阅读说明：本技术 一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中99Mo、131I共提取的方法 (In homogeneous water solution nuclear reactor fuel solution99Mo、131I co-extraction method ) 是由 张劲松 姚维华 王海军 陈云明 罗宁 孙志中 曾俊杰 李波 吴建荣 王小兵 王磊 于 2020-11-18 设计创作，主要内容包括：本发明公开一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中~(99)Mo、~(131)I共提取的方法,将冷却后的燃料溶液通过球形氧化铝提取柱吸附~(99)Mo和~(131)I,然后依次用硝酸、水、氨水清洗提取柱,再用氨水或氢氧化钠溶液解吸提取柱,将~(99)Mo和~(131)I解吸下来,实现~(99)Mo和~(131)I的共提取。本发明既适用于高浓铀燃料溶液中~(99)Mo和~(131)I共提取,也适用于低浓铀燃料溶液中~(99)Mo和~(131)I共提取,~(99)Mo和~(131)I的提取率大于80％。(The invention discloses a homogeneous aqueous solution in fuel solution of nuclear reactor 99 Mo、 131 I Co-extraction method, the cooled fuel solution is absorbed by a spherical alumina extraction column 99 Mo and 131 i, sequentially washing the extraction column with nitric acid, water and ammonia water, desorbing the extraction column with ammonia water or sodium hydroxide solution, and purifying 99 Mo and 131 i is desorbed to realize 99 Mo and 131 and (I) co-extraction. The invention is suitable for high-concentration uranium fuel solution 99 Mo and 131 i co-extraction, also applicable to low-enriched uranium fuel solution 99 Mo and 131 i, co-extracting the raw materials, 99 mo and 131 the extraction rate of I is more than 80%.)

一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中99Mo、131I共提取的 方法

技术领域

本发明涉及医用放射性核素生产技术，具体涉及一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法。

背景技术

钼-99(⁹⁹Mo)和碘-131(¹³¹I)是两种重要的医用放射性同位素。⁹⁹Mo和¹³¹I的传统生产方法为靶件辐照法。上世纪90年代提出以硝酸铀酰(或硫酸铀酰)水溶液作为核燃料的核反应堆用于⁹⁹Mo和¹³¹I的生产。均匀性水溶液核反应堆生产⁹⁹Mo和¹³¹I时，硝酸铀酰(或硫酸铀酰)中的²³⁵U及时反应堆运行的燃料，同时又是生成⁹⁹Mo和¹³¹I等医用放射性同位素的“靶材料”，生产过程中还省去了靶件制作和溶液等工序，所以与靶件辐照法相比，均匀性水溶液核反应堆生产⁹⁹Mo和¹³¹I具有中子利用率高、废物产生量少、工艺简便和运行成本低等优点，优势明显。

现有的三根氧化铝柱提取分离的工艺，在高浓铀(²³⁵U丰度为90％)硝酸铀酰溶液中，⁹⁹Mo的回收率达到56.4％，¹³¹I的回收率达到50.6％。但在低浓铀(²³⁵U丰度小于20％)燃料溶液中，⁹⁹Mo和¹³¹I提取率大幅下降。近年来，为降低核扩散与恐怖事件发生的风险，在有关核过程中推广和使用低浓铀燃料已成为趋势。因此，需要开发新提取工艺，提高燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I的提取率，尤其是低浓铀(²³⁵U丰度小于20％)燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I的提取率，提高经济效益。

发明内容

本发明为了解决现有技术存在的上述问题，提供了一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中99Mo、131I共提取的方法，可在含有大量裂变产物的燃料溶液中实现⁹⁹Mo、¹³¹I的共提取，既可以在高浓铀燃料溶液中实现⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，也可以在低浓铀燃料溶液中实现⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，为后续⁹⁹Mo、¹³¹I的分离和纯化做准备。

本发明通过下述技术方案实现：

一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，将冷却后的燃料溶液通过球形氧化铝提取柱吸附⁹⁹Mo和¹³¹I。

具体步骤如下：将冷却后的燃料溶液通过球形氧化铝提取柱吸附⁹⁹Mo和¹³¹I，然后依次用硝酸、水、氨水清洗提取柱，再用氨水或氢氧化钠溶液解吸提取柱，将⁹⁹Mo和¹³¹I解吸下来，实现⁹⁹Mo和¹³¹I的共提取。

进一步的，提取柱中填料球形氧化铝的比表面积为100～300m²/g。

进一步的，提取柱中填料球形氧化铝的粒径为40～200μm。

进一步的，提取柱高度与直径比值为2～8。

进一步的，硝酸清洗液浓度为0.01～1.0mol/L，硝酸清洗液的体积为提取柱体积的2～10倍，清洗流速为0.04～1.0mL/mL柱填料/min。

进一步的，水洗液的体积为提取柱体积的2～10倍，清洗流速为0.04～1.0mL/mL柱填料/min。

进一步的，氨水清洗液浓度为0.001～0.05mol/L，氨水清洗液的体积为提取柱体积的2～10倍，清洗流速为0.04～1.0mL/mL柱填料/min。

进一步的，解吸液氨水或氢氧化钠溶液的浓度为0.2～2.0mol/L，体积为提取柱体积的2～10倍，解吸流速为0.04～1.0mL/mL柱填料/min。

本发明具有以下有益效果：

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，既适用于高浓铀燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，也适用于低浓铀燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，⁹⁹Mo和¹³¹I的提取率大于80％，可用于均匀性水溶液核反应堆生产⁹⁹Mo和¹³¹I。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。

