方旋转,并且伽马辐射是根据经辐照的样品的旋转角度来测量的;用于确定不均匀分布的元素质量的分析评估是基于以下简化的假设来实施的,即元素质量是点状的。样品中的积分中子通量可以通过样品的金属屏蔽体来确定。

下面简要讨论结合本发明使用的术语。

屏蔽体应优选地理解为是指包围设备或测量设施并降低测量设施外部的环境伽马和中子剂量率的材料或单元。

“辐照”应优选地理解为是指中子发生器的操作以及中子的产生和朝向至少一个样品的发射,以便引起作为来自样品的元素成分的特征的伽马辐射的发射。

探测器单元应优选地理解为是指测量设施的包括一个或多个探测器的单元或组件,所述探测器单元对由样品或样品的各个分区发射的伽马辐射进行高分辨率测量。相应的探测器在一个空间方向上可以具有例如5cm至10cm的范围。

准直器应优选地理解为是指测量设施的单元或组件,所述单元将探测器的视场限制到对伽马辐射具有较高探测概率的空间区域。准直还可以具体地关于样品的各个区段/分区来实施。

测量设施应优选地理解为是指出于样品的多元素分析的目的来产生电离辐射的计量设施。在一个实施例中,在此描述的设备可以称为测量设施。

慢化室应优选地理解为是指测量设施的用于特别是通过石墨使中子慢化的组件或至少部分地由石墨构成的组件。取决于测量/评估的期望类型,可以可选地在样品室中提供慢化,和/或可以在分开的慢化室中实施慢化。

中子发生器应优选地理解为是指测量设施的组件,所述中子发生器发射快中子(特别是2.45MeV中子,或者进一步,一般是<10MeV的中子)并且设置在屏蔽体内。可选地,中子发生器可以被与样品室分开设置的慢化室包围。

中子通量应优选地理解为是指中子密度(每cm3中的自由中子)与中子速度平均值(cm/s)的乘积。

中子能谱应优选地理解为是指中子能量在中子的整个能量范围内的相对分布。

分区应优选地理解为是指样品内的可预先限定的/预先限定的空间区域,其中所有分区的总和产生整个样品或限定整个样品本体。可以根据样品的尺寸和测量问题来选择优选的分区数量,例如在1个分区与60个分区之间。在此,分区的体积可以在几立方厘米至几升的范围内。在非常小的样品的情况下,例如几立方厘米,仅定义单一分区可能是有利的。

光峰效率应优选地理解为是指对于探测器中伽马发射的完全能量沉积的探测概率。

在此,伽马发射可以理解为是指与其能量水平无关的伽马辐射。特定的伽马辐射具有特定的能量。伽马发射本身是用中子辐照后的反应。因此,根据伽马发射的能谱,具体地相对于各种类型的伽马辐射进行分析。瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射的信号通过伽马发射的能谱进行探测。

样品应优选地理解为是指选定用于分析的并且代表检查对象的某一量的固体或液体材料,例如包括土壤样品、灰烬、水样品、污泥以及化学毒性或放射性废物。

样品室应优选地理解为是指测量设施的组件,在辐照期间样品布置在该样品室中,并且还可以可选地尤其是在辐照期间使样品在该样品室中移位。

样品载体应优选地理解为是指测量设施的组件,该组件接收样品并且布置在样品室内。样品的空间移位可以通过样品载体来实施。

下面,首先总体上描述根据本发明的方法,此后讨论本发明的各个方面的细节。

一个或多个中子发生器的操作导致测量设施内的样品被中子连续辐照,并且与辐照同时地测量由于中子相互作用而诱发/发射的伽马辐射。

如已经提及的,伽马辐射首先是在中子与样品的原子核相互作用后立即发射的瞬发伽马辐射、其次是根据特征半衰期在活化的原子核衰变后发射的延迟伽马辐射。在一个或多个探测器中,可以以能量分辨的方式测量由样品发射的伽马辐射。这将为每个探测器产生一个所测量的伽马能谱。伽马能谱作为能量的函数是在伽马探测器中探测到的事件数量的记载。样品中的元素是基于伽马辐射的能量来识别的。可以借助于所测量的能量相关的辐射强度来量化元素质量。

在分区测量和非分区测量情况下的元素质量计算

在已经减去背景信号后,样品中包含的元素的质量分数是根据伽马能谱中由该元素引起的光峰面积来计算的。在多元素分析期间记录的净光峰计数率取决于以下列出的影响参数;特别是在以下出版物中考虑了这个关系式:G.L.Molnar(编辑),用中子束进行瞬发伽马活化分析的手册[Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with NeutronBeams],克鲁维尔学术出版社(Kluwer Academic Publishers),ISBN 1-4020-1304-3(2004)。

(1)

Figure BDA0002296913240000081

其中

-是元素的光峰关于伽马能量Eγ的净计数率,

-M是相应元素的摩尔质量,

-NA=6.0221408·1023是阿伏伽德罗常量,

-x是在样品体积V中的位置,

-En是中子能量,

-m(x)是样品体积中相应元素的质量的分布函数,

-是元素的在位置x处发射的相应能量Eγ的伽马射线的光峰效率,

γ(En)是部分伽马产生截面,并且

-Φ(x,En)是作为样品中位置和能量的函数的中子通量。

在此,部分伽马产生截面取决于所考虑的元素,并且既包含所考虑的伽马线Eγ的强度,又包含该元素的相关同位素的固有频率。由于通常情况下,样品中被辐照的元素发射不同能量的伽马辐射,所以在用于确定质量的和用于关于质量确定的不确定性分析的分析评估中会考虑元素的所有可评估的伽马能量Eγ。考虑到来自一种元素的该多个伽马能量降低了测量方法的不确定性。

优选地,将样品细分为多个分区并且以分段的方式进行测量/分析。为此,在各个伽马能谱测量期间,样品的一个或多个分区位于探测器的准直视场中(图4)。探测器的视场是由于准直器几何形状而具有增加的伽马辐射探测概率的空间区域。为了使相应分区可以相对于探测器的视野以最佳方式定向,样品可以在探测器的前方移动,尤其是旋转和移位。从样品或从相应分区发射的伽马辐射的能量相关的探测概率称为光峰效率。伽马辐射在样品的分区内被衰减,因此,面向探测器且位于准直器视场内的分区比探测器视场外的分区具有更高的光峰效率。因此,特别是如果考虑了多个伽马能谱测量结果,则可以提高关于相应分区的元素成分的测量结果的稳健性。

作为准直到一个分区的结果,特别地,可以提高相应分区的SNR。如果以组合方式评估多个分区的伽马能谱测量结果,则可以减少可能存在的不确定性。

发现取决于样品本体的尺寸,在总共四个分区之上会产生特别的优势。在此,分区的几何形状优选地根据样品本体的几何形状和测量问题来限定。

在圆柱形样品中,特别地,根据层和扇区将样品划分(图4)成分区。特别地,分区以蛋糕切片的形式产生,即作为三维圆柱体区段。水平分区(特别是按照与圆柱形样品的对称轴线正交的切口)称为层,并且角度相关的分区称为(角)扇区。在根据与对称轴线的距离对角扇区的附加细分中,这些分区特别地称为径向扇区。特别地,立方体或长方体样品可以被细分为各个体素。每个体素表示一个分区。相应体素同样具有立方体或长方体几何形状。

各个分区中的元素质量如下确定。在此,这尤其是基于以下假设:元素的质量mk(符号mk)均匀地分布在分区内。因此,在N个分区的情况下记载N个伽马能谱,并且针对每个伽马能量产生N个净光峰计数率。取决于分区的类型,特别是在径向扇区的情况下,可能会出现变化。于是,可以用K代替N,例如,适用以下情况:在K个分区的情况下,在N次测量中记载N个伽马能谱,其中K大于或等于N,并且针对每个伽马能量产生N个净光峰计数率。对于K或N个分区,在分区的准直测量i的情况下,方程(1)现在可以简化为以下伽马能量总和,其中索引K遍历分区,从而保证了简单稳健的分析:

(2)

其中

-是测量i中分区k的积分光峰效率,

-是在测量i期间分区k中伽马能量的积分(n,γ)截面,由下式构成

并且其中

-是在测量i期间分区k中的积分中子通量,由下式构成

因此,由方程(2)产生了维数为N×N或N×K的线性方程组,该线性方程组可以针对各个分区的元素质量进行求解。该线性方程组的形式为:

(3)A·m=b

其中A是维数为N×N或N×K的矩阵,而m、b是维数为N×1或K×1的向量。矩阵A中的项由下式给出:

Figure BDA0002296913240000102

m的项由mi给出,并且b的项由下式给出

特别地,为了仅获得对于方程组的解在物理上有意义的、正的且唯一的结果,可以在方程组的数值解中应用所谓的“非负最小二乘”方法。

如果特别是基于样品的尺寸和成分的参数可以对关于整个样品中的质量分布、中子通量分布和/或光峰效率的均匀性的应用做出简化的假设,则可以不必进行分段/分区测量。可以看出,在这种情况下,可以以单次优选准直的测量来测量样品,并且可以仅记载单个伽马能谱。于是,方程(2)简化为以下简单线性关系式:

