一种含银催化剂及其制备方法与用途
阅读说明：本技术 一种含银催化剂及其制备方法与用途 (Silver-containing catalyst, preparation method and application thereof ) 是由 肖松涛 欧阳应根 叶国安 王玲钰 刘协春 于 2019-09-12 设计创作，主要内容包括：本发明属于催化剂技术领域,涉及一种含银催化剂及其制备方法与用途。所述的催化剂包含催化活性物质,所述的催化活性物质包含金属银或其化合物,所述的金属银或其化合物中的银元素由组成和/或丰度较天然有所改变的非放射性同位素构成,其中至少一种非放射性同位素的丰度在天然丰度的基础上改变1/20以上且不低于20％。利用本发明的催化剂及其制备方法与用途,能够使得到的含银催化剂具有更好的催化性能。(The invention belongs to the technical field of catalysts, and relates to a silver-containing catalyst, and a preparation method and application thereof. The catalyst comprises a catalytic active substance, wherein the catalytic active substance comprises metallic silver or a compound thereof, the silver element in the metallic silver or the compound thereof is composed of non-radioactive isotopes of which the composition and/or the abundance is changed from natural abundance, and the abundance of at least one non-radioactive isotope is changed from 1/20 to 20 percent on the basis of the natural abundance. By utilizing the catalyst, the preparation method and the application thereof, the obtained silver-containing catalyst has better catalytic performance.)
技术领域
本发明属于催化剂技术领域，涉及一种含银催化剂及其制备方法与用途。
背景技术
催化剂材料与催化技术是当今化学工业发展的基础性、关键性的材料和技术之一。现代工业中，利用催化技术所产生的产值已占国民经济总产值的约30％。
贵金属催化剂具有独特的活性，在催化领域占有极其重要的地位，其中银基催化剂是贵金属催化剂的典型代表。
银基催化剂中的Ag是最廉价的贵金属。银催化剂价格相对便宜，具有良好的加氢活性，由于其催化活性好、机械强度高、对毒物不敏感、导热性好等优点，不仅应用于各种不饱和烃的加氢，而且也是脱氢、氧化脱卤、脱硫等某些转化过程中的良好催化剂，更是乙烯直接氧化制备环氧乙烷唯一的工业催化剂。而且银催化剂制备成本低且容易得到，在工业应用前景上很有潜力。
自20世纪30年代银基催化剂被成功应用以来，经过80多年的发展，银基催化剂在活性组分、助剂添加、载体选择、制备方法以及应用等方面均有较大的进展。尤其是在应用领域方面，从最初的化工生产领域扩大到环境保护和医药领域。随着计算机模拟技术在催化剂研究领域中的应用，银基催化剂的研究模式也由单一依靠实验的模式逐步转变为实验和计算机模拟相结合的模式。
当前，世界范围内大量的研究学者致力于开发新型银基催化剂，以提高其催化活性、选择性，并延长其寿命，主要的研究包括：
1)乙烯直接氧化制环氧乙烷
目前乙烯在银催化剂作用下直接氧化是生产EO的唯一技术。世界EO/EG生产技术主要由美国Shell、SD、Dow三家公司垄断(Dow化学2001年兼并了UCC公司)，日本触媒、德国BASF和意大利Snam等公司也拥有自己的专利技术。全世界EO生产装置采用Shell、SD、Dow三大公司技术的生产能力占EO总生产能力的90％以上。在乙烯环氧化生成环氧乙烷的过程中，原料乙烯消耗约占整个环氧乙烷生产成本的7/10。显然，提高环氧乙烷生产经济效益的关键是降低原料乙烯消耗，而催化剂的性能对降低乙烯消耗起着至关重要的作用，所以开发和使用高选择性及高转化率催化剂是节约生产成本、提高效益的最有效方法。
2)甲醇氧化制甲醛
戴维林在1999年用有机卤化物改变电解银催化剂活性，研究发现添加少量有机卤化物CH3I可以提高电解银催化剂的催化活性。X射线光电子能谱及扫描电子显微镜等表征实验发现少量CH3I与电解银催化剂表面相互作用形成了具有特殊结构的碘化银微晶，这些微晶使得催化剂比表面积增大，甲醛转化率提高。
3)含银光催化剂
银系列可见光催化剂的数量较多，从元素种类构成大致可分为三元素构成及多元素构成两类。三元素构成的催化剂主要是以Ag和O为固定组成元素，另外一种元素多变或者三元素间比例不一；多元素构成的催化剂顾名思义元素比较多，都为4种及以上，一般是用固相法、离子交换法合成。
4)催化加氢反应
崔琳研究了在CO选择甲烷化反应中，用三氧化二铝为载体所制成的银基催化剂的催化性能。催化剂的具体制备流程为：先用碳酸铵沉淀法制备前体20％Ag/Al2O3，然后用超声浸渍钌离子溶液(Ru/Al＝1/100)，接着400℃焙烧2h得到氧化态样品1％RuO3-20％AgO/Al2O3，再将样品经400℃还原2h得到1％RuO3-20％AgO/Al2O3催化剂。催化剂制成后，再用于CO选择甲烷化反应中。实验结果表明，当反应温度在220℃时，CO选择性高于50％。
5)催化重整反应
张川等采用提升pH工艺把不同含量的银浸渍在蒙脱石(MMT)上，分别在600、700与800℃下煅烧成型，研究Ag/MMT催化剂用于甘油水蒸气重整(GSR)制氢的效果。实验结果证明，700℃煅烧的催化剂比600与800℃煅烧的催化剂拥有更好的活性。在700℃下煅烧的银含量为19.89％的催化剂活性最好，600℃时甘油转换率达到85％，同时氢气选择性为76％。在400～600℃随着温度上升，甘油转换率上升。
6)催化甲烷部分氧化反应
马胜利等在连续流动固定床装置上考察了α-Ag/γ-Al2O3催化剂制备方法和反应空速对一氧化碳甲烷化反应的影响。采用研混还原法制备的催化剂活性较高，在n(CO):n(H2)＝1:3、常压、593K及空速2500h-1反应条件下，研混还原法制备的w(Ag)为15％的α-Ag/γ-Al2O3催化剂催化CO合成甲烷的选择性达65％以上，一氧化碳的转化率接近80％。
7)催化裂解反应
柴忠义等研究了YN-1型银系催化剂裂解汽油C9+馏分选择加氢装置的工业应用。结果表明，YN-1系银系催化剂用于胶质含量＞100mg·/100ml和溴价＞5gBr/100g的C9+馏分原料加氢，能够使用超过90℃的反应温升，并表现出低温活性高、稳定性好和容胶量大的优点。
发明内容
本发明的首要目的是提供一种含银催化剂，以能够具有更好的催化性能。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，所述的催化剂包含催化活性物质，所述的催化活性物质包含金属银或其化合物，所述的金属银或其化合物中的银元素由组成和/或丰度较天然有所改变的非放射性同位素构成，其中至少一种非放射性同位素的丰度(质量百分比含量)在天然丰度(银元素同位素天然丰度为：Ag-107为51.84％，Ag-109为41.86％)的基础上改变1/20以上且不低于20％。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，其中：
所述的催化活性物质还包含金属铁(铁元素同位素天然丰度为：Fe-54为5.8％，Fe-56为91.72％，Fe-57为2.2％，Fe-58为0.28％)或其化合物，金属银或其化合物与金属铁或其化合物的质量比为1:0.1-10；
所述的金属铁或其化合物中的铁元素由非放射性同位素构成，各种同位素组成和/或丰度与天然相同或不同。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，其中：
所述的催化活性物质还包含金属铜(铜元素同位素天然丰度为：Cu-63为69.17％，Cu-65为30.83％)或其化合物，金属银或其化合物与金属铜或其化合物的质量比为1:0.1-10；
所述的金属铜或其化合物中的铜元素由非放射性同位素构成，各种同位素组成和/或丰度与天然相同或不同。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，其中所述的催化剂还包含催化辅助物质，所述的催化活性物质与所述的催化辅助物质的质量比为1:0.1-10。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，其中所述的催化辅助物质包含助催化剂，选自钌、钴、金、钯、镍、稀土元素中的一种或几种。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种含银催化剂，其中所述的催化辅助物质包含催化剂载体，选自活性炭、碳化硅、三氧化二铝、石墨烯、二氧化硅、沸石中的一种或几种。