实施例1

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，分别称取活化的球形氧化铝2g，装成高径比分别为2、4、6、8的柱子。用0.1mol/L的硝酸溶液预处理完成后，加入U浓度为50g/L，含1mg/L钼，2mg/L碘的燃料溶液50mL上柱吸附。吸附完成后，又依次以0.1mol/L的HNO₃溶液、去离子水、0.001mol/L氨水清洗，清洗液体积为2倍柱体积淋洗球形氧化铝柱，清洗液的流速均为0.1mL/mL柱填料/min。淋洗完成后，再以0.2mol/L氨水解吸球形氧化铝柱，解吸液10倍柱体积，解吸液流速0.1mL/mL柱填料/min。测得U的回收率达到99.99％以上，Mo的回收率在91.6％～97.6％，I的回收率在89.3％～96.2％(参见表1)。

表1不同柱高径比对Mo、I共提取效果

实施例2：

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，称取活化的球形氧化铝2g，装成高径比分别为4的柱子。用0.1mol/L的硝酸溶液预处理完成后，加入U浓度为50g/L，含1mg/L钼，2mg/L碘的燃料溶液50mL上柱吸附。吸附完成后，又依次以0.1mol/L的HNO₃溶液、去离子水、0.001mol/L氨水清洗，清洗液体积为2倍柱体积淋洗球形氧化铝柱，清洗液的流速均为0.1mL/mL柱填料/min。淋洗完成后，再以0.2mol/L氨水解吸球形氧化铝柱，解吸液10倍柱体积，解吸液流速分别为0.01、0.1、0.2、0.4mL/mL柱填料/min。测得U的回收率达到99.96％以上，Mo的回收率在89.4％～98.3％，I的回收率在88.6％～97.5％(参见表2)。

表2不同流速的氨水解吸液对Mo、I共提取效果

实施例3：

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，称取活化的球形氧化铝2g，装成高径比分别为4的柱子。用0.1mol/L的硝酸溶液预处理完成后，加入U浓度为50g/L，含1mg/L钼，2mg/L碘的燃料溶液50mL上柱吸附。吸附完成后，又依次以0.1mol/L的HNO₃溶液、去离子水、0.001mol/L氨水清洗，清洗液体积为2倍柱体积淋洗球形氧化铝柱，清洗液的均为0.1mL/mL柱填料/min。淋洗完成后，再分别以0.2、0.5、1.0、2.0mol/L氨水解吸球形氧化铝柱，解吸液10倍柱体积，解吸液流速为0.1mL/mL柱填料/min。测得U的回收率达到99.98％以上，Mo的回收率在93.5％～98.5％，I的回收率在92.1％～97.3％(参见表3)。

表3不同氨水解吸液浓度对Mo、I共提取效果

实施例4：

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，称取活化的球形氧化铝2g，装成高径比分别为4的柱子。用0.1mol/L的硝酸溶液预处理完成后，加入U浓度为50g/L，含1mg/L钼，2mg/L碘的燃料溶液50mL上柱吸附。吸附完成后，又依次以0.1mol/L的HNO₃溶液、去离子水、0.001mol/L氨水清洗，清洗液体积为2倍柱体积淋洗球形氧化铝柱，清洗液的流速均为0.1mL/mL柱填料/min。淋洗完成后，再分别以0.2、0.5、1.0、2.0mol/L氢氧化钠解吸球形氧化铝柱，解吸液10倍柱体积，解吸液流速为0.1mL/mL柱填料/min。测得U的回收率达到99.95％以上，Mo的回收率在97.4％～99.9％，I的回收率在96.2％～99.4％(参见表4)。

表4不同氢氧化钠解吸液浓度对Mo、I共提取效果

实施例5：

本发明一种均匀性水溶液核反应堆燃料溶液中⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，称取活化的球形氧化铝2g，装成高径比分别为4的柱子。用0.1mol/L的硝酸溶液预处理完成后，加入U浓度为250g/L，含1mg/L钼，2mg/L碘的燃料溶液50mL上柱吸附。吸附完成后，又依次以0.1mol/L的HNO₃溶液、去离子水、0.001mol/L氨水清洗，清洗液体积为2倍柱体积淋洗球形氧化铝柱，清洗液的流速均为0.1mL/mL柱填料/min。淋洗完成后，再以1mol/L氨水解吸球形氧化铝柱，解吸液10倍柱体积，解吸液流速为0.1mL/mL柱填料/min。测得U的回收率达99.95％，Mo的回收率为87.4％，I的回收率在81.6％，Mo、I的解吸液中产品未检测到U，实现了Mo、I的共提取。

综上实验数据，本发明的⁹⁹Mo、¹³¹I共提取的方法，既适用于高浓铀燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，也适用于低浓铀燃料溶液中⁹⁹Mo和¹³¹I共提取，⁹⁹Mo和¹³¹I的提取率能够高达80％以上。

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。