(4)

Figure BDA0002296913240000104

其中

-是样品的积分光峰效率,

-是样品中伽马能量的积分(n,γ)截面,

-Φ是样品中的积分中子通量。

该方程可以直接针对元素质量m求解。对于分段/分区的情况和非分段的情况,均可以以相同的方式计算相应的参数。

无论是在分区中还是在整个样品体积中,针对每个伽马能量计算相应元素的质量m。该值的测量不确定性u(m)是根据DIN ISO 11929确定的,也可以从德国标准化协会出版的以下出版物中得出:用于电离辐射的测量的特征极限的确定(决策阈值、探测极限和置信区间的极限)-基本原理和应用[Determination of the characteristic limits(decision threshold,detection limit and limits of the confidence interval)formeasurements of ionizing radiation-Fundamentals and application](ISO 11929:2010)(2011)。

由于元素以不同的伽马能量发射伽马辐射,因此将元素的质量确定为各个确定质量的加权平均值,作为测量结果。加权是基于计算的不确定性来实施的。

样品中包含的元素的自动识别

样品中包含的元素可以基于所记载的伽马能谱而自动识别。可以根据核物理数据库为每个元素创建具有相应强度的伽马能量的特征发射貌征。通过计算机程序将能谱中元素的已知伽马能量下的信号与此貌征进行比较。对应程度的统计分析提供了最有可能包含在样品中的元素列表。不仅瞬发伽马辐射的伽马能量,而且延迟伽马辐射的伽马能量都用于此识别。特别地,由此产生了该方法能够应用于多种元素的优点。

用于确定光峰效率的方法

元素的能量相关的光峰效率是在假定样品的分区或整个样品中元素和质量分布均匀的情况下确定的。可以通过将样品的质量除以样品体积和/或通过借助于伽马发射器(例如Co-60或Eu-154)的透射测量来确定样品的分区的平均密度。透射测量可以用作用于表征样品的扩展测量,例如以便能够确定待检查的流体的填充水平或圆筒(样品)中的填充。为了计算光峰效率,使用计算机程序在样品体积中产生随机点,并且在下一步骤中产生从该点朝探测器方向的大量随机轨迹。然后,沿着各个轨迹确定不同材料中的路径长度,并且根据材料的衰减系数计算沿着轨迹的吸收和散射的能量相关概率。根据探测器中的路径长度以及用于光电反应、成对产生和康普顿散射的能量相关截面,计算出探测器中伽马能量完全沉积的能量相关概率。将这两个概率组合在一起,以便针对每个可能的伽马能量获得沿着轨迹探测到光子的概率。该初始点的能量相关的光峰效率来自具有相同初始点的所有轨迹的平均。对一个分区中初始点的所有能量相关的光峰效率的结果求平均值,以便针对每个伽马能量获得该分区的相应积分光峰效率。

用于测定中子通量和中子能谱的方法

对于用于确定样品的元素质量的分析评估,除了伽马发射的能量相关的光峰效率外,还通过分析方法确定样品内或样品的各个分区内的中子通量和能量分辨的中子能谱。在此,线性玻尔兹曼方程的扩散近似可以进行数值求解。这组方程的输入参数是根据对空的样品室中的中子通量和中子能谱的仿真计算结果和/或根据通过测量而捕获到的样品外部的中子通量来计算出的。

下一段落描述了可选的通过测量来确定样品室内和样品外部中子通量。

为了评估测量数据,每个分区中的总中子通量或绝对中子通量也可以可选地由一个或多个中子探测器确定,该一个或多个中子探测器可以附接在测量室内的样品外部。每个单独分区中的总中子通量可以根据相应中子探测器的测量数据来重建。特别地,具有BF3(BF3)或3He(3He)的填充有气体的比例计数管可以用作中子探测器,尤其是用作特别适合于测量热中子通量的中子敏感材料。探测器可以具有圆柱形几何形状,特别是具有与测量水平高度的高度相对应的使用长度。这简化了整个水平高度的中子通量的探测或测量。中子探测器优选地在测量室内布置在预期的最大和最小热中子通量的点处,并且可选地还布置在附加点处,优选地邻近某一/该准直器的孔口,特别是在各自情况下与中子源点(中子源)相距同一距离处。特别地,至少四个中子探测器布置在测量室中,与探测器处于同一水平高度。为了确定中子通量的竖直分布,在冗余的中子探测器水平高度的意义上,可以在测量水平高度之上和之下的水平高度处提供相同的中子探测器布置。分区中的总中子通量可以根据由此获得的测量数据来重建或确定,特别是考虑了设定的中子源强度、样品的重量和体积以及样品的(空间分辨的)材料成分。在此,可以利用样品的材料成分。重建可以作为对测量数据的迭代评估过程的一部分来实施。特别地,考虑样品材料响应于中子通量的已知衰减行为(特别是考虑衰减系数),并且基于各个测量点处根据先前描述的影响参数或输入参数通过仿真确定的中子通量的特性,实施空间分辨的重建。

因此,除了伽马射线探测外,还可以在样品室内实施中子探测;特别地,所述中子探测用于在能量范围内以积分方式测量总中子通量,使得可以重建相应分区中的相应中子通量。可以根据总中子通量以及根据中子能谱和所测量的伽马能谱来量化相应的元素质量。这提供了测量结果的良好稳健性或意义性。可选地,中子发生器的源强度也可以替代性地或额外地用作输入变量(特别是出于测量冗余的目的)。

通常,样品中的中子通量是事先通过以积分方式确定整个样品的能量相关的校正系数来确定的。特别是在以下出版物中考虑了这种计算方式:A.Trkov、G.Zerovnik、L.Snoj、以及M.Ravnik:关于中子活化分析中的自屏蔽系数[On the self-shieldingfactors in neutron activation analysis],物理学研究中的核仪器和方法(NuclearInstruments and Methods in Physics Research)A,610,第553-565页(2009)。对于大体积样品,R.Overwater在1994年发表的出版物中提出了一种用于特别是针对允许减化到两个空间维度的特定几何形状确定中子通量而不受能量依赖的近似方法,该方法更详细的说明如下。

样品内或样品的各个分区内的中子通量和中子能谱可以按照在此描述的方法(通过计算机程序)以自动方式确定,其中线性玻尔兹曼方程的扩散近似可以以空间分辨和能量分辨的方式进行数值求解(其中考虑了所有三个空间维度),并且这组方程的输入参数可以根据对空的样品室中的中子通量和中子能谱的仿真计算结果和/或根据通过测量探测到的样品(被测量材料)外部的中子通量来计算出。

样品中的空间分辨和能量分辨的中子通量可以根据中子的完整玻尔兹曼输运方程的解来确定:

(5)

其中Ω表示方向变量,因此Ψ满足以下方程:

(6)

Figure BDA0002296913240000132

在此,Σt表示总截面,并且Σs表示样品材料的中子的散射截面,这些截面由样品中包含元素的各个截面构成。

方程(6)是由耦合扩散方程组近似的,对应于所谓的SP3近似;在以下出版物中特别考虑了所述关系式:P.S.Brantley和E.W.Larson,简化的P3近似[The Simplified P3Approximation],核科学与工程(Nuclear Science and Engineering),134,第1-21页(2000)。这组方程通过计算机程序以多组形式进行数值求解。结果是,可以获得样品的每个分区中的积分中子通量和中子能谱,在相应的能量组中分辨。为了确定输入参数,基于对空的测量室中的中子通量的仿真计算结果,计算出穿过样品或测量室的边界的能量分辨的通量。方程组的参数由样品的元素成分得出,其中,在第一步骤中,特别是在关于样品和样品或分区的元素成分的均匀性的假设下,根据空的样品室中的仿真中子通量和中子能谱和/或根据通过测量而探测到的样品外部的中子通量来计算输入参数。中子通量和中子能谱可以在各自情况下分别针对相应分区进行计算和评估,特别是通过在将样品虚拟细分成空间区域的基础上限定相应分区。