本发明的第二个目的是提供上述含银催化剂的制备方法，以能够更好的制备上述含银催化剂，制备所得含银催化剂具有更好的催化性能。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供上述含银催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)催化活性物质的制备：利用同位素分离法、同位素混合法、核反应法或元素人工生产法制备同位素组成和/或丰度改变的所述的催化活性物质或其化合物；
(2)催化剂的制备：利用各催化活性物质或其化合物制备所述的催化剂。
同位素分离法主要可分为化学法和物理法，其中化学法包括汞齐交换法、离子交换色层法、萃取法等；物理法包括电磁法、熔盐电解法、电子迁移、分子蒸馏和激光分离等(参见：杨国华,曾权兴编著，稳定同位素分离，原子能出版社，1989年第一版，全书尤其第23页)。
同位素混合法是将不同丰度的同位素进行混合，配制指定丰度的同位素，采用滚筒等方式进行混匀。
核反应法是通过反应堆或加速器产生的粒子对原子核进行轰击，主要有(n,γ)、(n,p)、(n,d)(n,2n)、(n,f)初级衰变，也可以用(n,p)、(n,d)、(n,2n)反应和二次反应(p,n)、(p,d)、(t,n)、(t,p)结合的方式生成目标核素(参见：(美)C.B.Moore编著，激光光化学与同位素分离，原子能出版社，1988年第一版，全书尤其第18页)。
元素人工生产法是核裂变或核融合产生新的核素(参见：(美)本尼迪克特(Benedict,M.)等编著，核化学工程，原子能出版社，2011年第一版，全书尤其第169页)。
本发明的第三个目的是提供上述含银催化剂的用途，以能够具有更好的催化性能。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供上述含银催化剂用于催化乙烯合成环氧乙烷反应的用途。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供上述含银催化剂用于催化甲醇氧化合成甲醛反应的用途。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供上述含银催化剂用于催化罗丹明B降解反应的用途。
本发明的有益效果在于，利用本发明的含银催化剂及其制备方法与用途，能够使得到的含银催化剂具有更好的催化性能。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为20％，Ag-109丰度为80％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例2：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-49。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49％，Ag-109丰度为51％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例3：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-55。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为55％，Ag-109丰度为45％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例4：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例5：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为80％，Ag-109丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例6：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-45.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为54.5％，Ag-109丰度为45.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例7：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-50.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49.5％，Ag-109丰度为50.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例8：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-109丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例9：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，称取1.0克连同50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Al2O3催化剂。
实施例10：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例11：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为20％，Ag-109丰度为80％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例12：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-49。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49％，Ag-109丰度为51％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例13：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-55。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为55％，Ag-109丰度为45％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例14：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例15：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为80％，Ag-109丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例16：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-45.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为45.5％，Ag-109丰度为54.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例17：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-50.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49.5％，Ag-109丰度为50.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例18：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-109丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克连同50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/丝光沸石催化剂。
