一种CeO2掺杂Cu/Mn复合膜/微晶界面层与金属基复合连接体及其制备方法
阅读说明：本技术 一种CeO2掺杂Cu/Mn复合膜/微晶界面层与金属基复合连接体及其制备方法 (CeO (CeO)2Cu/Mn-doped composite film/microcrystalline interface layer and metal-based composite connector and preparation method thereof ) 是由 郭平义 丁江涛 邵勇 黄铭瑞 毛胜勇 王宇鑫 何震 郭云霞 王冬朋 欧文祥 于 2020-11-16 设计创作，主要内容包括：本发明公开一种CeO2掺杂Cu/Mn复合膜/微晶界面层与金属基复合连接体及其制备方法,涉及固体氧化物燃料电池金属连接体复合材料领域,首先通过高能微弧合金技术沉积基体材料的微晶过渡层；再运用电化学沉积方法复合镀金属Cu结合纳米级CeO-2颗粒的复合膜；再电化学沉积金属Mn作为整个复合材料的外层。其中通过在电沉积Cu镀层时添加的一定量纳米级CeO-2来细化镀层晶粒,提高元素高温扩散性和复合层高温抗氧化性。有益效果为：制备的微晶界面层与金属基复合连接体,导电性强且具有优良的高温抗氧化性能,能够有效的阻止金属基材中Cr元素的外扩散,以提高固体氧化物燃料电池金属连接体的寿命与工作效率。(The invention discloses a CeO2 doped Cu/Mn composite membrane/microcrystalline interface layer and metal matrix composite connector and a preparation method thereof, relating to the field of solid oxide fuel cell metal connector composite materials, firstly depositing a microcrystalline transition layer of a base material by a high-energy micro-arc alloy technology; then the electrochemical deposition method is used to compound the metal Cu with the nanometer CeO 2 A composite film of particles; and electrochemically depositing metal Mn as an outer layer of the entire composite material. Wherein the Cu plating layer is electrodeposited with a certain amount of nano-scale CeO 2 To refineThe crystal grains of the coating improve the high-temperature diffusivity of elements and the high-temperature oxidation resistance of the composite layer. The beneficial effects are that: the prepared microcrystal interface layer and metal-based composite connector have strong conductivity and excellent high-temperature oxidation resistance, and can effectively prevent the outward diffusion of Cr element in a metal base material so as to improve the service life and the working efficiency of the metal connector of the solid oxide fuel cell.)
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池金属连接体复合材料，具体而言是涉及一种CeO2掺杂Cu/Mn复合膜/微晶界面层与金属基复合连接体的制备方法，应用于固态氧化物燃料电池或其它高温电池。
背景技术
固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell，简称SOFC）具有燃料适应性广、能量转换效率高、全固态、模块化组装、零污染等优点，可以直接使用氢气、一氧化碳、天然气、液化气、煤气及生物质气等多种碳氢燃料。固体氧化物燃料电池的应用范围相当广泛，几乎涵盖了所有的传统的电力市场，包括住宅用、商业用、工业用以及公共事业用发电厂等，甚至便携式电源、移动电源、偏远地区用电及高品质电源等，还可作为船舶动力电源、交通车辆动力电源等移动电源。其中以静置型的商业用电源、工业用热电合并系统及小型电源市场较为看好。
随着SOFC技术的发展，SOFC的工作温度已从1000℃降到650℃~800℃，使得用金属材料替代传统钙钛矿陶瓷制造连接体成为可能。和陶瓷材料相比，金属材料具有高的电子电导率和热导率、低成本、易加工及机械强度高等优点，受到广泛关注。在中温SOFC操作温度范围内，金属材料仍面临着高温氧化问题。只有表面形成 Al2O3、SiO2或 Cr2O3氧化膜的合金才具备抗高温氧化能力。然而，由于Al2O3和SiO2的电导率太低，可以形成Al2O3和SiO2膜的合金不适合用作连接体材料，只有形成Cr2O3氧化膜的合金最有希望用作固体氧化物燃料电池连接体材料。目前以铁素体不锈钢金属基材作为SOFC连接器材料是最好的选择之一，其拥有较好的抗腐蚀性能、匹配的热膨胀系数以及成本低等优点。但由于在SOFC工作期间，Cr氧化后所形成的Cr2O3或Cr2(OH)2以蒸汽的形式扩散到阴极而导致阴极中毒现像，缩短了SOFC的使用寿命。
为了提高SOFC的使用寿命，选择在固体氧化物燃料电池金属连接体表面沉积一层防护涂层，该涂层既能提高金属连接器抗氧化性能又能防止Cr挥发。近年来，可应用于SOFC金属连接体涂层材料得到广泛研究，目前涂层材料主要分为以下四类材料：活性元素氧化物、稀土钙钛矿氧化物、MAlCrYO耐高温合金材料和高温耐蚀导电尖晶石。研究得较多的高温耐蚀导电尖晶石涂层具有高电子传导率和低离子传导率，具有与相邻的燃料电池部件相近的热膨胀系数和化学相容性。
据目前的研究现状，可将其尖晶石膜层材料分为含Cr尖晶石和无Cr尖晶石两类。含Cr尖晶石膜层 MgCr2O4、Mn1.2Cr1.8O4、NiCr2O4、CuCr2O4、ZnCr2O4、CoCr2O4等导电性很差（除CoCr2O4膜层外，其他电导率都在0.01~0.4S·cm-1左右）、热膨胀系数在7×10-6K-1（不锈钢板的 TEC在11×10-6K-1左右），并且存在严重的Cr挥发等问题，商业化前景不好，因此，无Cr膜层材料才是研究重点。在所有无Cr尖晶石膜层中，与铁素体不锈钢TEC最匹配为含Fe元素的尖晶石，而导电性较好的为Cu1.3Mn1.7O4（225S·cm-1，750℃）、MnCo2O4（60S·cm-1，800℃）尖晶石结构。综合这两个因素，适合做SOFC不锈钢金属连接板尖晶石膜层材料有CuFe2O4、Co3O4、MnxCo3-xO4（x=0~3）等，其中Cu-Mn膜层性能较优，成本低，被认为最有效合理的SOFC不锈钢金属连接板尖晶石膜层材料。
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