自动迭代途径

分析评估的结果或最重要的结果是样品的元素成分。评估优选地基于与能量相关的光峰效率、样品内或样品的分区内的中子通量和中子能谱有关的参数。因此,可以基于样品本体的形式/几何形状和质量以及中子源强度这三个输入参数,将能量相关的光峰效率、样品内和样品的分区内的中子通量和中子能谱这三个计算出的参数考虑在内,来进行非常全面的分析。这些参数受样品的元素成分的影响,因此,该方法优选地迭代执行,直到计算出的元素成分不再改变或不再实质上改变为止。参照图3更详细地描述了可能的迭代方式。根据输入参数计算初始中子通量和初始中子能谱(步骤S1)。进一步地,可以另外考虑/确定准直和可选的样品分区的确切类型,并且进一步地,还可以考虑有利于测量程序的样品的平移和/或旋转(步骤S2)。准直和样品分区的类型可以特别地取决于样品的尺寸和几何形状。与小的样品相比,更大的样品和更复杂的几何形状被细分为更多的分区。对所记载的伽马能谱的评估包括通过将能谱中测得的峰分配给各个元素来识别样品中包含的元素,同时考虑到伽马峰之间的干扰。在迭代方法中各个伽马能量中的净计数率优选地仅计算一次并且保持恒定(步骤S3)。由此计算出样品的初始元素成分。通过应用以下将要描述的步骤来确定样品的元素成分,这些步骤用于计算光峰效率(步骤S4)、样品的各个分区中的元素质量(步骤S5)以及中子通量和中子能谱(步骤S6)。迭代地执行此过程,直到各个分区中的元素成分不再变化为止。迭代分析程序的结果是获得了高的准确性。

特别地,在迭代方法期间各个伽马能量的净计数率仅计算一次并且保持恒定。开篇处作出了关于样品的元素成分的初步假设。然后,应用前面段落中所描述的方法确定分区的新的元素成分,以便计算光峰效率、样品的各个分区中的中子通量和中子能谱以及元素质量。可以迭代地执行此过程,直到各个分区中的元素成分不再变化为止。

作为这种分析程序的结果,特别是即使在较长的持续时间内,尤其是在对于大体积样品、特别是已经超过约1升的情况下,在此描述的用于基于中子活化进行多元素分析的非破坏性方法可以首次以自动方式或全自动方式执行。仅需要将样品本体的形式和质量作为输入参数,在计算过程中将中子源强度考虑在内。在此,根据中子发生器的操作参数或根据中子源的活动来确定中子源的强度。同样,对于大体积样品的元素分析,用中子连续地辐照相应样品,并且由样品发射的伽马辐射和样品中包含的元素的量被测量,并且在减去背景信号之后,尤其是在计数率-能量图中,根据由该元素引起的光峰的面积评估所述元素。与此前的方法相比,辐照可以连续地进行,并且测量可以同时进行,而无需脉冲辐照或测量时间的中断。另外,不再需要对于至少一部分样品已知样品的成分来确定样品位置处的中子通量。特别是对于大体积样品,还可以通过透射测量来表征样品。

在此,快中子应理解为是指当它们由该源发射时很快并且随后被样品室和/或慢化室减速以便尤其能够增加与样品相互作用的概率的中子。借助于慢化剂材料减速的中子可以称为热化中子。热化中子是慢速或经减速的自由中子,特别是其动能小于100meV(毫伏)。在中子的分类中,热化中子或热中子位于冷中子与快中子之间。术语“热化”表示中子由于在介质中反复散射而与介质的热运动达到平衡。在此,这些热化中子的速度采用相应的麦克斯韦分布,其可以用温度来描述。

根据一个实施例,辐照或辐照和测量是在至少一毫秒或至少一秒的时间段内实施的。根据一个实施例,在辐照期间在小于5微秒(μs)的时间窗口中实施对辐照作出反应而发射的辐射的测量。

根据一个实施例,在至少10分钟或至少30分钟或至少两个小时的时间段内实施辐照而不中断。取决于相应的具体分析问题,限定最佳辐照持续时间。在这样的时间段内连续辐照有助于以灵活的方式、特别是还针对各个部分方面以针对性的方式可靠地评估测量数据。特别地,可以根据分析问题的所需灵敏度来限定辐照持续时间。已经发现,探测痕量污染物(痕量的污染物)的概率随着辐照持续时间的增加而增大。根据本发明的测量方法的灵敏度可以随着时间的增加而增大。在这种情况下,可以彼此独立地限定辐照持续时间和迭代。

可以将秒量级的辐照持续时间定义为最小辐照持续时间。可以将秒、分钟、小时或甚至天量级的辐照持续时间定义为最大辐照持续时间。

根据一个实施例,产生的中子具有2.45MeV的中子能量值或具有选自下组的至少一个中子能量值:2.45MeV,14.1MeV。已经发现,在中子为2.45MeV的情况下,可以获得特别好的信号,即具有有利的SNR的信号。

根据一个实施例,产生的中子具有在10keV至20MeV、特别是10keV至10MeV的能量范围内的至少一个值的中子能量。

根据一个实施例,产生的中子具有不超过10MeV的中子能量。特别地,这提供了高灵敏度。已经发现,用小于或等于10MeV的中子能量、特别是用2.45MeV的中子能量连续辐照的优点是,在这种情况下作为需要至少3MeV至4MeV的中子能量的阈值反应,许多非弹性相互作用不会发生。这样的非弹性相互作用会导致SNR劣化。由于现在将中子源的能量保持得尽可能低,因此可以避免在所选中子能量以下的这种非弹性相互作用。根据该方法的一个可能的变体,排他地使用2.45MeV的中子能量。

根据本发明,出于确定至少一种元素的目的,对来自连续中子辐照的至少瞬发伽马辐射或瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者进行测量和评估。评估两种类型的伽马辐射扩展了分析选项并且提高了方法的灵活性。已经发现,评估经辐照的原子核的以下反应而无需考虑任何中子脉冲的时间依赖性是合宜的:一旦原子核捕获中子,就自动地发射不同能量的伽马辐射。原子核通过发射出级联的伽马发射来去激发。由此产生的伽马辐射是相应元素的特征。

根据一个实施例,响应于连续中子辐照,至少间歇地仅测量和评估延迟伽马辐射,以便确定该至少一种元素。例如,在具有特定材料的样品的情况下,这允许将检查的重点集中在某些方面。

根据一个实施例,为了确定该至少一种元素,特别是通过确定光峰计数率,以能量分辨的方式测量由该样品发射的伽马辐射,其中,这种确定包括根据至少一个伽马能谱、特别是根据由相应的探测器探测到的伽马能谱对所测量的伽马辐射的能量分辨的评估。在此,同一探测器既可以用于瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者。能量分辨的分析有助于提高灵活性和稳健性。这还允许使用一次测量对几乎所有元素进行并行分析。

所测量的伽马能谱特定于探测器。相应的探测器可以具有特定的分辨率,在各自情况下针对特定的伽马能谱。

根据一个实施例,这种测量/评估包括对由该样品发射的伽马辐射的强度的能量分辨的测量/评估。特别是与对多种类型的伽马辐射的评估结合时,这提供了高的灵活性和稳健性。

根据一个实施例,这种确定包括对所测量的伽马辐射的评估,其中,这种评估包括:基于其能量,将计数率-能量图中的至少一个光峰与该样品的元素关联。这提供了着眼于瞬发辐射和延迟辐射两者、特别是在各自情况下由多个探测器之一测量到的伽马能谱的全面分析。

在此,所探测的光峰可以是表征瞬发伽马辐射或延迟伽马辐射的光峰。在评估期间,特别是还在其中两个伽马能量相互干扰的光峰情况下,可以基于相应的能量区分瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射。瞬发峰和延迟峰的区分仍然与此类干扰无关。对于这两种类型的伽马辐射,在这种情况下,可以通过数值方法以空间分辨和能量分辨的方式确定相应的光峰效率,其中相互作用被从样品中的发射位置(源点)映射到探测器中的吸收。

根据一个实施例,这种评估包括:在从计数率-能量图中的由该元素引起的某一/该光峰的净面积中减去背景信号之后,特别是借助于该样品中包含的至少一种元素的组分被评估,量化该样品中的至少一种元素的质量分数。

为此,可以将光峰拟合在能谱中。光峰下方的面积可以定义为背景/背景信号,并且净光峰面积可以定义为使用信号。

根据一个实施例,以准直的方式,特别是借助于至少一个探测器或借助于具有特定地相对于分区的几何形状准直的视场的多个探测器,对样品、特别是样品的各个分区进行测量。这可以提高准确性,并且还有助于将重点放在样品的部分上,特别是在SNR良好的情况下。在两个或更多个探测器的情况下,特别是在测量时间方面具有优势。已经发现,在提供了更多的探测器的情况下,在此描述的方法中的测量时间可以选择得更短,和/或对于相同的测量时间可以提高测量的灵敏度。

根据本发明,样品被细分为多个分区,并且使用准直器关于相应分区测量和评估所发射的伽马辐射。根据一个实施例,这种测量、确定和/或评估是关于该样品的各个分区单独地实施的,所述分区是尤其通过准直而手动地或自动地预先限定的或者是能够通过准直而手动地或自动地预先确定的。这有助于将重点放在样品的各个区域上,或简化对大体积样品或成分不均匀的样品的评估。