实施例19：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例20：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为20％，Ag-109丰度为80％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例21：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-49。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49％，Ag-109丰度为51％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例22：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-55。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为55％，Ag-109丰度为45％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例23：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例24：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为80％，Ag-109丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例25：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-45.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为54.5％，Ag-109丰度为45.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例26：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-50.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49.5％，Ag-109丰度为50.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例27：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-109丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，配制成溶液(3mmol硝酸银溶解到90ml去离子水中)，搅拌下逐滴加入稀氨水，并待最开始生成的棕色沉淀完全溶解时停止加入稀氨水。然后搅拌下逐滴加入Na3PO4溶液(1mmol)，加完后反应5min。离心分离沉淀，再用去离子水和无水乙醇各清洗沉淀3次。将沉淀放入真空干燥箱80℃干燥10小时，得到Ag3PO4催化剂。
实施例28：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为20％，Ag-109丰度为80％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-54-20。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-54丰度为20％，Fe-56丰度为70％，Fe-57丰度为10％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克上述分离后的铁、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Al2O3催化剂。
实施例29：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-49。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49％，Ag-109丰度为51％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-63-20。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为20％，Cu-65丰度为80％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克上述分离后的铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Cu/Al2O3催化剂。
实施例30：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-55。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为55％，Ag-109丰度为45％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-56-20。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-54丰度为20％，Fe-56丰度为20％，Fe-57丰度为30％，Fe-58丰度为30％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克上述分离后的铁、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Al2O3催化剂。
实施例31：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为100％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-63-65.5。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为65.5％，Cu-65丰度为34.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克上述分离后的铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Cu/Al2O3催化剂。
实施例32：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为80％，Ag-109丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克天然金属铁、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Al2O3催化剂。
实施例33：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-45.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为54.5％，Ag-109丰度为45.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克天然金属铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Cu/Al2O3催化剂。
实施例34：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-50.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49.5％，Ag-109丰度为50.5％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-57-20。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-56丰度为45％，Fe-57丰度为20％，Fe-58丰度为35％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-63-72.6。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为72.6％，Cu-65丰度为27.4％％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克上述分离后的铁、1.0克上述分离后的铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/Al2O3催化剂。
实施例35：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-109丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克天然金属铁、1.0克天然金属铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/Al2O3催化剂。
实施例36：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，称取1.0克，连同1.0克天然金属铁、1.0克天然金属铜、50克α-Al2O3一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/Al2O3催化剂。
实施例37：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克天然金属铁，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/丝光沸石催化剂。