这种分区简化了分析,尤其是在期望的评估准确性方面。结果是,这种分区可以有助于相应分区中的空间分辨的元素成分。分区还提供了能够更容易地或更少出错地作出假设的优点。举例来说,在圆柱形样品本体的情况下,八个或更多个(特别是12个)分区在各自情况下形成为圆柱体区段(蛋糕切片)。探测器单元则包括例如两个探测器,这些探测器并不彼此相对地布置、而是以某一角度(小于180°的周向角度,例如130°至150°的周向角度)彼此偏置。然后可以通过增量旋转,特别是例如当使用两个探测器并且限定了12个分区时分六步以60°为步长旋转来在整个圆周上分析整个样品。

已经发现,在这种情况下可以使用准直与分区之间的关系或依赖性。特别地,可以根据所选择的分区来实施准直。设备的控制装置可以被配置成根据所选择的分区来预先确定准直。在此,可以在准直与分区之间预先确定以下关系:整个分区优选地位于探测器的准直视场中。在此,探测器的准直视场仅具有其他分区、即不等于准直所聚焦的目标位置的分区的最小可能的空间分量。由于准直器的可选的可调几何形状,可以将视场主要限制到目标位置。

已经发现,准直可以特别有效地衰减背景信号。在此,准直测量应理解为特别地是指由至少一个具有准直视场的探测器对伽马辐射的探测。已经发现,还归功于准直,在此描述的方法可以在相当长的时间段内以特别有利的SNR连续地执行。

根据一个实施例,这种确定包括对所测量的伽马辐射的评估,其中,基于样品中质量和/或元素分布均匀、特别是样品的多个分区中的至少一个分区中质量和/或元素分布均匀的假设实施这种评估。特别是在高度自动化的迭代方法的情况下,这提供了稳健的方法。

可以假设元素和质量分布至少在相应分区中是均匀的,因此可以对相应分区进行一致地计算/评估。在此,还可以通过按几何形状选择分区来提高测量准确性,其方式为使得均匀质量分布的假设适用于最可能的起始范围,即,例如,没有蛋糕切片而是上面的在高度方向上彼此上下布置的层。

相比之下,此前的方法通常使用元素为点源的分析途径。关于元素分布的配置,可以做出以下两个初始假设之一:分区中的点源或均匀的元素和质量分布。已经发现,均匀的元素和质量分布的假设结合本文描述的方法产生了具有最小不确定性的非常稳健的测量。

根据本发明,这种确定包括对所测量的伽马辐射的评估,其中,这种评估包括:特别是基于线性玻尔兹曼方程的扩散近似、尤其是基于以下关系式对该样品的相应分区内的中子通量的空间分辨和能量分辨的计算:

结合上述优点,这还提供了简单的计算类型,这特别是在迭代的情况下提供了优点。

根据一个实施例,这种评估还包括在该样品内、尤其在该样品的相应分区内尤其是以空间分辨和/或能量分辨的方式、尤其是基于以下关系式来计算该中子能谱:

结合上述优点,这提供了稳健性。

根据一个实施例,这种确定包括对所测量的伽马辐射的评估,其中,这种评估包括:特别是通过以近似方法计算中子通量和中子能谱,在各自情况下基于以下关系式计算能量相关的光峰效率以及该样品或该样品的各个分区内的中子通量和中子能谱:

这提供了上述优点。已经发现,能量相关的光峰效率、样品内或样品的各个分区内的中子通量和能量分辨的中子能谱为评估提供了稳健的基础。在此,输入参数可以根据空的样品室中的中子通量和中子能谱和/或根据通过测量而探测到的样品外部的中子通量来计算。

已经发现,扩散近似尤其有助于基于少量的自变量进行的计算。这还可以降低分析的复杂性。一种非常准确的替代性方法可以包括以确定性方式或通过蒙特卡洛方法对完整线性玻尔兹曼方程进行数值求解。然而,这两个变体的计算费用都非常高;特别是在迭代的情况下,预计计算时间必须在小时或甚至天的量级。扩散近似提供了简单的数学结构,从而允许应用简单的数值方法。

根据一个实施例,这种确定包括对所测量的伽马辐射的评估,其中,借助于根据多个伽马能量产生的多个光峰面积,至少部分地关于所测量的光峰面积来实施这种评估,当量化相应分区中的相应元素的质量分数时在各自情况下分析该样品的相应分区中的至少一种元素的该多个伽马能量,所述分析基于以下关系式(相应地针对N个或K个分区,其中索引K遍历分区):

换句话说,在评估期间,当量化相应元素的质量分数时,可以分析分别来自样品的相应分区中的至少一种元素的多个伽马能量。这提供了一种具有良好准确性的简单、稳健、灵活的方法。可以确保高品质的测量/评估。

此前,样品中的中子通量可以通过以积分方式确定整个样品的能量相关的校正系数来确定。特别是对于大体积样品,已经发现,为了无能量依赖性地确定中子通量,并且对于允许减化到两个空间维度的特定几何形状,还可以应用近似方法。特别地,这种方法基于仅由两个参数确定的扩散方程。特别地,可以应用一种方法的各个方面,在以下出版物中已经详细考虑了这些方面之间的关系:R.Overwater,大样品的仪器中子活化分析的物理学[The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis],代尔夫特理工大学学位论文,代尔夫特大学出版社,ISBN 90-407-1048-1(1994)。

相比之下,根据本发明,可以通过计算机程序确定样品或样品的各个分区内的中子通量和中子能谱,其中线性玻尔兹曼方程的扩散近似可以以空间分辨和能量分辨的方式进行数值求解,特别是考虑了所有三个空间维度。这组方程的边界条件可以根据对空的样品室中的中子通量的仿真计算结果和/或根据通过测量而探测到的样品外部的中子通量来计算出的。不需要或无需限定能量相关的校正系数。

中子通量和中子能谱的计算和评估可以在各自情况下分别针对相应分区来实施,特别是通过在将样品虚拟细分成空间区域的基础上限定相应分区。

根据一个实施例,该方法是基于中子源强度、样品几何形状和样品质量的输入变量,特别是排他地基于所述三个输入变量来执行的。其结果是,该方法可以高度自动化。于是,仅必须预先确定三个输入参数。可以在数值上/以自动方式确定另外的参数。其结果是,还可以使部分用户的费用最小化。可以通过例如核物理数据或通过输入参数的仿真计算结果来提供另外的输入参数,以用于计算中子通量和中子能谱。

可选地,可以将监视器或具有预先确定的成分的校准材料与样品一起进行分析。这可以提高测量准确性或测量的稳健性,尤其是在其成分未知的样品的情况下或在做出相对不确定的假设的样品的情况下。然而,可以独立于本文描述的方法和设备的方面,可选地实施监视器的使用和对由监视器发射的伽马辐射的评估。特别地,可以使用高度确定样品中不存在的材料,例如放置在样品上呈非常薄的金箔形式的金。

根据一个实施例,特别是通过基于除在这种辐照期间中子源强度、样品几何形状和样品质量这三个参数之外的纯数值确定的参数评估所测量的伽马辐射来以自动方式执行该方法。这提供了独立性,并且提供了以简单方式执行迭代的选项。该方法变得更加稳健。在此,还可以通过样品外部的中子探测器来探测中子通量。

可选地,还可以关于上述三个参数实施自动化。样品几何形状可以通过相机单元来独立地探测,并且样品质量可以通过称重单元来探测。相机单元和称重单元部件均优选地并不被定位在设备内部,即不在中子场内,而是在样品室的外部,特别是在屏蔽体的外部。为此,设备可以具有用于指定样品的测量空间,可以在所述测量空间以自动方式表征样品。中子源强度可以直接从中子发生器中作为受控变量获得。中子源强度直接取决于中子发生器的高的电压和电流。作为这种自动化的扩展的结果,可以提供非常独立且用户友好的设备或测量设施。

根据一个实施例,执行以下一组测量中的至少一个测量以表征该样品:透射测量,样品称重,该样品几何形状的光学探测。这首先简化了用于用户的测量方法的操作,其次还简化了随后的测量,特别是在分区方面。

根据一个实施例,特别地,在各自情况下相对于各个元素或者相对于样品的完整成分或者相对于样品的各个分区和/或相对于样品的完整成分迭代地执行该方法。特别是在易于操作的方法的情况下,这提供了良好的准确性。这还提供了具有高度独立性的方法。

根据一个实施例,相应分区的中子通量、特别是绝对中子通量的空间分辨和能量分辨的确定是在该样品室内该样品的外部(或外侧)特别是借助于布置在该样品室内的至少一个中子探测器来实施的。这还简化了对绝对中子通量或总中子通量的确定,无论其是关于相应分区进行的确定的附加方案还是替代方案。

本发明还涉及一种用于基于中子活化进行多元素分析的方法,该方法包括以下步骤:产生能量在10keV至10MeV范围内的快中子;用这些中子辐照样品;

测量由经辐照的样品发射的伽马辐射,以便确定该样品中的至少一种元素;其中该样品是以非脉冲方式连续辐照的,其中在这种辐照期间与辐照时间无关地、特别是与辐照同时地实施这种测量,其中,为了确定至少一种元素,对来自连续中子辐照的至少瞬发伽马辐射或瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者进行测量和评估,其中基于该样品内或该样品的多个分区中的至少一个分区内的质量和/或元素分布均匀的假设来实施这种评估。其结果是,产生了许多上述优点。可以独立于辐照的时间曲线或独立于辐照的各个阶段来实施这种测量/评估。

上述目的中的至少一个目的还通过包括至少一个探测器的探测器单元在基于中子活化进行样品的多元素分析中的用途来实现,该用途被配置成连续测量由于中子对该样品的连续辐照而发射的瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者,其中,还至少部分地连续地、即与辐照时间无关地且与可能的中子脉冲无关地、特别是没有时间窗口地、并且与这种连续辐照同时地测量这种伽马辐射,其中通过至少一个准直器将该探测器单元的视场限制到该样品的相应分区,特别是将该探测器单元与多个探测器一起使用,该多个探测器在各自情况下关于至少一个分区或关于分区的至少一种可预先限定的几何形状优选地用由铅或铋制成的准直器来准直或分区准直或可调地准直。其结果是,产生了上述优点。

本发明还涉及至少一个中子源在基于中子活化进行样品的多元素分析中的用途,用于产生快中子以便用第一中子连续辐照该样品,这些第一中子具有来自下组的至少一个中子能量值:2.45MeV,14.1MeV;和/或用中子能量为10keV至20MeV、特别是10keV至10MeV的能量范围内的至少一个值的第二中子连续辐照该样品;和/或用中子能量不大于10MeV的第三中子连续辐照该样品。其结果是,产生了上述优点。优选地,所发射的伽马辐射被具有由铅或铋制成的准直器的探测器探测到。

上述目的中的至少一个目的还通过包括一种控制装置来实现,该控制装置被配置成启动用于基于中子活化进行多元素分析的设备、特别是如本文所描述的设备的至少一个中子发生器,其中,该中子发生器被配置成产生能量在10keV至20MeV、特别是10keV至10MeV范围内的快中子,其中,该控制装置被配置成启动该中子发生器以产生中子并且特别是在至少一个第一时间窗口期间以非脉冲连续方式辐照样品,并且其中,该控制装置进一步被配置成启动至少一个探测器以便与这种辐照同时地、特别是在与该第一时间窗口无关的至少一个第二时间窗口期间、连续地与连续辐照同时地和/或与连续辐照时间无关地连续和/或间歇地测量由该样品或该样品的单个分区发射的伽马辐射。第一时间窗口和第二时间窗口可以不同,或者可以彼此独立地设定或预先限定。控制装置进一步被配置成借助于至少一个准直器将该探测器的视场限制到该样品的相应分区。特别地,控制装置被配置成控制上述方法。

这种类型的分析提供了上述优点。在此,控制装置可以至少使辐照与测量同步、并且可选地也使样品的定位同步(特别是通过启用/调节旋转/升降装置),因此,所述控制装置可以控制测量设施的实际测量方法,特别是数据采集的方式及其时间段。可以借助于该控制装置,特别是在例如至少20s或50s的时间段内,或者在多个小时或几天内,实施辐照和测量。控制装置可以联接至旋转/升降装置,并且可以进一步被配置成借助于旋转/升降装置、特别是根据或取决于样品的分区的几何形状来对布置在样品载体上的样品进行定位。尤其重要的是,这提供了使用单个控制装置来启动整个设备或允许整个方法运行(三个功能控制装置)的可能性,包括中子发生器的启动、该至少一个探测器的启动、以及样品的定位。在此,可以为中子发生器预先确定诸如中子源强度等参数,并且为旋转/升降装置预先确定位置数据或移位行程和移位速度。

控制装置可以被配置成控制中子发生器的操作,该中子发生器被配置成出于产生快中子的目的使氘核聚变,以便通过对样品进行连续非脉冲辐照来进行所述样品的多元素分析。

该设备或控制装置可以包括用于手动输入以下三个参数的输入屏(用户接口)或输入单元:辐照期间的中子源强度、样品几何形状以及样品质量。这些参数还可以存储在数据存储器中,并且可以由控制装置读取并传送到计算机程序产品。

上述目的中的至少一个目的还通过一种计算机程序产品来实现,该计算机程序产品用于基于中子活化进行的多元素分析、并且被配置成确定样品中的至少一种元素,该样品被中子以非脉冲连续的方式辐照,这种确定是通过基于能量相关的光峰效率以及该样品内或该样品的单个分区内的中子通量和中子能谱评估由该样品发射的伽马辐射、具体是瞬发伽马辐射和/或延迟伽马辐射来进行的,并且该计算机程序产品进一步被配置成通过该至少一种元素的多个伽马能量以分区准直的方式评估所测量的伽马辐射,该多个伽马能量相应地在该样品的相应分区中当基于在这种多元素分析期间记录的净光峰计数率、尤其是基于以下关系式对相应分区的相应元素的质量分数进行量化时进行分析:

在此,这组公式涉及根据本发明各个分区中的元素质量的确定(对于各个分区的所有质量的公式的评估,特别是同时地)。该计算机程序产品有助于高度自动化或独立性,并结合有高的分析准确性。特别地,计算机程序产品被配置成以自动方式执行上述类型的评估。在此,颗粒准直的评估应理解为是指关于样品的各个分区是单独的评估,所述分区已经预先在几何形状方面被限定并且彼此分界。

另外,计算机程序产品还可以被配置成特别是根据所探测到的或输入的样品几何形状、特别是基于存储在位置数据库中的期望位置、根据样品几何形状和/或样品尺寸来预先确定样品的期望位置,其中尤其是可以通过启动/调节旋转/升降装置来实施定位。

该计算机程序产品可以被配置成针对相应的样品几何形状计算分区的各种变体,并且提出被识别为最优的分区或者直接自主地选择这种分区。为此,计算机程序产品可以根据分区的数量和配置来执行近似不确定性分析,并且可以根据用户要求的准确性来设定分区、或者自主地确定这种分区。在该程序中,可以关于所选择的分区特定地设定可配置的准直器。

本发明还涉及一种其上存储有这样的计算机程序产品的数据介质、或者具有该计算机程序产品的计算机或计算机系统或虚拟机或至少一个硬件元件。

本发明还涉及一种计算机程序,该计算机程序被配置成提供本文所描述的评估方式或提供本文在这方面所描述的方法步骤。

根据一个示例性实施例,该计算机程序产品被配置成特别是关于未分区样品基于单个伽马能谱、尤其是基于以下关系式来评估积分测量结果:

Figure BDA0002296913240000251

这提供了关于均匀质量分布的假设的简化。

还可以如下所述地描述根据本发明的方法。在用于样品的非破坏性元素分析的方法中,用快中子连续辐照相应样品,其中与辐照同时地测量由样品发射的伽马辐射,其中在减去元素在计数率-能量图中引起的背景信号之后,根据光峰的净面积来评估样品中包含的元素的量。在此,样品的元素质量的量化可以以自动方式进行,并且分析所需的除了辐照期间的中子源强度以及样品的几何形状和总质量外的参数可以在数值上计算出。在此,不需要用于中子通量或样品内部或外部校准标准的监视器。在此,可以将样品分解为空间区域(分区),并且可以以准直的方式测量样品的每个分区。在此,样品的元素质量的确定可以基于假设样品的各个分区中的元素分布和质量分布是均匀的。在此,分区的平均密度可以使用放射性伽马发射器通过透射测量得出。在此,样品的分区内的中子通量可以通过分析方法来确定,该分析方法对线性玻尔兹曼方程的扩散近似进行数值求解、并且根据空的样品室中的中子通量的仿真计算结果和/或通过测量而探测到的样品外部的中子通量来计算这组方程的边界条件。在此,可以通过数值方法以空间分辨和能量分辨的方式确定光峰效率,其中相互作用被从样品中的发射(源点)映射到探测器中的吸收。在此,可以关于样品的成分迭代地执行该方法,直到计算出的样品成分稳定为止。在此,在分析评估中可以考虑所有探测到的光峰面积,这些光峰面积是由样品中的元素的各种伽马发射产生的。在此,在分析评估中可以考虑每个分区的测量结果,其结果是,可以提高整个样品的测量方法的灵敏度和准确性。在此,中子源和样品可以位于由石墨制成的样品室中,该样品室被实施为慢化室。在该过程中,中子辐射的有效屏蔽体可以直接位于某一/该慢化室周围或该样品室周围。在此,探测器或探测器单元可以位于由屏蔽伽马射线的材料制成的准直器中。在此,样品和慢化室和/或样品载体的几何形状可以减小样品内的中子通量梯度,这可以特别地通过可变的慢化长度(中子源/中子源点与样品之间的路径长度)获得,其中中子通量梯度的影响被减小或改变。