实施例38：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为20％，Ag-109丰度为80％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-58-20。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-56丰度为50％，Fe-57丰度为30％，Fe-58丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克上述分离后的铁，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/丝光沸石催化剂。
实施例39：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-49。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49％，Ag-109丰度为51％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-63-100。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克上述分离后的铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例40：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-55。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为55％，Ag-109丰度为45％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-56-100。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-56丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克上述分离后的铁，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/丝光沸石催化剂。
实施例41：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为100％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-65-20。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为80％，Cu-65丰度为20％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克上述分离后的铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例42：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-20。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为80％，Ag-109丰度为20％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-57-100。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-57丰度为100％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-65-29.3。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为70.7％，Cu-65丰度为29.3％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克上述分离后的铁，5.0克上述分离后的铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例43：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-107-45.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为45.5％，Ag-109丰度为54.5％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克天然金属铁，5.0克天然金属铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例44：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-50.5。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-107丰度为49.5％，Ag-109丰度为50.5％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铜，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Cu-63-32.4。在出料口收取分离后的铜，通过ICP-MS检测，Cu-63丰度为32.4％，Cu-65丰度为67.6％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克天然金属铁，5.0克上述分离后的铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例45：制备实施例
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属银，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Ag-109-100。在出料口收取分离后的银，通过ICP-MS检测，Ag-109丰度为100％。
以同位素分离法的原理，通过中国原子能科学研究院F-3型磁分离装置分离天然金属铁，具体操作条件为：温度2000℃，磁铁电源500A×100V，离子源电压30-35kV，磁分离参数Fe-58-100。在出料口收取分离后的铁，通过ICP-MS检测，Fe-58丰度为100％。
将上述分离后的银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克天然金属铜，5.0克上述分离后的铁，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例46：对照制备实施例
将天然银转化为硝酸银，称取10.0克，连同5.0克天然金属铁，5.0克天然金属铜，50克市售丝光沸石一起分散于蒸馏水中，形成混合液。在混合液中加入(NH4)2C2O4溶液((NH4)2C2O4的摩尔量等于金属离子的总摩尔量)及无水乙醇，搅拌30min，然后80℃水浴、真空度0.08MPa下于旋转蒸发器中旋转蒸发1h。过滤，在烘箱中80℃干燥4h、120℃干燥10h，所得干燥品放入马弗炉，通入体积比1：25的H2/N2混合气，在400℃下还原焙烧4h，得到Ag/Fe/Cu/丝光沸石催化剂。
实施例47：催化反应实施例
将前述实施例制备各催化剂分别用于乙烯合成环氧乙烷反应的催化，具体方法如下：
称取催化剂样品(含催化活性物质40克)，装入内径8mm的不锈钢反应管内，封装好反应管后将反应管加热至220℃，然后向反应管内通入N2为平衡气的混合气(体积组成为：C2H4为28.0％，O2为7.5％，CO2为2.5％，N2为62.0％)，空速4200h-1的条件下，采用在线气相色谱仪测定反应管出口气体中环氧乙烷的体积分数((EO))。测定结果如下表1所示。
表1乙烯合成环氧乙烷反应测定结果
实施例48：催化反应实施例
将前述实施例制备各催化剂分别用于甲醇氧化合成甲醛反应的催化，具体方法如下：
称取催化剂样品(含催化活性物质10克)，装入内径8mm的不锈钢反应管内，封装好反应管后将反应管加热至500℃，然后向反应管内通入反应物：甲醇溶液经进料泵入反应管的汽化室进行汽化，汽化温度为200℃；空气由压缩机经减压、净化后再经流量计进入反应管(水与甲醇质量比为0.6，氧气与甲醇质量比为0.45)。采用气相色谱仪进行甲醛浓度测定。测试结果如下表2所示(甲醛产率＝产物中甲醛摩尔数/反应物中甲醇摩尔数×100％)。
表2甲醇氧化合成甲醛反应测定结果
实施例49：催化反应实施例
将前述实施例制备各催化剂分别用于罗丹明B(RhB)降解反应的催化，具体方法如下：
称取罗丹明B(RhB)染料，配制成浓度为100mg/L的溶液，取1L加入催化剂(含催化活性物质10mg)与250ml亚甲基蓝溶液，避光条件下搅拌0.5h以达到吸附解吸平衡，然后在300W氙灯下反应20min。反应过程中用电磁搅拌器搅拌，反应后测样品的吸光度，得到浓度后计算降解率。测试结果如下表3所示(罗丹明B降解率＝反应终止后罗丹明B浓度/反应前罗丹明B浓度×100％)。
表3罗丹明B降解反应测定结果
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。