前述目的中的至少一个目的还通过一种被配置成执行基于中子活化进行的多元素分析的设备来实现,该设备包括:

中子发生器,该中子发生器被配置成产生快中子;

样品室和布置在其中的样品保持器;

探测器单元,该探测器单元包括至少一个探测器,该至少一个探测器被配置成测量由经辐照的样品发射的伽马辐射,以便确定该样品中的至少一种元素;其中该设备被配置成以非脉冲连续方式辐照布置在该样品载体上的某一/该样品并且被配置成在辐照期间与辐照时间无关地、特别是没有时间窗口地、特别是与连续辐照同时地测量由经辐照的样品发射的瞬发伽马辐射和/或延迟伽马辐射,特别是被配置成执行上述方法。结果是,产生了上述优点,特别是结合了低背景信号或已经通过设备和/或方法技术而被最小化的背景信号。

在此,该设备包括将该探测器的视场限制到该样品的相应分区的至少一个准直器、并且被配置成将该样品细分为各个分区、并且进一步被配置成在这种辐照期间关于该样品的相应分区测量由经连续辐照的样品发射的至少瞬发伽马辐射或瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者。该设备进一步包括:控制装置,该控制装置被配置成执行自动连续辐照并且被配置成控制/调节在这种辐照期间连续施加的中子辐照的自动测量。该设备进一步被配置成以空间分辨和能量分辨的方式确定该样品的相应分区内的中子通量并且被配置成通过量化该样品中的该至少一种元素的质量分数来评估这些分区的测量结果。这还简化了自动化。

优选地,半导体探测器或闪烁探测器用作(探测器单元的)单独探测器,即,具有高能量分辨率的探测器,该探测器被配置成测量瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射。

可选地,该方法藉由独立于样品室设置的慢化室而改变。作为标准,可以在空间上固定的设备中设置/安装慢化室。慢化过程可以根据需要在样品室、慢化室和/或样品本身中执行。

该设备的相应探测器可以被至少一个准直器聚焦。被配置成预先确定或界定或设定探测器的视场的准直器特别地提供了改进SNR的优点,特别是还结合了连续辐照。此外,可以以分区准直的方式测量样品。

优选地,多个探测器布置在相同的高度水平高度,特别是在中子源或中子源点的高度水平。优选地,该探测器或这些探测器布置成尽可能靠近中子源点。这样可以提供良好的测量结果,或者有助于使背景信号最小化。在以同一高度水平布置的情况下,在平面视图中,这些探测器优选地相对于中子源点在圆周方向上偏离小于90°,例如偏离60°或75°。

在此,中子源点应优选地理解为是指中子被发射、特别是朝向样品发射到样品室中所在的位置或方位。中子发生器可以独立于中子源点的位置来布置,或者可以预先确定中子源点的位置。

像某一/该慢化室一样,准直器可以按单个预先限定的设置或配置固定地安装。可选地,准直器还可以具有相应地用于可预先确定的视场的多个设置,例如具有相对较宽/广视场的第一设置、具有中间视场的第二设置以及具有相对较窄/紧/集中的视场的第三设置,其中准直器可以是可在这些设置之间切换的。

在此,该设备包括衰减该设备的背景信号的至少一个部件,所述部件选自下组:至少一个准直器,优选地由铅或铋制成的准直器,所述准直器将(相应)探测器的视场限制到样品的分区。该设备可以进一步包括:由石墨制成的慢化室,和/或由含硼聚乙烯制成的屏蔽体,和/或各自至少部分地由石墨或全氟化塑料或铍制成的样品室和/或样品载体。其结果是,特别地,可以获得改善的SNR。准直器优选地具有至少5cm的壁强度。该设备可以以非破坏性的方式分析样品,并且在该过程中从多个方面评估所发射的伽马辐射。该设备不限于对特定类型的伽马辐射的评估或在一定的时间窗口内的评估。

已经发现,中子发生器与探测器之间的有利角度在50°与90°之间,特别是因为这可以避免探测器暴露于过高的中子通量下。此外,在该角度范围内的探测器可以聚焦在以下空间区域中,在该空间区域中,样品中的中子通量在可能的情况下是最高的。

此前,先前采用的设施中的非弹性相互作用(散射过程)导致的伽马辐射产生了强的背景信号,以致只有在中子脉冲之后的一定等待时间(时间窗口)之后才可以探测到伽马辐射。先前使用的探测器或先前使用的设施中的探测器在相应中子脉冲之后先前实际上是“失明”的。太高的信号速率导致探测器瘫痪。然后,在各自情况下,探测器需要一定的等待时间,然后才能再次实施探测,即直到信号速率再次下降。

根据一个示例性实施例,该设备进一步包括计算机程序产品或具有该计算机程序产品的数据存储器,其中该计算机程序产品被配置成通过基于能量相关的光峰效率以及该样品内或该样品的相应分区内的中子通量和中子能谱、特别是基于先前已经关于计算机程序产品描述的关系式中的至少一个关系式评估所测量的伽马辐射来确定该样品中的至少一种元素。这些公式或关系式可以各自作为多个计算基础之一存储在数据存储器中,计算机程序产品可以通过该数据存储器进行交互,或者计算机程序产品可以访问该数据存储器。除了在确定/评估期间具有大的灵活性外,这还提供了全自动迭代多元素分析的选项,特别是结合了用于控制/调节中子发射的控制装置、探测器和/或旋转/升降装置。

根据一个示例性实施例,该设备进一步包括被配置成使样品载体或样品以平移和/或旋转方式移位的旋转和/或升降装置、优选是与该设备的某一/该样品室断开联接的旋转和/或升降装置,其中该旋转/升降装置的至少一个电动驱动装置布置在该设备的屏蔽体的外部(特别是在由含硼聚乙烯制成的屏蔽体的外部)。这也提供了良好的SNR。

根据一个示例性实施例,该设备进一步包括用于透射测量的单元,该单元被配置成确定样品或相应分区的平均密度。透射单元包括放射性伽马发射器(特别是Eu-154或Co-60)和探测器,该探测器用于测量伽马辐射在贯穿样品后的衰减。在此,用于测量伽马辐射的衰减的探测器可以是用于瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射的探测器之一、或者可以是专门为这种透射测量而设置的探测器。在透射测量期间,样品不被中子辐照。这有助于区分伽马辐射的类型。

根据一个示例性实施例,该设备包括特别是相对于该中子发生器或相对于该设备的至少一个中子源或至少一个中子源点对称布置的至少两个探测器。其结果是,相应分区可以在相应探测器的前方最佳地定位或定向。另外,可以取决于样品的几何形状来在几何形状上限定这些分区,并且样品可以相应地定向,例如,以六个旋转步骤在其整个圆周上旋转一次。

可以以这样的方式执行平移和/或旋转,即,使得相应分区的中心与探测器位于同一水平高度、或者沿着探测器的视轴,或者使得样品或分区位于探测器的准直视场中。

根据一个示例性实施例,该设备进一步包括控制装置,该控制装置被配置成执行自动连续辐照和/或被配置成在这种连续施加的中子辐照情况下与所述中子辐照时间无关地、与这种连续辐照同时地控制/调节自动测量,特别是被配置成基于仅在数值上确定的或由该控制装置读取的参数(可手动或自动地预先确定的三个参数除外,即:辐照期间的中子源强度、样品几何形状以及样品质量)与中子辐照时间无关地对所发射和测量的伽马辐射执行迭代自动评估。这提供了允许以自动方式执行各个步骤或整个方法的选项。

根据一个示例性实施例,中子发生器包括中子源或中子源点,该中子源或中子源点被配置成特别是使用氘气作为气态靶或气态燃料使氘核(氘原子核)聚变。已经发现,即使通过氘核的聚变也可以确保足够高的源强度。该能量范围的使用在连续辐照期间以及在测量和评估期间均提供优点,首先是由于中子能量低,其次是长的辐照持续时间。燃料可以是气态的(而不是固态的),因此不再需要替换在一定时间段后用完的固态靶(固态)。特别地,这简化了在长的时间段上进行的分析,并且可以确保测量结果的高可再现性或高可靠性。

根据一个示例性实施例,中子发生器是电操作式中子发生器或者包括至少一个放射性核素中子源,例如AmBe源。使氘核聚变并由于该聚变反应而发射具有2.45MeV的起始能量的中子的中子发生器是优选的。在此,还可以可选地以2.45MeV具体地实施脉冲辐照。相比之下,对于具有恰好该能量值的中子,在先前的脉冲辐照中经常使用使氚-氘(14.1MeV)聚变的中子发生器。

根据一个示例性实施例,该至少一个探测器是半导体探测器或闪烁探测器。这有助于在宽广的能量范围内对瞬发伽马辐射和延迟伽马辐射两者进行准确评估。

本发明还涉及一种用于基于中子活化进行多元素分析的设备,该设备包括:

中子发生器,该中子发生器被配置成产生快中子;

样品室和布置在其中的样品保持器;

探测器单元,该探测器单元包括至少一个探测器,该至少一个探测器被配置成测量由经辐照的样品发射的伽马辐射,以便确定该样品中的至少一种元素;其中,该设备被配置成以非脉冲连续方式辐照某一/该样品、并且被配置成在这种辐照期间与辐照时间无关地测量由经辐照的样品发射的瞬发伽马辐射和/或延迟伽马辐射,其中,该设备包括衰减该设备的背景信号的至少一个部件,所述部件选自下组:将该探测器的视场限制到该样品或分区的至少一个准直器、和/或由石墨制成的慢化室、和/或由含硼聚乙烯制成的屏蔽体、和/或各自至少部分地由石墨或全氟化塑料或铍制成的样品室和/或样品载体,其中该设备进一步包括控制装置,该控制装置被配置成执行自动连续辐照和/或被配置成在连续施加的中子辐照情况下在这种辐照期间与中子辐照的各个阶段时间无关地、特别是与这种连续辐照同时地控制/调节自动测量。其结果是,产生了许多上述优点。

由于将中子发生器使用在基于中子活化进行样品的多元素分析中,该中子发生器被配置成特别是氘气作为气态靶或气态燃料使氘核聚变以产生快中子,以便对该样品进行连续非脉冲辐照,可以实现上述优点。

附图说明

在以下附图中仍将更详细地描述本发明,对于在相应附图中未明确描述的附图标记,参照其他附图。详细如下:

图1示出了根据示例性实施例的用于非破坏性多元素分析的设备的示意图示的透视图;

图2A、图2B、图2C分别在各自情况下示出了根据示例性实施例的用于非破坏性多元素分析的设备的具有一个或两个探测器的样品室的截面视图以及探测器的详细视图;

图3以流程图示出了根据实施例的方法的各个步骤的示意图示;

图4示出了具有呈圆盘区段形式的分区的圆柱形样品,作为根据实施例的方法中的分区的示例;

图5示出了根据一个示例性实施例的设备的样品室的截面视图,该样品室具有布置在屏蔽体外部的旋转和升降装置;并且

图6示出了根据一个示例性实施例的用于非破坏性多元素分析的设备的样品室的示意图示,该样品室具有布置在其中的中子探测器单元的中子探测器。

附图标记清单

1 样品

10 用于基于中子活化进行多元素分析的设备

11 中子发生器

11.1 中子源或中子源点

12 慢化室

14 样品载体

15 样品室

16 探测器单元

16A、16B 各个探测器

16.1 各个探测器的晶体

16.2 探测器端盖

16.3 晶体保持器

17 准直器

18 旋转和升降装置

18.1 联接件,特别是轴

19 屏蔽体

20 控制装置

21 数据存储器

22 核物理数据库

23 输入单元/屏

24 透射测量单元

25 相机单元

27 称重单元

28 中子探测器单元

28A、28B、28C、28D 各个中子探测器

30 计算机程序产品

A16 探测器的视轴

M1 材料1,特别是含硼聚乙烯和/或混凝土

M2 材料2,特别是铅和/或铋

M3 材料3,特别是石墨

M4 材料或介质4,特别是空气

M6 材料6,特别是锂聚乙烯和/或锂有机硅

M7 材料7,特别是铝和/或碳纤维增强塑料

M8 材料8,特别是铜或塑料

M10 材料10, 特别是锗

P1、P2、Pn 样品的分区

R1 第一控制点

R2 第二控制点

R3 第三控制点

R4 第四控制点

R5 第五控制点

S1 第一步骤,特别是产生中子并且用中子辐照

S1.1 设定(控制或调节)中子源强度

S1.2 慢化

S1.3 通过仿真来计算中子能谱

S1.4 通过仿真来计算中子通量

S2 第二步骤,特别是样品指定和测量

S2.1 探测样品质量和/或样品几何形状和/或透射测量

S2.2 准直

S2.3 探测或设定样品分区

S2.4 使样品移位/定位,特别是通过平移和/或旋转

S3 第三步骤,特别是探测/测量所发射的伽马辐射并且评估所测量的伽马辐射

S3.1 探测/测量伽马辐射或评估伽马能谱

S3.2 元素/峰识别

S3.3 干扰分析

S3.4 峰的评估,特别是在峰面积和背景方面的评估

S4 第四步骤,特别是评估所测量的伽马辐射

S4.1 评估样品内的相互作用

S4.2 评估探测器中的相互作用

S4.3 确定样品与探测器之间的立体角

S4.4 确定光峰效率,特别是初始光峰效率

S5 第五步骤,特别是确定至少一种元素,特别是质量

S5.1 确定至少一个元素质量或元素质量比

S5.2 确定至少一个截面

S6 第六步骤,特别是计算中子学

S6.1 评估样品内的相互作用

S6.2 评估中子能谱

S6.3 评估中子通量

v1 第一变量/参数,特别是能够被手动输入,特别是中子源强度

v2 第二变量/参数,特别是能够被手动输入,特别是样品几何形状

v3 第三变量/参数,特别是能够被手动输入,特别是样品质量

x 纵向轴线

y 横向轴线

z 竖直轴线

具体实施方式

图1示出了用于非破坏性多元素分析的设备10的组件,确切地讲,示出了用于执行本文所述的用于基于中子活化进行多元素分析的方法的测量设施的组件。

通过操作一个或多个中子发生器11,样品1被中子连续辐照,并且与辐照同时地测量由此诱发/发射的伽马辐射。包括样品1的设备/测量设施10尤其由以下组件构成:中子发生器11包括至少一个电操作式中子源,特别是至少使氘和氘(或氘核)聚变的并可选地促进另一种类型的尤其是氚和氘的聚变的中子源。在氘核聚变反应期间发射出能量为2.45MeV的快中子。在此,氘气优选地用作靶(非放射性的)。可选地,可以借助于中子发生器提供至少一个另外的能量值,特别是14.1MeV。中子发生器11位于慢化室12内并且被屏蔽体19包围。慢化室12由优选为石墨的材料构成,该材料尽可能有效地使快中子慢化、并且在慢化过程期间尽可能少地发射伽马辐射。样品未发射但仍被探测器记录的伽马辐射被定义为活动背景信号。本文所述的设备10有利地提供了非常弱的、最小化的背景信号,因此可以非常灵活地测量伽马辐射。

在辐照期间,样品1位于样品室15内部的样品载体14上。举例来说,样品载体可以是旋转板、盒、罐或烧瓶。优选地,石墨和全氟化塑料可以用作样品载体14的材料。

样品载体14和样品室15被设计成使得样品被中子尽可能均匀地(即,以小的局部中子通量梯度)辐照,并且偏离样品的中子被有效地反射回到样品中。在中子与样品载体14之间以及中子与样品室15之间相互作用期间,应引起可能仅是弱的活动背景信号。特别地,这可以通过将石墨、铍以及全氟化塑料或碳纤维增强塑料优选地用作样品载体14和样品室15的材料来确保。

与辐照同时测量的伽马能谱由探测器单元16或由一个或多个探测器16A、16B记载。一个探测器和多个探测器都可以理解为意指探测器单元16。可以通过多个探测器减少样品的测量时间,或者可以在不改变测量时间的情况下提高多元素分析方法的灵敏度和准确性。探测器单元16记录由样品发射的伽马辐射的能量并且对探测器中的能量沉积进行计数。准直器17位于每个探测器16周围。相应的准直器可以用于限制所采用的探测器的“视场”,其方式为使得主要探测到由样品发射的伽马辐射。具有提高的对伽马辐射的探测可能性的空间区域尤其具有从探测器开始的圆锥或棱锥的形式。准直器17由优选是铅的材料制成,该材料尽可能有效地屏蔽伽马辐射。归功于探测器的视场受到限制,准直器允许使活动背景信号最小化或衰减。

样品可以以分段/分区的方式测量。为此,在单次伽马能谱测量期间,位于探测器的准直视场中的不是整个样品主体,而仅是各个区段,即所谓的分区。为了在探测器的视场中定位各个分区,设置了旋转和升降设备18以使样品和样品载体旋转和/或平移。旋转和升降设备与样品载体尤其以压配合和/或互锁的方式彼此连接。由于旋转和升降设备的部件可能提高活动背景信号,这些组件优选地被定位在样品室15和慢化室12的外部和屏蔽体19的外部(图5)。特别地,可以使用轴、链条或齿形带在旋转和升降设备与样品载体14之间传递力。

屏蔽体19布置在慢化室12和样品室15的周围以及探测器单元16和准直器17的周围。屏蔽体19包围测量设施,并且降低测量设施外部的环境中子和伽马剂量率。优选地,将含硼聚乙烯用作屏蔽体的主要屏蔽中子辐射的部分的材料。可以将混凝土和具有更高原子序数和更高密度的元素(例如钢或铅)用作屏蔽体的主要减少或衰减伽马辐射的部分的材料。已经发现,在慢化室12和样品室15的区域中及其周围、以及在探测器单元16周围和准直器17周围,可以用含硼聚乙烯显著改善SNR。

图1进一步表明,可以在输入屏23处输入或调用至少三个变量/参数v1、v2、v3中的至少一个,特别是中子源强度、样品几何形状和/或样品质量。根据一个变体,这三个参数也可以由设备10以全自动方式确定。

在图1所示的布置中,可以在样品室15外部的分开的慢化室12中执行慢化。可选地,也可以在样品室15内执行慢化。一般地,可以在慢化室12、样品室15和/或样品1本身中执行慢化。

图1进一步示出了透射测量单元24,借助于该透射测量单元可以可选地尤其在伽马辐射的基础上执行样品的附加表征。

图1进一步表示了用于使测量或评估自动化的部件,特别是控制装置20,该控制装置联接至数据存储器21、核物理数据库22、输入单元/输入屏23、透射测量单元24、相机单元25、称重单元27、和/或计算机程序产品30,其中计算机程序产品还可以存储在控制装置20中。

图2A、图2B、图2C示出了用于非破坏性多元素分析的设备,通过该设备对样品的分区进行准直测量。在图2A所示的变体中,两个探测器16A、16B相对于中子源或相对于中子发生器11的中子源点11.1对称地布置。

详细地,图2A、图2B、图2C还示出了可优选采用的材料,特别是用于确保弱的背景信号的材料,特别是用于中子辐射的屏蔽体19的含硼聚乙烯M1(特别是5%或10%)(以及用于伽马辐射的屏蔽体19的分段的混凝土),用于准直器17的或用于屏蔽伽马辐射目的的铅或铋M2,用于慢化室12或样品载体14或样品室15的石墨M3,用于屏蔽探测器的锂-6-聚乙烯或锂-6-有机硅M6,用于晶体16.1的锗M10。探测器16的各个部件之间的区域,特别是探测器端盖16.2与晶体16.1之间的区域,尤其是在准直器的内部填充了空气M4。取决于中子发生器或探测器的类型,可以为另外的各个部件特别是从包括铜、铝、塑料(特别是碳纤维增强塑料)的列表中选择适当的材料M7、M8。

图2A以示例性方式示出了在圆柱形样品1的情况下呈圆柱体区段(蛋糕切片)形式的n个分区Pn中的两个分区P1、P2。在此,样品1还可以由具有一定填充水平的填充物或流体的圆筒提供。圆筒可以具有相对较大的容积,例如200升。

此外,图2A允许根据纵向轴线x、横向轴线y和竖直轴线z识别各个部件的取向。样品至少部分地是圆柱形的,或者例如被实施为圆筒,并且其沿着竖直轴线z延伸,特别是以绕z轴旋转对称的方式延伸。借助于前述的升降装置18,可以定位在不同的z水平高度。

图2B示出了仅具有一个探测器16的变体,该探测器被准直在圆柱体区段上。这种布置尤其还可以以成本优化的方式提供。

在图2A和图2B分别所示的布置中,也可以排他地在样品室15内执行慢化。

图2C进一步示出了探测器端盖16.2和晶体保持器16.3,可以借助于所述元件来对晶体16.1进行定位和定向。

图3示出了具有六个步骤S1至S6的方法,所述步骤均包括子步骤。可以在各个步骤之间提供控制点R1至R5,无论是用于用户查询还是用于自动的计算机控制的查询。

在第一步骤S1中实施产生中子并且用中子辐照样品,其中第一步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:设定(控制或调节)中子源强度(S1.1),慢化(S1.2),通过仿真来计算中子能谱(S1.3),通过仿真来计算中子通量(S1.4)。特别地,在第一控制点R1处可以存在关于中子源强度的可选地重复的查询,可以是自动数据查询,也可以是在用户输入/用户指南的范围内。

在第二步骤S2中指定并测量样品,其中第二步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:探测样品质量,并且可选地还探测样品几何形状(S2.1),准直(S2.2),探测或设定样品分区(S2.3),尤其是通过平移和/或旋转来使样品移位/定位(S2.4)。可以结合透射测量来实施步骤S2.1,特别是借助于朝向样品发射放射性伽马辐射,例如用于探测圆筒(样品)中的填充水平、或用于确定基质密度。透射测量也可以被认为是用于表征样品的扩展测量,并且可以提供特别是也关于分区的尽可能有用的另外数据。特别地,在第二控制点R2处可以存在关于样品质量、样品几何形状和分区的可选地重复的查询,可以是与相机单元和/或称重单元通信的自动数据查询,也可以是在用户输入/用户指南的范围内。特别地,在第二控制点R2处还可以实施样品的定位或定向。

在第三步骤S3中探测或测量所发射的伽马辐射,其中第三步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:探测/测量伽马辐射并评估伽马能谱(S3.1),元素/峰识别(S3.2),干扰分析(S3.3),峰评估、尤其是关于面积和背景的评估(S3.4)。特别地,可以在第三控制点R3处实施中间结果的传送和验证。在此,控制点R3可以包括合理性检查,特别是在关于样品或相应分区中的均匀的元素和质量分布的声明的范围内,其中可以可选地存在返回步骤S2的迭代(例如在偏差大于最大阈值的情况下),尤其是以便在新的准直途径基础上进行测量。

在第四步骤S4中评估所测量的伽马辐射,尤其是以便计算能量相关的光峰效率,其中第四步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:评估样品内的相互作用(S4.1)以便计算能量相关的光峰效率,评估相应探测器中的相互作用(S4.2),确定样品与探测器之间的立体角(S4.3),确定光峰效率、尤其是(初始)光峰效率(S4.4)。特别地,可以在第四控制点R4处实施中间结果的传送和验证。

在第五步骤S5中确定至少一种元素的质量,其中第五步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:确定至少一个元素质量或确定元素质量比(S5.1),确定至少一个截面(S5.2),特别是分别根据步骤S1或步骤S4。特别地,可以在第五控制点R5处实施中间结果的传送和验证。在此,控制点R5可以包括合理性检查,尤其是量化的元素质量与样品的总质量的并置或比较。

在第六步骤S6中对中子学进行计算,其中第六步骤可以包括以下子步骤中的至少一个子步骤:特别是通过扩散近似来评估相互作用、特别是样品内的中子相互作用(S6.1),评估中子能谱(S6.2),特别是通过扩散近似来评估中子通量(S6.3)。

控制点R1至R5可以各自包括对先前步骤的可选反馈(控制回路),特别是在用户输入或中间结果的验证的范围内。步骤S4至S6可以与各个控制点独立地迭代地执行,特别是在评估来自经连续辐照的样品的伽马辐射期间连续地执行。如果待确定的元素质量不再改变或至少不再实质上改变、例如低于差值的可预先确定的阈值,则终止迭代。

图4示出了使用圆柱形样品1的示例的相应探测器16A、16B的视场,该圆柱形样品已经被分区为圆盘和圆形区段P1、P2、Pn。在此,相应的探测器16A、16B的视场不必与相应分区相对应或与其平齐。在评估期间可以考虑相邻分区在相应探测器的视场中的程度,所述相邻分区旨在被同时评估或通过计算去除。每个水平高度存在12个分区。然后,可以通过六次旋转和相应数量的平移式水平移位步骤来分析整个样品(在此,存在五个水平高度,即四个z方向上移位步骤)。举例来说,在几秒钟到几分钟的时间段内辐照和测量每个分区。

图5示出了设备10,其中样品载体14可以就其水平高度而言向上移位相当大的距离(虚线箭头)。样品室15由材料M3限定,可以将所述材料M3与样品1一起移位到样品1上方的填充有空气的腔体中。旋转和升降装置18通过包括轴18.1的联接件而连接至样品载体14;然而,除此之外,所述旋转和升降装置布置在中子屏蔽体的外部并且与样品室隔绝。这可以确保中子不会到达旋转和升降装置。阻止了中子到旋转和升降装置的路径。引导轴18.1的材料优选是石墨。如图5中所表示的,可以在石墨块中设置用于轴18.1的通道。优选地,旋转和升降装置18仅通过轴18.1连接至样品载体14。在这种情况下,中子屏蔽体仅被轴贯穿。旋转和升降装置以隔绝的方式布置在有效的中子屏蔽体后方。

图6示出了用于非破坏性多元素分析的设备10,其中在样品室15中布置了中子探测器单元28的四个中子探测器28A、28B、28C、28D。在此以示例性方式布置的中子探测器是以绕样品室15的圆周均匀分布的方式布置的。可选地,还可以提供多于四个的中子探测器。中子探测器优选地布置在伽马探测器的安装水平高度上。中子探测器单元28可以在样品外部实现中子通量的、特别是相应分区的绝对或总中子通量的空间分辨和能量分辨的确定。

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